Ni中间层对采用Al12Si填充金属钎焊的Al/Mo接头界面微观结构演变及反应机制的影响

《Materials Characterization》：Influence of a Ni interlayer on the interfacial microstructural evolution and reaction mechanism of Al/Mo joints brazed with Al 12Si filler metal

　　

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  镍中间层提升了铝/钼钎焊接头中过渡区的连续性。
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  钼侧界面反应产生了富硅区域、Al??Mo、Ni?Mo以及MoSi?。
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  液态铝中快速的硅传输12Si决定了钼侧的反应路径。
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  热力学分析表明该过程属于受扩散控制的界面机制。

引言

随着对能够在高温环境下工作的轻质结构需求的增加，铝及其合金的应用也越来越广泛。它们较低的密度和较高的热导率使其在交通运输、电子封装以及热管理领域具有很大应用价值[1]、[2]、[3]。钼则具备高熔点、低热膨胀系数以及优异的高温稳定性，因此被广泛应用于耐热结构及功能器件中[4]、[5]。可靠的铝/钼连接方式能够拓展异种金属复合结构的应用范围[6]。然而，铝和钼在物理化学性质上的显著差异给它们的连接带来了困难。尤其是钼很难与铝基熔体发生润湿，同时界面原子扩散和冶金反应也受到限制。这些问题可能导致连接不牢固或形成不连续的界面过渡结构[7]。因此，控制界面反应并形成稳定的过渡结构仍是铝/钼连接领域需要解决的关键问题。

以往的研究通过调整铝基钎料成分来改善界面反应。在铝-硅-铜-锌-镍钎料中加入钇元素，可改变7072铝合金表面的润湿性和界面行为[8]。同样，向铝-硅-锌钎料中添加锶元素，能够降低6061铝合金的焊接温度并提升其润湿性，使熔合面积增加约11.6%[9]。在铝-硅-铜钎料中加入镍元素，则可以通过形成Al?Ni?来优化基体微观结构，并改变界面扩散和冶金结合情况[10]。金属间化合物的形成及其空间分布会显著影响使用铝硅钎料制成的接头的微观结构和性能。要准确识别这些反应产物，需要结合微观结构分析和晶体结构分析[11]。在润湿性较差的体系中，含有钛或锆的活性钎料可以形成界面反应层，从而增强连接强度，这一效果在陶瓷/钼接头中已有体现[12]。中间层设计则是另一种控制界面扩散和反应行为的有效方法。在钛/钢以及铜/钢接头中，镍中间层已被证明能够改变元素迁移路径、调控反应层的形成，并影响接头的性能[13]、[14]。更广泛地说，近期关于钎料和焊接气氛的研究表明，钎料类型、焊接气氛以及焊接时间都会影响元素的扩散和界面相的形成[15]、[16]、[17]。其他异种材料接头的研究也表明，多层钎料设计以及低温钎焊技术能够调控反应层的形态和接头的性能[18]、[19]。综上所述，这些研究结果都强调了钎料设计、工艺条件以及中间层设计在控制异种材料接头界面反应中的重要作用。

尽管取得了上述进展，但关于铝/钼异种材料连接的研究仍然较为有限，尤其是在镍中间层对硅偏聚、元素迁移以及界面反应产物形成的影响方面。基于前述研究结果，本研究选择了铝12Si共晶钎料，这样既可以在低于铝基体熔点的温度下实现连接，又能为与钼的界面反应提供硅元素；同时引入镍中间层，是因为它有望控制元素迁移和界面反应行为。与以往主要关注钎料改性或其他异种材料体系中的镍中间层的研究不同，本研究直接对比了有无预沉积镍中间层的铝/钼接头。此外，研究还结合多尺度表征和热力学分析，探讨了镍中间层如何影响硅的偏聚、元素迁移、反应产物的形成以及多相过渡区的发育情况。为此，研究人员系统地分析了界面的形态、元素的分布、反应相以及晶体结构，并通过热力学计算评估了可能的反应路径。

章节摘要

材料与制备

本研究以商业纯度为1060的铝和纯钼作为基体材料，两者之间放置了铝12Si钎料以实现连接。铝/钼接头是通过真空钎焊的方式制备的，钎焊装置及接头结构如图1所示。铝表面容易形成一层致密且稳定的Al?O?薄膜。在610℃的钎焊温度下，这层薄膜很难被去除，可能会阻碍钎料的铺展、界面的润湿以及元素的扩散[20]。

铝/钼异种接头界面微观结构

无论是未添加镍中间层还是添加了镍中间层的铝/钼接头，都表现出连续的界面接触，但其反应形态存在显著差异，如图2所示。图2(a, a1)和图2(b, b1)分别展示了1060铝/铝-12Si/钼接头以及1060铝/铝-12Si/镍/钼接头的情况。在没有镍中间层的情况下，界面过渡区是不连续的，存在局部反应区域，如图2(a1)中的方框区域所示。这些区域呈现块状或聚集状结构

结论

本研究通过真空钎焊技术，利用铝12Si钎料以及在钼表面预沉积的镍中间层，制备了铝/钼异种接头。研究系统分析了镍中间层对界面微观结构演变及反应机制的影响，主要结论如下。

• (1)
  在3MPa的压力作用下，于610℃下保持30分钟，可形成冶金结合的铝/钼界面。而没有镍中间层时，界面过渡区

作者贡献说明

魏岩妮：撰写——审阅与编辑，可视化处理。 马梦凡：撰写——初稿撰写，实验研究。 王崇志：数据整理。 李晓阳：资源协调。 郑雪婷：实验研究。 胡一帆：可视化处理。 王一鹏：监督指导。

资金支持

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：52574450）以及西安科技计划项目（项目编号：24GXFW0068）的支持。

利益冲突声明

我们声明，与本研究所涉及的工作无关，不存在任何可能构成利益冲突的商业或关联利益关系。本文的所有作者都直接参与了这项研究的规划、实施和/或分析工作。本文的内容目前没有在其他地方投稿，也未曾发表过。

魏岩妮|马梦凡|王崇志|李晓阳|郑雪婷|胡一帆|王一鹏