能源是现代社会不可或缺的重要组成部分,它为工业、交通以及各类技术发展提供动力[1]、[2]。随着能源需求的不断增加,以及对环境问题的日益关注,人们加快了从化石燃料向可再生能源和可持续能源的转型步伐[3]。因此,为了实现长期的经济增长与环境可持续发展,我们需要能够高效转化和储存能源的系统[4]、[5]。
太阳能、风能、水能以及生物质能都属于可再生能源,这类能源能够不断得到补充[6]。它们是化石燃料的清洁、持久替代品,能有效减少温室气体排放和污染[7]、[8]。为确保能源使用的安全性以及发展的可持续性,推动可再生能源技术的发展具有重要意义[9]、[10]。
常见的可再生能源包括太阳能、风能、水力发电、生物质能、地热能以及海洋能(潮汐能和波浪能)[11]、[12]。燃料电池也是一种清洁能源技术,它能够将化学能,尤其是氢气中的化学能转化为电能,且不会对环境造成任何危害[13]、[14]。
尿素燃料电池是一种电化学装置,它能够将尿素中的化学能转化为电能,是一种具有长久续航能力的发电方式[15]、[16]、[17]。这类电池对环境友好,因为它们可以利用含有尿素的废水,从而减少氮污染。其工作原理是在阳极处氧化尿素,生成电子和含氮化合物;在阴极处则通过还原反应完成电路循环[18]、[19]、[20]。这类燃料电池在便携式能源供应以及废水处理领域具有较大的应用潜力。
尿素电氧化反应具有诸多重要的环境和能源方面的优势。除了可用于直接尿素燃料电池以及废水处理之外[21],该反应还是一种比传统电解过程中的氧析出反应更节能的替代方案,因为它所需的动力学势值要低得多[22]。这种能量需求的降低提升了氢气生产的整体效率。此外,尿素电氧化反应还能将尿素转化为氮气和二氧化碳等对环境无害的物质,有助于去除废水中的含氮污染物[23]。因此,这一工艺有望成为一种同时实现废物处理、能源生产以及提升电化学效率的优质解决方案。
镍基材料因其价格低廉、稳定性好且催化活性高,常被用作尿素电氧化反应的催化剂。它们能够有效断裂尿素分子中的N–H键和C–N键[24]、[25]、[26]。而镍基金属有机框架则是一种更为优异的催化剂,因为它结合了镍的催化特性以及较大的表面积和多孔结构,这使得活性位点更容易被利用,电子传递速度更快,进而提升了电氧化反应的性能[27]、[28]。
金属有机框架是一种多孔晶体材料,它由金属离子或金属簇通过有机连接剂相互结合而成,从而形成具有高度有序结构且表面积极大的材料[29]、[30]。由于具有可调控的孔隙结构、高活性的位点密度以及良好的结构灵活性,金属有机框架被广泛应用于多种与能源相关的领域中[31]、[32]。
沸石咪唑类框架属于金属有机框架的一种,这类材料具有较大的表面积、可调控的孔隙结构以及较高的化学稳定性[33],因此非常适合用于各种催化反应中[34]、[35]。钴基的ZIF-67正是利用了这些特性来提升尿素电氧化反应的性能,它能够提供更多的活性位点,促进电子传递,并且便于与镍基催化剂发生相互作用,从而进一步提升催化剂的整体效率[36]、[37]。
镍泡沫是一种极为适合用于尿素电氧化反应的支撑电极,因为它具有较高的电导率、三维多孔结构以及较大的活性表面积[38]、[39]。其多孔结构有助于电解质快速扩散,同时也有利于气体排出,从而加快反应进程。此外,活性物质在镍泡沫表面的高附着力以及自身的催化活性,还能进一步提升电极的稳定性,进而提高其电氧化反应性能[40]、[41]。
在本研究中,研究人员通过简单的水热法成功制备了一种分级结构的镍基MOF与ZIF-67杂化电极,该电极直接负载在镍泡沫上,其化学式为NiF/Ni-MOF/ZIF-67。本研究的创新之处在于将两种基于MOF的纳米结构相结合,从而制成了一个无粘结剂、具有更高表面润湿性、更多活性位点以及更强结构稳定性的多孔电极。Ni-MOF与ZIF-67之间的协同作用显著提升了该电极在碱性尿素电氧化反应中的催化活性,使其相比NiF及NiF/Ni-MOF电极具有更高的电流密度、更低的塔菲尔斜率以及更好的长期稳定性。这些研究结果表明,这种设计的杂化MOF结构有望成为开发高效、耐用的电化学催化剂的重要途径,可广泛应用于各类与能源相关的领域。