工业规模下农业原料的厌氧共消化：验证实验室“物理孪生”模型参数及复杂原料共消化过程的建模

《Biochemical Engineering Journal》：Anaerobic Co-Digestion of Agricultural Feedstock at Industrial Scale: Validating ‘Physical Twin’ Lab Scale Parameters and Modelling Complex Feedstock Co-Digestion

　　•实验室动力学模型能够准确预测生物气生成情况，但无法反映挥发性脂肪酸的稳定性变化趋势。•通过基于全局敏感性分析的校准方法，现场监测中挥发性脂肪酸的预测误差降低了75%。•数字孪生模型必须考虑工业环境中的质量传递现象以及非理想混合效应。•针对特定现场的ADM1模型校准对于实现可靠的工业过程控制至关重要。

引言
虽然实验室规模的实验可以为理解厌氧消化的基本动力学规律提供受控环境，但如何将这些研究结果应用到实际大规模生产设施的建模中，仍是生物气行业面临的最重大挑战之一[1]、[2]。实际规模的厌氧消化厂属于动态系统，与实验室中的稳态实验有着本质区别。它们会受到原料供应链波动、设备停机以及实验室环境中很少出现的生物干扰等因素的影响[3]。此外，数据质量不佳以及缺乏特定测量数据等问题，也常常阻碍对这类设施的精准建模。而且，现有的工厂数据往往无法满足标准力学厌氧消化模型——即厌氧消化模型1号（ADM1）对高分辨率输入数据的要求，这就导致了理论建模与实际应用之间的巨大差距[2]、[3]。

在大型设施建模过程中，一个尤为突出的问题是数据缺失问题，指的是由于数据不完整，尤其是生物气生成数据缺失而导致的系统性生物输出量无法被测量的情况。通常，生物气产量是通过位于使用端的流量计来记录的，这类使用端一般是指联合热电发电机或用于向电网输送气体的接入点。然而，当发电机或气体处理装置处于停机状态或处理能力已达极限时，多余的天然气就会被燃烧掉[4]。英国的许多老旧或规模较小的厌氧消化厂并不对燃烧排放的气体进行流量测量，仅能记录燃烧发生的日期、持续时间和次数，而无法得知实际的燃烧气体流量[5]。这样一来，建模系统就无法掌握这一操作情况，若忽视这一气体流量数据，就会导致生物气产量被系统性低估，同时在根据实际数据对力学模型进行参数校准时也会出现错误。模型所需的输入数据与工厂实际可提供的输入数据之间存在差异，再加上燃烧过程无法被测量，这些都成为了阻碍大规模模型应用的突出障碍。另外，由于不同厌氧消化厂的配置和结构各异，可能还包含多个主消化池和后处理池，因此有必要对每个消化池分别进行建模，以便了解各消化池中的物质流动情况及其影响。

为弥补这一缺陷，先前的研究[6]利用英国某厌氧消化厂的实验室规模物理仿制品，在受控且高频监测的条件下获取基准动力学参数，再运用由[7]开发的基于质量的ADM1模型对这些参数进行建模。采用这种方法，是为了克服实际大规模数据固有的结构不可识别性问题。在工业环境中，监控与数据采集系统常常会受到噪声和数据缺失问题的影响，需要对这些数据进行整理，同时还需要对用于同步估算ADM1模型所需参数的重要生物数据开展可能不规律或缺失的实验室分析[8]、[9]。这种方法基于一个基本假设，即动力学规律与系统规模无关。它认为微生物参数，如最大比生长速率、半饱和常数和衰减率，是由微生物群落和底物决定的，而非由消化池的尺寸和混合状况决定。然而，目前仍存在一个重要的研究空白，那就是尚未验证从受控实验室物理仿制品中获得的动力学参数是否真正能够反映包括类似运行负荷和微量元素添加情况在内的实际大规模厌氧消化过程。这一点在[10]的研究中得到了进一步强调，即由于工业系统的复杂性和非线性特征，实验室研究结果往往与大规模设施的实际运行情况存在差异[8]、[9]。此前的研究大多只关注甲烷产量以及简化的运行条件，而这显然无法真实反映实验室规模下的实际大规模厌氧消化过程[11]。

除了数据质量和规模问题之外，原料本身的复杂性也给建模带来了挑战。尽管大多数关于ADM1模型的研究都聚焦于单一底物的消化或2到3种原料的厌氧共消化过程[2]、[11]、[12]，但现实中的农业厌氧消化厂为了保持盈利，越来越多地依靠多种残留物的混合原料[3]、[13]、[14]。这些工厂会根据市场供应情况、作物收获量以及天然气价格的变化来调整所使用的原料，从而导致进入消化系统的原料成分具有高度的变动性[13]、[14]。对多种不同底物进行建模，会使得模型需要处理的参数数量呈组合式增长[8]。在ADM1模型体系里，碳水化合物、蛋白质和脂质等不同类型的底物组分都需要各自的水解系数[9]。因此，当多种底物同时参与消化时，模型就需要同时追踪大量不同颗粒组分的降解动力学过程。

在涉及多种底物的厌氧共消化过程中，底物组成的差异性比单一底物消化的情况更为复杂，这进一步增加了模型参数估算的难度[15]。如果试图仅以生物气流量这类单一输出指标来校准这些增多的水解常数，就会导致模型出现结构不可识别的问题[16]。这就形成了一个反问题，即模型无法确定观测到数据背后的真实成因，因为不同的分解速率可能会产生相同的甲烷产量曲线，从而导致模型存在多种非唯一的解[17]。例如，快速降解的底物与缓慢降解的底物共同作用所产生的效果，在数学上可能与那些降解速率处于中等水平的底物所产生的效果难以区分。如果没有对各个化学组分或其代谢产物进行单独监测，模型就无法准确确定每种原料对整体过程的贡献程度。

无论是标准的ADM1模型还是其改进版本，准确的参数估算都是正确建模和预测厌氧消化过程及其运行范围的关键[11]。然而，由于缺乏统一的校准方法，且在校准过程中需要谨慎处理以避免参数过度设定，因此很难将这些模型进行推广应用[16]。如果再将这种模拟计算工作与用于参数校准的全局优化算法结合使用，那么计算成本将会大幅上升，尤其是在处理工厂的历史数据时更是如此[16]。这样的延迟时间对于工业决策而言是不可接受的。因此，就需要采用全局敏感性分析之类的策略，通过识别敏感参数并固定不敏感参数，从而降低计算成本。虽然之前的研究中有采用局部敏感性分析来识别重要参数的，也有研究采用全局分析方法，但全局敏感性分析仍然是针对特定场所的需求，因为只有通过特定条件才能确定哪些参数是敏感参数[16]。由于生化瓶颈会随着原料的复杂程度和加载方式的改变而在水解过程和产甲烷过程之间切换，因此参数的敏感性本质上与系统的运行状态密切相关。所以，针对特定场所开展全局敏感性分析至关重要，它有助于确定该场所特有的限速步骤，确保参数校准能够针对工业环境的具体动力学特性，而不是依赖那些普遍化且不具备代表性的数值。

本研究旨在解决前文提到的各种难题，通过双场所建模框架实现对实际大规模厌氧消化厂的精准建模。需要指出的是，在本研究的框架体系中，所构建的模型是一种离线校准后的力学模拟器，它是后续开发出功能完备的实时工业级数字孪生系统的基础架构。

核心建模贡献：
•多尺度结构混合设计：我们通过将[6]研究中实验室规模物理仿制品所获得的动力学参数与实际大规模数据相互对比，来评估“物理仿制品”模型的预测能力。为此，我们设计了一种独特的混合架构，将该模型中用于主消化池的基于质量的ADM1模型与用于储藏型后处理池的简化版ADM1-R4模型相结合（具体内容见2.2节），这是目前尚未有研究在单一工业建模框架中实现的反应器类型区分方式。
•框架的通用性验证及在复杂厌氧共消化场景下的性能评估：我们通过将完整的全球敏感性分析到校准的流程应用于另一个复杂度更高的工业场所，来评估所建立建模方法的适用性。通过将该基于质量的ADM1模型应用于处理三种以上农业原料的场所，我们可以客观地判断该框架是否能够独立识别并解决多底物系统特有的动力学需求。

方法学与工程整合方面的创新：
•应对未测量燃烧现象的技术：我们研究了模型在面对因燃烧现象导致的数据缺失时的稳健性。为此，我们测试了两种不同的处理方法：其一是在校准过程中排除燃烧发生期间的数据点；其二是在有相关数据的情况下，将燃烧产生的生物气体积重新计算并加回到已测量的使用端数据中。通过这些方法，即便没有来自工厂监控与数据采集系统的直接燃烧记录，也能保证分析结果的可靠性。
•通过高频原料特性分析提升数据精度：与以往主要依赖单一、静态的原料特性数据的ADM1模型研究不同，本研究采用了高频（每月一次）的原料数据。这使得我们能够测试模型处理作物收获质量变化情况的能力。
•纳入运营适应性考量：我们评估了季节性原料引入以及原料更换策略对模型运行的影响。这有助于测试模型能否在较长的时间跨度内，模拟出由市场价格和原料供应情况驱动的实际大规模运营决策。

本文的其余部分结构如下：第2节为案例研究介绍，第3节则介绍本案例研究采用的方法，同时总结作者之前研究[6]中的方法，并说明为适配实际大规模厌氧消化厂而所做的改进。第3节将展示并分析研究结果，重点讨论敏感性分析及参数估算的相关内容。该节还会通过对比分析，将模拟结果与之前研究[6]中的实验室数据相互验证。此外，还会研究在不参考原始实验室数据的情况下重新校准模型后的结果，以及将该模型应用于英国一个复杂的厌氧共消化场所后的表现。最后，第4节将对全文内容进行总结，阐述其中的关键发现及其更广泛的意义。

案例研究相关内容摘录
实际大规模场所的配置与运行情况
本研究选取了英国的两座实际大规模厌氧共消化厂作为研究对象，分别将其称为场所1和场所2，这些场所提供了本研究所需的运行数据。这两座工厂全年都在持续运行，但在运行规模、温度控制方式以及原料复杂性方面存在显著差异，它们的原料既包括农业废弃物，也包括动物粪便。表1汇总了这两座工厂的平均运行参数，其中FM表示新鲜物质含量，DM表示干物质含量。

场所1的整体结构示意图以及参数选择与校准策略
将ADM1模型应用于实际大规模场所时，需要采用结构化的校准策略，以应对从实验室环境过渡到工业环境时所存在的特殊尺度效应。完整的模型结构、化学计量矩阵以及生化反应方程式已在我们之前的研究[6]中详细阐述。因此，本文主要聚焦于将上述参数转化为适用于实际大规模运营环境的参数所需的验证与重新校准策略。

研究结果与讨论
在本节中，我们将展示全球敏感性分析的结果，明确指出最具影响力的参数，同时给出这些参数的最优取值。随后，我们会为每个研究场所展示模拟输出结果，并附上相关的性能指标。

结论
本研究提出了一套全面的大规模厌氧消化厂建模框架，有效弥合了实验室得到的动力学数据与实际工业运营情况之间的巨大差距，同时也验证了该模型在处理复杂厌氧共消化场景时的性能。实验室得到的参数能够以小于5%的误差准确预测pH值和总固体浓度这类稳定变量，而且水解常数也被证明与系统规模无关，这使得我们能够以小于10%的平均绝对百分比误差准确预测甲烷生成潜力。不过，仍有部分参数……

CRediT作者贡献说明
罗希特·穆拉利：负责原文撰写——初稿编写、软件应用、方法设计、实验实施、概念构思。
陈涛：负责原文撰写——审稿与编辑、研究指导、资源协调。
贝奈萨·德基奇：负责原文撰写——审稿与编辑、模型验证、研究指导、软件应用、方法设计。
迈克尔·肖特：负责原文撰写——审稿与编辑、研究指导、资源协调、方法设计、资金申请、概念构思。
张东达：负责原文撰写——审稿与编辑、研究指导。

利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。

致谢
本研究得到了萨里以人为本的人工智能研究所（PAI）以及工程与物理科学研究委员会项目EP/Y005600/1（“实现净零目标的人工智能”计划）的资助支持。作者们还要感谢Supergen Bioenergy Impact Hub项目（项目编号EP/Y016300/1）所提供的帮助。

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