《Inorganic Chemistry Communications》：Electrochemical construction of a MoS
2/NiCl
2 composite for sensitive and dual-analyte detection of glucose and hydrogen peroxide
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摘要通过电沉积法制备了一种MoS2/NiCl2复合改性玻璃碳电极，用于葡萄糖和过氧化氢（H2O2）的双功能电化学检测。层状MoS2（导电骨架）与NiCl2（氧化还原活性物质）之间的协同作用，以及可能的Ni–S界面相互作用，有助于促进电子转移并提升催化活性。密度泛函理论计算揭示了复
摘要 通过电沉积法制备了一种MoS2 /NiCl2 复合改性玻璃碳电极，用于葡萄糖和过氧化氢（H2 O2 ）的双功能电化学检测。层状MoS2 （导电骨架）与NiCl2 （氧化还原活性物质）之间的协同作用，以及可能的Ni–S界面相互作用，有助于促进电子转移并提升催化活性。密度泛函理论计算揭示了复合界面处的电子结构与电荷转移机制，为检测性能的提升提供了理论依据。该传感器具有极高的灵敏度（葡萄糖：124.0?μA·mM?1 ·cm?2 ；H2 O2 ：162.4?μA·mM?1 ·cm?2 ），宽广的线性范围、较低的检测限以及良好的稳定性。在水果样本和商业消毒剂中的实际检测表明，该传感器在食品质量控制和日常化学品安全监测方面具有实用价值。这一方法为高性能双功能电化学传感提供了绿色且可扩展的解决方案，在食品安全和日常化学品消毒监测领域展现出巨大潜力。与以往报道的MoS2 /氧化镍复合材料不同，本研究采用NiCl2 作为镍基催化前体，而非氧化镍或Ni(OH)2 。简单的滴铸/电沉积策略使得MoS2 与NiCl2 衍生的含镍物质之间能够形成紧密的界面接触，从而促进界面电子相互作用与电荷转移。此外，同一传感平台还被成功应用于果汁样本中葡萄糖的定量分析以及商业消毒剂中H2 O2 的直接检测。
引言 葡萄糖和过氧化氢（H2 O2 ）是食品安全、日常化学品以及环境监测中的重要分析物。葡萄糖是水果和农产品中的关键营养成分，对其定量检测对于判断果实成熟度、进行质量分级以及控制食品加工过程至关重要。而H2 O2 则广泛用作日常化学品中的消毒剂和漂白剂，但过量的残留H2 O2 可能对人类健康造成危害[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。因此，开发高灵敏度、高选择性且稳定的传感器以实现这两种物质的同时检测具有重要的现实意义。目前已有多种分析技术被用于葡萄糖和H2 O2 的检测，包括分光光度法、荧光法、色谱法、生物传感以及电化学方法[10,11]。其中，电化学传感因其响应迅速、成本低廉、操作简单，以及具备微型化和现场检测的潜力而备受关注[12]。然而，传统的电化学传感器仍存在诸多局限性，如催化活性不足、抗干扰能力差，以及仅能实现单一分析物检测的功能限制，这些因素都制约了它们在复杂系统中的应用[13]。尤其是在双功能传感系统中，如何同时优化多种分析物的检测性能并最大限度减少相互干扰，仍然是一个重大挑战。
过渡金属硫化物（TMSs），如作为典型二维（2D）过渡金属硫属化物的二硫化钼（MoS2 ），由于其巨大的比表面积、可调控的电子结构以及丰富的活性位点，已被广泛用于电化学传感领域[14]、[15]。不过，纯MoS2 的本征导电性较差，且对小分子氧化的催化活性不足，这限制了其传感性能。以镍为基础的化合物，如NiCl2 ，具有丰富的氧化还原活性，可作为出色的催化中心，通过Ni3+ /Ni2+ 氧化还原对高效催化葡萄糖氧化，同时对H2 O2 也具有催化作用。然而，镍基材料（如NiO、Ni(OH)2 、NiCl2 ）通常导电性不佳且容易聚集，这影响了它们的实际应用[16]、[journal]、[18]。尽管已有若干MoS2 /镍基复合传感器被用于非酶电化学传感，但相关研究仍面临诸多挑战。Medhi等人报道了一种水热合成的氧化镍纳米片–MoS2 复合材料，用于葡萄糖和H2 O2 的检测[19]。Jeevanandham等人则展示了经氧化镍改性的MoS2 纳米片传感器用于葡萄糖检测；此外，还有其他掺镍或氢氧化镍–MoS2 混合材料也被用于类似的传感应用[20]。不过，多数已报道的系统主要聚焦于单一分析物的检测，需要经过水热法或多步骤合成流程，而且对于提升催化活性的界面电子相互作用了解有限。此外，使用同一传感平台同时检测果汁样本中的葡萄糖和商业消毒剂中的H2 O2 的实际应用案例相对较少。因此，开发一种简单、稳定且机理明确的MoS2 /镍基双功能传感平台仍然十分必要。
为解决上述问题，本研究采用简单的电沉积策略制备了一种MoS2 /NiCl2 复合改性玻璃碳电极，用于葡萄糖和H2 O2 的高灵敏度、高选择性双重检测。在该复合材料中，层状MoS2 充当具有大量活性位点的导电框架，而由NiCl2 衍生的镍活性物质则提供氧化还原活性催化中心。Ni物种与MoS2 中的硫位点之间的界面相互作用能够促进电子耦合并加速电荷转移，从而提升对两种分析物的协同电催化活性。通过系统的结构表征、电化学分析以及密度泛函理论计算，阐明了复合界面处的电子结构、电荷转移行为以及催化机制。与以往报道的MoS2 /镍基系统相比，所采用的电沉积策略避免了复杂的水热合成或多步骤组装过程，使得两种组分之间能够形成紧密的界面接触。由此制得的传感器还被应用于果汁样本中葡萄糖的定量分析以及商业消毒剂中H2 O2 的检测，证明了其在实际样品分析中的适用性[21]、[22]、[23]。
所制备的传感器表现出优异的传感性能，葡萄糖的检测灵敏度高达124.0?μA?mM?1 ?cm?2 ，H2 O2 的检测灵敏度为162.4?μA?mM?1 ?cm?2 ，同时具有宽广的线性范围、较低的检测限、良好的抗干扰能力以及长期的稳定性。此外，该传感器在果汁样本和商业H2 O2 消毒剂中的应用成功，进一步证明了该传感平台在食品质量评估和日常化学品安全监测方面的可靠性与可行性。这项工作为开发高性能双功能电化学传感器提供了一种简单、绿色且可扩展的策略，同时也为设计用于多功能传感的MoS2 /镍基复合材料提供了理论指导。
章节节选 化学品与材料 所有化学品均为分析级，无需进一步纯化即可使用。二硫化钼（MoS2 ）、葡萄糖（Glu）、过氧化氢（H2 O2 ，浓度为30?wt%）、氢氧化钠（NaOH）、氯化钠（NaCl）、硫酸镁（MgSO4 ）、氯化钾（KCl）、氯化钙（CaCl2 ）、尿酸（UA）、多巴胺（DA）、抗坏血酸（AA）、果糖（Fru）以及柠檬酸（CA）均购自上海中国医药化学试剂有限公司。六水合氯化镍（NiCl2 ·6H2 O）则
形态与结构表征 通过原子力显微镜分析进一步研究了图S1中所展示的改性电极的表面形态。与GCE/MoS2 和GCE/NiCl2 相比，GCE/MoS2 /NiCl2 复合电极的表面更为粗糙，纳米级高度波动更为明显。这一结果表明，NiCl2 衍生的含镍物质已成功引入到MoS2 改性的电极表面，从而使复合界面的结构更加不规则且更具活性。表面粗糙度的增加
结论 在本研究中，通过电化学沉积策略合理地制备了一种MoS2 /NiCl2 复合改性电极，并将其作为高性能双功能电化学传感器，用于葡萄糖和H2 O2 的双重检测。通过系统的密度泛函理论计算，包括分子静电势、前线分子轨道以及福井函数分析，揭示了分子层面的内在电催化机制，证实了该传感器的高效性
CRediT作者贡献说明 Bo Yang： 撰写——初稿撰写，实验研究。Tingting Ma： 实验研究。Yue Wang： 撰写——审稿与编辑，项目监督，资金申请。
未引用参考文献 [9]、[journal]、[journal]、[46]、[47]
利益冲突声明 作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。
致谢 作者感谢中国辽宁省科学技术厅的财政支持（项目编号：2024JH2/101900022）。
Bo Yang|Tingting Ma|Yue Wang
中国辽宁省鞍山市立山区千山中路189号，辽宁科技大学化学工程学院，邮编114051
