基于AlCuFe准晶薄膜的四频段窄带太赫兹超材料折射率传感器，用于高灵敏度的生物医学监测应用

《Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures》：Four-band narrowband terahertz metamaterial refractive index sensor with AlCuFe quasicrystal film for high-sensitivity biomedical monitoring applications

　　摘要：本文提出了一种基于AlCuFe准晶的四频段高灵敏度太赫兹吸收器，在4.04 THz、5.08 THz、6.42 THz和7.47 THz这四个特征频率下的吸收率均高于93%，其中在6.42 THz频率点的吸收率超过99%。该器件出色的吸收性能源于腔体共振、导模共振与局域表面等离子体共振的协同作用，可应用于高灵敏度太赫兹传感检测。在检测折射率范围为1.00-1.10的生物悬浮液时，可观察到明显的共振频率偏移。M1、M2、M3和M4的折射率灵敏度分别为800 GHz·RIU?1、1090 GHz·RIU?1、400 GHz·RIU?1和3120 GHz·RIU?1，整体最大折射率灵敏度可达3120 GHz·RIU?1，最佳品质因数为108.08，最大归一化检测效率为28.65，具备出色的检测分辨率能力。其中对应5.08 THz的M2共振峰具有最佳的综合传感性能，具备优异的偏振无关特性以及对外来入射角的强鲁棒性，TE和TM极化模式的吸收光谱基本重叠。在0°至60°的入射角范围内，共振频率漂移仅为0.05 THz，吸收幅度波动较小，非常适合用于生物悬浮液中的折射率检测。同时，通过调节AlCuFe材料的费米能级以及微结构的几何尺寸，可灵活调控器件的共振响应，从而拓展其实际应用范围。该吸收器具有多频段高效吸收、偏振无关、大入射角下共振响应稳定以及多通道折射率传感等优点，在生物医学传感及集成太赫兹功能器件领域具有广阔的应用前景。

引言：折射率传感技术已成为现代生物医学检测、环境监测及工业质量控制领域的核心手段之一，它能够实现无需标记、实时且高灵敏度的微量物质分析[[1], [2], [3]]。随着应用场景的不断扩展，人们对具有高灵敏度、多频段响应能力以及能够适应复杂环境条件的传感器的需求日益迫切[4]。近年来，研究人员提出了多种基于不同物理原理的传感方案，包括宽带与窄带检测策略、单参数与多参数识别方法，以及采用人工结构材料的器件[5,6]。尽管取得了这些进展，传统的传感材料在结构灵活性和响应可调性方面往往存在固有局限，制约了检测性能的进一步提升。超材料——一种具有亚波长共振单元的人工设计介质——的出现为克服这些瓶颈提供了希望。近年来，由于对入射偏振变化具有强鲁棒性，且能与血清、细胞悬浮液等复杂生物介质相兼容，偏振无关的太赫兹超材料折射率传感器在早期癌症检测领域引起了越来越多关注。然而，目前大多数现有设计所具备的频段数量有限，灵敏度也处于中等水平，因此还需要进一步优化结构[7]。通过合理设计共振元件的几何形状与排列方式，超材料能够展现出自然界中极为罕见的特殊电磁特性，如负折射率、电磁诱导透明效应以及近乎完美的吸收能力，从而实现对入射波的吸收、反射和透射的精准控制。

超材料通常是通过周期性排列经人工设计的“原子”构成的，这些“原子”能够与入射电磁场产生共振[8,9]。它们的非凡特性并非源自构成材料本身，而是来自结构单元的集体响应。这种设计灵活性使得超材料成为电磁吸收、光电检测以及波前工程等领域的研究热点[[10], [11], [12]]。超材料的理论基础可追溯到Veselago的概念性研究，他首次探讨了负折射的可能性。2000年，首个基于超材料的法布里-珀罗结构得以实验实现，这是一个重要的里程碑。随后在2008年，Landy及其合作者提出了首个超材料完美吸收器，并展示了其性能，由此引发了该领域的广泛兴趣[13]。从那以后，超材料吸收器在从微波、太赫兹到中红外频率的广泛频谱范围内都得到了深入研究，充分展现了其通用性与可扩展性[14,15]。虽然传统的超材料吸收系统已趋于成熟，但如何设计出同时具备高性能、多频段工作能力以及动态可调性的吸收器，依然是该领域面临的重大挑战[16,17]。

在介于微波与红外区域之间的太赫兹波段，由于太赫兹波具有独特的特性——光子能量较低（约4.1 meV）、能够高效穿透许多非极性材料，同时对分子振动和旋转具有极高敏感性——因此该领域的高效功能器件研发尤为活跃。这些特性使得太赫兹技术在生物医学成像、安全检测以及化学物质识别等方面具有巨大应用潜力。然而，天然材料中具有强太赫兹响应的材料较为少见，这促使人们开始探索新型材料平台。近年来，狄拉克半金属——一类具有三维狄拉克锥色散特性的拓扑材料——因其在该频段表现出优异的电磁响应而备受关注，典型的代表包括铝铜铁（AlCuFe）、铋硒化物（Bi?Se?）以及钠铋化物（Na?Bi）[18,19]。与传统半导体不同，这类材料可以通过外部电压偏置、表面掺杂或化学改性等方式，实现对导电性、介电常数以及费米能级的动态控制[20]。这种内在的可调性使得它们成为设计宽带、窄带以及可动态重构吸收器的理想候选材料。其中，AlCuFe准晶尤为值得重视，因为它拥有成熟的激光熔覆制备工艺以及较高的结构稳定性，有利于实际器件的制造[21]。近期研究通过磁控溅射和脉冲激光沉积等技术成功制备出了AlCuFe准晶薄膜，这些薄膜具有较高的结构质量与成分稳定性[22]。

作为二维光电材料，石墨烯也因其极高的载流子迁移率以及强烈的光与物质相互作用，在太赫兹检测领域展现出巨大潜力[23,24]。大量研究已经证实，石墨烯能够用来实现电学可调的吸收器与传感器。通过施加栅极电压，可以精确调控石墨烯的费米能级，从而实现对其实光响应的动态控制[25,26]。此外，基于石墨烯的可调太赫兹吸收器凭借其出色的电调性能以及强烈的光与物质相互作用，在气体传感领域具有独特优势。特别是在检测氡（Rn）和氯仿（CHCl?）等有毒有害气体的微量泄漏时，它可以通过吸收峰频率的偏移来实现高灵敏度的识别[27]。不过，大规模生产高质量的单层石墨烯在技术上仍面临较大挑战且成本高昂，这在一定程度上限制了其在实际吸收器结构中的应用。相比之下，像AlCuFe这样的三维狄拉克半金属则提供了一种更具吸引力的替代方案。它们不仅保留了高载流子密度和强光学响应的优点，而且还可以通过化学掺杂相对容易地调整费米能级。此外，它们的块状结构简化了器件制造流程，提升了机械强度。这些优势使得块状狄拉克半金属成为太赫兹研究领域中迅速崛起的研究焦点，其在工业应用方面也具有广阔前景。

根据光谱响应特性，超材料吸收器大致可分为窄带与宽带、单频段与多频段两类。由于窄带吸收器具有更高的光谱选择性，因此更适用于传感和滤波应用[28]；而宽带吸收器则更适合用于能量收集以及隐身技术领域[29,30]。从频段数量来看，单频段吸收器的结构相对简单，但信息容量有限，而多频段吸收器则能够同时实现多个波长的检测，从而提升传感的可靠性与信息量[31]。近年来，在太赫兹折射率传感领域，多频段窄带吸收器越来越受到重视，因为它们兼具较高的品质因数以及多参数检测能力。

近年来，基于共振波长的折射率传感器得到了广泛研究。例如，通过在纳米圆柱表面设计金属辅助的导模共振结构，可以利用强场约束效应获得较高的品质因数[32]；而将二维光栅与某种结构相结合的混合纳米结构，则可通过自参考机制提升测量的可靠性[33]。与此同时，由于半导体[34]以及将石墨烯层与导模共振结构结合的器件[35]具有可调的光学特性，也受到了研究关注。然而，这些设计大多工作在近红外波段，或者具备的频段数量有限，而且很多依赖复杂的多层堆叠结构或精确的角度控制，这限制了它们在宽带太赫兹环境中的集成灵活性与实际适用性[36]。

本研究提出了一种基于狄拉克半金属AlCuFe准晶的可调四频段太赫兹吸收器。与以往基于石墨烯或传统金属的多频段吸收器相比，本研究的创新之处在于：首先，采用具有强太赫兹响应、可调控化学掺杂性质以及高结构稳定性的AlCuFe准晶作为顶层共振层；其次，独特的三叶形开口设计通过腔体共振、导模共振与局域表面等离子体共振的协同作用，实现了四种不同的共振模式；最后，该吸收器的结构设计简洁，易于制造，不仅灵敏度高达3120 GHz·RIU?1，还具有出色的偏振与角度容忍性能。仿真结果表明，该吸收器在四个共振峰（M1-M4）处均表现出优异的吸收特性，平均吸收率高达95.8%，显示出良好的检测潜力。分析表明，该结构对入射光的偏振不敏感，且满足阻抗匹配条件，因此在共振频段内可实现高效吸收。此外，通过调节AlCuFe准晶的几何参数、费米能级以及结构尺寸，该吸收器在可调性、品质因数以及灵敏度方面均表现出优异性能。对电场分布的进一步分析显示，其高效吸收主要源于腔体共振、导模共振与局域表面等离子体共振的协同耦合效应。总之，该吸收器在生物医学检测、通信传感以及光电器件领域具有广阔的应用前景。

模型与计算方法：本文设计的可调太赫兹吸收器基于狄拉克半金属AlCuFe准晶的三维结构。其三维构型、俯视图以及横截面结构如图1所示。该吸收器在X方向和Y方向上呈对称的周期性排列，周期单元的边长记为P[37,38]。所设计的吸收器采用金属-绝缘体-半金属的夹层结构，底部为金膜。

结果与讨论：由于金背反射层的厚度远大于太赫兹波的皮肤深度，整个结构的透射率实际上被抑制为零，仅有反射率作为主要的损耗途径。反射率R = |S11|2，透射率T = |S21|2，可直接从仿真的S参数中获取。因此，吸收率可简化为A = 1 - R = 1 - |S11|2[[51], [52], [53]]。图3(a)中所展示的计算得到的吸收光谱显示出了四个...

结论：综上所述，我们从理论上设计出了一种基于AlCuFe准晶超材料的四频段太赫兹吸收器，该吸收器的工作频段为3–8 THz。该器件在四个不同的频率（4.04、5.08、6.42和7.47 THz）下均可实现近乎完美的吸收，所有频率点的吸收率均超过93%，其中吸收率最高的点甚至达到了99.5%。其背后的物理机制源于腔体共振、局域表面等离子体共振以及导模共振之间的协同作用。

CRediT作者贡献声明：黄新瑞：概念构建、数据整理、形式分析、研究实施、原始稿撰写；陈杰：研究实施、软件使用、验证、结果可视化；朱军：研究实施、方法设计、项目管理、验证；程书波：资金筹集、资源获取、软件使用、验证；易兆：资金筹集、软件使用、审稿与编辑；索海尔·艾哈迈德：方法设计、资源获取、指导监督；唐超军：方法设计、资源获取、软件使用、指导监督；高帆：

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文研究工作的已知财务利益关系或个人关系。

致谢：作者感谢四川省科技计划（2024ZDZX0030）的支持，同时也感谢集成电路制造技术国家重点实验室开放课题、国家自然科学基金（编号51606158、12104402）、浙江省自然科学基金（编号LMS26F050012、LY22A040003）的资助。

黄新瑞|陈杰|朱军|程书波|易兆|索海尔·艾哈迈德|唐超军|高帆|李伯勋
中国四川省绵阳市621010，西南科技大学数学与科学学院，极端条件物质性质联合实验室