MBE生长HgCdTe外延层中由热效应引起的异常霍尔特性：微观结构成因及缓解方法

《Infrared Physics & Technology》：Thermally induced abnormal hall characteristics in MBE-grown HgCdTe epilayers: microstructural origin and mitigation

　　

摘要

在通过分子束外延法生长的HgCdTe外延层中，经过高温退火以及后续的低温汞饱和n型退火处理后，发现存在热诱导的异常霍尔效应。这些样品并未表现出预期的高迁移率n型输运特性，反而显示出异常高的载流子浓度，且迁移率严重降低，远低于由散射限制所决定的水平。辉光放电质谱分析排除了外来杂质污染作为主要原因的可能性。温度依赖性的霍尔测量结果表明，这种异常现象不能仅用均匀掺杂变化来解释，而更可能是由于电学上的不均匀输运所致。透射电子显微镜、扫描透射电子显微镜、快速傅里叶变换以及局部能量色散X射线光谱分析显示，异常样品中存在富汞和富碲的次生沉淀物，以及严重的局部成分失衡，而电学上正常的样品在观察尺度上则保持结构和成分的均匀性。有限元模拟进一步表明，嵌入n型HgCdTe外延层中的局部p型区域就足以产生异常霍尔响应的主要特征。因此，这种异常霍尔效应可归因于热诱导的局部化学计量失衡，以及由此在外延层中形成的电学上不同的区域。通过提高生长过程中的汞/碲比例，并优化低温恢复退火工艺，该异常现象得到了显著缓解，大多数样品的霍尔迁移率恢复到了受散射限制的水平。这些结果证明了MBE生长的HgCdTe外延层的热处理过程、微观结构不均匀性与异常霍尔响应之间存在关联，同时也为提升其电学稳定性提供了实用策略。

引言

由于其可调的能量带隙、高载流子迁移率以及宽泛的光谱响应范围，HgCdTe依然是高性能红外探测器领域中最重要的材料之一[1]、[2]、[3]、[4]。随着先进红外焦平面阵列向更高工作温度、更小像素尺寸以及更复杂的异质结构发展[5]、[6]，人们对外延材料的成分控制、界面质量以及电学均匀性的要求也越来越高。与传统的液相外延法相比，分子束外延法在成分控制、薄层设计以及复杂器件结构的制备方面具有更大的灵活性，因此越来越受到用于制造先进HgCdTe异质结构及结构体系的应用重视[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]。

与此同时，异常霍尔效应一直是MBE生长的HgCdTe材料电学表征中难以解决的问题。这类现象通常表现为非线性的霍尔响应、在不同磁场条件下得到的输运参数不一致、温度变化时出现符号反转或混合导电特征，以及在多层结构中平行导电通道掩盖了体材料的信号[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]。先前的研究表明，这些异常现象往往并非源于铁磁意义上的异常霍尔效应，而是由于多通道导电、空间上不均匀的补偿效应、与界面相关的导电机制，或是局部成分和缺陷的不均匀性所导致的单载流子输运偏离[14]、[19]、[20]、[21]。这就使得传统的霍尔分析方法难以应用于那些高迁移率、低掺杂或结构复杂的HgCdTe样品[15]、[17]、[18]。

对于经过热处理处理的MBE生长的HgCdTe外延层而言，这些问题显得尤为重要。由于HgCdTe的汞蒸气压较高，且汞与碲之间的键合相对较弱，因此其低温MBE生长窗口较窄，同时外延层对固有缺陷、残留杂质以及化学计量比的微小变化极为敏感[12]、[13]、[22]、[23]、[24]。先前的研究还表明，汞/碲的流量比、生长温度以及后续的退火处理会显著影响材料中的汞空位、富碲区域或沉淀物的形成，以及材料的补偿状态[13]。在MBE生长的HgCdTe材料中，基底向外扩散的杂质、界面处的n型层，以及局部同时存在的p型和n型区域，都被认为是可能导致异常霍尔效应的潜在原因[15]、[25]、[26]。然而，尽管人们已经认识到HgCdTe对热处理的敏感性，但关于退火处理后的异常霍尔效应与局部微观结构不均匀性之间的直接且系统的关联仍需进一步研究。

在本研究中，我们针对经过热处理处理的MBE生长的HgCdTe外延层所表现出的异常霍尔效应展开了系统研究。通过结合77开尔文条件下的霍尔统计分析、温度依赖性的霍尔测量、正常样品与异常样品的电子显微镜观察及局部元素分析，以及并行导电现象的有限元模拟，我们发现这种异常现象并不能简单地归因于外延层整体掺杂状态的均匀变化，而是与热处理过程中产生的局部电学不均匀性密切相关。在异常样品中可以直接观察到富汞和富碲的次生相，以及明显的局部成分失衡，而有限元模拟进一步表明，嵌入n型外延层中的局部p型区域就足以大幅扭曲霍尔响应的特征。通过提高生长过程中的汞/碲流量比，并优化后续的低温恢复退火工艺，该异常现象得到了显著缓解，大多数样品的迁移率也恢复到了受散射限制的水平。这些结果证明了MBE生长的HgCdTe外延层中的热诱导异常霍尔效应与局部化学计量失衡以及类似次生沉淀物的特征之间存在关联，同时也为提升这类材料的电学稳定性提供了可行的方法。

章节节选

MCT外延层的生长

采用Riber 412分子束外延系统，通过垂直梯度冷冻法制备的(211) B取向的CdZnTe基底上，生长了汞镉碲外延层[27]、[28]。在开始生长之前，首先使用0.5%的溴甲醇溶液对基底进行30秒的化学蚀刻，以去除表面的氧化物和损伤层[29]，随后立即将基底转移至真空锁室中。生长温度被精确控制在最佳生长范围内，从而获得了典型的

经热处理处理的MBE生长HgCdTe外延层的电学异常现象

为了研究经过热处理后的MBE生长的HgCdTe外延层的电学状态，我们在77开尔文条件下，比较了不同光谱范围样品在经过高温退火以及后续不同条件下的低温汞饱和n型退火处理后的霍尔参数，结果如图1所示。这些样品包括镉含量大约在0.28–0.32之间的中波段HgCdTe外延层，以及镉含量在0.22–0.27之间的长波段外延层，涵盖了多种

结论

我们对经过热处理处理的MBE生长的HgCdTe外延层所表现出的异常霍尔效应进行了系统研究。在经过高温退火以及后续的低温汞饱和n型退火处理后，部分样品出现了异常高的载流子浓度，且迁移率严重降低，远低于由散射作用所决定的极限值。辉光放电质谱分析排除了外来杂质污染作为这一现象的主要原因。温度依赖性的霍尔测量结果表明，这种异常现象无法

作者贡献

余建云、孔金成、宋林伟和杨进负责该研究的构思与设计。余建云负责数据整理并撰写了初稿。李艳辉、杨春章和赵立负责MCT薄膜的制备工作。周希涵进行了有限元模拟。邹玉晓负责霍尔测量工作。陈伟业、李军、秦刚、张慎西和杨志光则负责薄膜的退火处理及相关性能测试。所有作者都对论文内容进行了审核和

关于论文撰写过程中生成式人工智能及人工智能辅助技术的声明

在准备本论文的过程中，作者们仅使用OpenAI的ChatGPT工具进行语言润色和语法检查。所有内容均由作者们根据需要进行审核和修改，他们对最终发表的文章内容负全责。

CRediT作者贡献说明

余建云：写作——审阅与编辑，写作——初稿撰写，研究工作，正式分析，数据整理，概念构建。周希涵：写作——审阅与编辑，软件应用，正式分析，数据整理。赵立：写作——审阅与编辑，研究工作，正式分析，数据整理。邹玉晓：写作——审阅与编辑，软件应用，项目管理，方法设计，研究工作。陈伟业：写作——审阅与编辑，结果验证，软件应用，方法设计。李军：写作——审阅

利益冲突声明

作者声明自己不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。

Jianyun Yu|Xihan Zhou|Li Zhao|Yuxiao Zou|Weiye Chen|Jun Li|Gang Qin|Shenxi Zhang|Zhiguang Yang|Yanhui Li|Chunzhang Yang|Jin Yang|Linwei Song|Jincheng Kong

中国昆明市650223，昆明物理研究所