悬浮颗粒物会作为协同压力因子，加剧咪唑虫酰胺对河口贻贝的影响

《Journal of Hazardous Materials》：Suspended particulate matter acts as a co-stressor to amplify imidacloprid impacts in estuarine mussels

　　

摘要

在浑浊的河口区域，悬浮颗粒物会改变农药在溶解态与颗粒附着态之间的分布，这可能影响仅基于溶解态的风险评估结果。本研究探讨了天然河口悬浮颗粒物如何影响贻贝Mytella strigata对吡虫啉的生物积累及亚致死反应。吡虫啉会迅速转移到悬浮颗粒物上，在12–24小时内达到准平衡状态；不过，当颗粒负荷较高时，其质量标准化吸附量会下降，在所研究的颗粒浓度范围（0.5–5?g?L^?1）内，颗粒附着态的吡虫啉比例约为10–13%。悬浮颗粒物的存在略微提升了贻贝体内吡虫啉的生物积累量，使其组织中的浓度从37升高到41?μg?g^?1干重。这种颗粒效应可通过额外的摄入相关途径来解释（k_p = 2.00?±?0.42?mL?g^?1 h^?1），而其排出速度则与仅暴露于溶解态吡虫啉时的情况相近（k_e = 0.26 vs. 0.30?h^?1）。悬浮颗粒物的存在虽对α多样性影响不大，但会进一步改变贻贝的微生物群结构，并增加群体内的差异性；吡虫啉与悬浮颗粒物共同解释了属级组成变化的18%。相比对照组，仅吡虫啉存在就导致了304个差异表达基因的出现（FDR ≤ 0.01），而在高悬浮颗粒物浓度环境下还有146个基因出现响应。这些结果表明，即便溶解态吡虫啉浓度相同，悬浮颗粒物也会改变农药的暴露途径及亚致死效应，因此有必要在浑浊河口地区采用两相模型进行农药风险评估。

引言

河口处于陆地与海洋的交界处，既具有较高的生物多样性，又存在大规模的双壳类水产养殖活动，因此成为重要的生态和经济区域[1]、[2]、[3]。许多河口的一个显著特征就是高浊度。周边沿海水域中的悬浮颗粒物浓度通常为数十至数百毫克/升，而在河口浊度最高的区域，这一数值甚至可高达10?克/升[4]。在这种环境下，悬浮颗粒物会改变污染物在溶解态与颗粒附着态之间的分布，进而影响污染物的传输、持久性及暴露途径[5]、[6]。正是由于这些特点，浑浊的河口环境对于研究污染物的行为及其带来的风险具有重要意义。

新烟碱类杀虫剂是目前全球使用最广泛的农药之一，其在河口及沿海水域中的残留越来越常见。尤其是吡虫啉，在河流输入水及近岸水域中的浓度通常在纳克至微克/升级别[7]、[8]。由于其高水溶性、易移动性以及较强的持久性，吡虫啉可从农业区扩散到沿海水域，从而可能对非目标生物造成影响[2]、[9]、[10]、[11]。先前的研究已经表明，吡虫啉会对水生无脊椎动物产生生理、免疫及亚致死毒性作用[7]、[12]，但在浑浊的河口环境中，其生态风险仍难以准确评估。

一个关键的不确定性在于，在河口高浊度条件下，悬浮颗粒物究竟如何影响吡虫啉的生物利用度及其作用机制。在这种环境下，污染物的暴露本质上是分两阶段的：生物体不仅可以通过直接从水中吸收污染物，还可以通过摄入颗粒物，随后在消化道中发生解吸作用来接触污染物[5]、[6]、[13]、[14]。较高的颗粒负荷还可能改变生物体的过滤行为、颗粒选择能力以及能量分配方式，即便溶解态污染物的浓度保持不变，也可能会影响其毒性反应[15]、[16]。这些现象表明，仅依靠清水环境下的毒性测试或仅考虑溶解态污染物的评估方法，很可能低估或错误描述实际河口环境中的农药暴露途径及生物效应。

双壳类动物是研究这一问题的理想对象，因为它们是河口食物网中的主要滤食者，常被用作监测沿海污染状况的指标，同时也与海产品安全密切相关[17]。它们不仅在生态上具有重要地位，其摄入污染物的方式也极具研究价值。作为滤食性生物，双壳类动物会持续过滤水中的物质并摄入悬浮颗粒，因此既可以通过吸收溶解态污染物，也可以通过摄入颗粒物来接触污染物。在本研究中，我们选择了河口贻贝Mytella strigata作为模式物种。该物种代表了河口贻贝类，不仅在生态上具有重要意义，也在沿海经济活动中发挥着重要作用[18]、[19]。

为了建立从物理化学分配机制到生物体反应之间的关联，我们采取了以下措施：首先，测定在不同环境条件下的吡虫啉与悬浮颗粒物的吸附动力学及等温线；其次，构建单室毒代动力学模型，分别分析仅暴露于溶解态污染物与同时暴露于溶解态及颗粒态污染物时的情况；最后，结合微生物组及转录组分析，探究颗粒态污染物暴露是否会影响宿主的稳态并改变基因表达。通过将浊度视为一种影响暴露条件的因素而非背景干扰，本研究为在富含颗粒物的动态沿海水域中进行农药评估与监测提供了两相分析视角。

章节节选

贻贝与天然悬浮颗粒物的采集与处理

2024年10月，我们从中国广东省南澳岛（北纬23.4168°，东经117.0136°）采集了贻贝Mytella strigata。通过对该物种核28S核糖体RNA、线粒体16S核糖体RNA以及细胞色素c氧化酶亚基I基因的序列片段进行DNA条形码分析，确认了其身份为M. strigata（文本S1）。所有分析结果均一致，证实该样本确实属于该物种。在实验开始前，这些贻贝经过了适应处理

吡虫啉在天然悬浮颗粒物上的吸附行为

吡虫啉在河口悬浮颗粒物上的吸附过程表现为初始快速吸收，之后逐渐趋于平衡，在所有颗粒浓度下都在12–24小时内达到准平衡状态（见图1a）。初始阶段符合外部膜扩散规律，即表面可利用位点被迅速填满；而后续阶段则可能是由于颗粒内部或絮状结构的扩散限制以及位点差异所导致的[5]、[24]。以代表性悬浮颗粒物浓度（0.5?g?L^?1）为例，有三种常用的

环境意义

在河口风险评估中，不应将悬浮颗粒物仅仅视为一种背景因素。在悬浮颗粒物浓度较高的情况下，虽然溶解态污染物的吸收可能仍然占主导地位，但颗粒附着的农药可能会为滤食性生物提供另一种摄入途径。此外，悬浮颗粒物还可能作为一种协同压力因子，影响生物体的反应。如果在暴露评估中充分考虑悬浮颗粒物的浓度以及颗粒附着的农药比例，就能获得更准确的

CRediT作者贡献说明

刘福文：研究实施、方法设计、数据整理。曹雪：方法设计、研究实施、资金获取、概念构思。郝雅：结果验证、实验监督。李子钦：方法设计。张晨阳：方法设计。陈兴明：正式分析、数据整理。周磊：文章撰写与编辑、资源协调、资金获取、概念构思。

关于写作过程中生成式人工智能及AI辅助技术的声明

在撰写本稿件时，作者们使用了ChatGPT（OpenAI）工具来润色语言。作者们已对输出内容进行了审核和修改，并对稿件的内容负全责。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益冲突或个人关系。

致谢

本研究得到了上海市自然科学基金（编号：23ZR1417500）、汕头大学科研启动基金（编号：09424029）以及山东省自然科学基金（编号：ZR202211160040）的支持。

Fuwen Liu|Xue Cao|Ya Hao|Ziqin Li|Chenyang Zhang|Xingming Chen|Lei Zhou

中国汕头市汕头大学材料与环境工程系，邮编515063