一种用于在富含一氧化碳的合成气环境中实现固体氧化物燃料电池诊断驱动式部分自恢复的TCN–Mamba框架

《Sustainable Energy Technologies and Assessments》：A TCN–Mamba framework for diagnosis-driven partial self-recovery of solid oxide fuel cells under CO-rich syngas

　　摘要：以富含二氧化碳的氢气/一氧化碳合成气为燃料的固体氧化物燃料电池为高效且可持续的发电提供了燃料灵活的选择，但其可靠性却受到碳相关降解、热电化学耦合、流量分布不均以及热管理问题限制。本研究针对富含二氧化碳的合成气固体氧化物燃料电池系统，提出了一种基于诊断的局部自恢复框架。首先建立并利用极化特性验证了动态固体氧化物燃料电池模型，进而构建了具有故障可恢复性意识的故障架构，其中包括1种正常状态、3种可恢复故障以及3种致命故障。借助20维运行数据，所提出的TCN–Mamba模型结合时间卷积与状态空间序列建模方法，能够捕捉局部瞬态特征以及长程故障演化规律。在7%二氧化碳浓度条件下，该模型的整体诊断准确率可达98.69%。更为重要的是，诊断结果可直接对应不同的运行响应策略：对于可恢复故障，可通过调节二次空气供应、重新分配阴极侧压力以及增强冷却剂流量来加以缓解；而致命故障则需触发稳定化处理、降功率运行或紧急停机。这一框架将固体氧化物燃料电池的故障诊断从单纯的故障识别拓展到了以运行为导向的局部自恢复，有助于实现更安全、更耐用的富含二氧化碳合成气固体氧化物燃料电池运行。

引言：固体氧化物燃料电池因其高效率、低污染物排放、燃料灵活性以及适用于热电联产等优点，被视为极具前景的电化学能量转换装置[1] [2] [3] [4] [5] [6]。由于这类燃料电池能够使用氢气、一氧化碳以及经过重整的碳氢燃料，因此非常适合用于由合成气、生物质气化气体或工业废气驱动的分布式发电系统[7] [8] [9] [10]。这一特性对于可持续能源利用具有重要意义，因为含碳燃料流可以高效地转化为电能。然而，燃料灵活性的提升也增加了系统的复杂性。在固体氧化物燃料电池系统中，电化学反应、气体传输、热量传递以及结构变化之间存在紧密耦合关系；因此，燃料成分、负载需求、流量分布或热管理方面的变化都可能迅速表现为电压下降、温度偏差、压力失衡或其他与故障相关的响应现象。富含二氧化碳的氢气/一氧化碳合成气在涉及煤炭气化、生物质转化以及含碳工业燃料流的固体氧化物燃料电池应用中尤为重要。Zhang和Hu[7]对以一氧化碳为燃料的固体氧化物燃料电池进行了研究，表明在适当条件下，一氧化碳可作为一种有效的电化学燃料。Homel等人[8]通过实验验证了以一氧化碳为燃料的固体氧化物燃料电池的运行性能，而Shi等人[9]则通过实验表征和机理建模分析了二氧化碳的氧化过程。Kellogg等人[10]还利用掺钆的铈双层阳极研究了含碳燃料的利用问题。尽管这些研究证明了此类应用的可行性，但富含二氧化碳的运行条件会加速燃料电池的降解。一氧化碳歧化反应引起的碳沉积会影响电池的电化学性能[11]，而合成气中的杂质、长时间运行、燃料适应性问题、硫元素和焦油导致的失活以及燃料与电极的降解都会制约固体氧化物燃料电池的稳定运行[12] [13] [14] [15] [16] [17]。这些降解机制往往伴随着气流分布不均、阴极侧压力波动、局部过热以及极化程度增加等现象，从而导致多种故障特征相互关联且部分重叠。因此，可靠的故障诊断与健康管理系统对于固体氧化物燃料电池的稳定运行至关重要。Chang等人[18]分析了不同运行周期下的降解机制，Zarabi Golkhatmi等人[19]以及Mehran等人[20]则研究了固体氧化物燃料电池的耐用性及寿命延长策略。Peng等人[21]总结了固体氧化物燃料电池的性能评估、故障诊断以及健康控制方法，而Yang等人[22]对固体氧化物燃料电池的故障诊断方法进行了分类，并强调了在复杂运行条件下需要采用更为稳健的诊断方法。这些研究表明，固体氧化物燃料电池的健康管理已经超越了简单的性能监测范畴，但在富含二氧化碳、存在强耦合效应且多变量复杂的运行条件下进行精准诊断仍然面临诸多挑战。早期的固体氧化物燃料电池诊断研究主要采用信号处理方法、基于模型的方法或基于观测器的方法。Pahon等人[23]提出了一种基于小波变换的故障诊断与老化程度估算方法。Polverino等人[24]开发了一种基于模型的诊断技术，以提高故障隔离的准确性，Costamagna等人[25]则提出了一种面向分类的基于模型的诊断策略，用于固体氧化物燃料电池发电系统。Vijay等人[26]提出了基于自适应观测器的方法，而Xu等人[27]则将机理建模与数据驱动分析相结合，用于检测燃料电池堆的泄漏问题。这些方法虽然提升了诊断的可解释性和故障定位精度，但当高维动态数据以及电化学、热学和流场变量之间的非线性耦合成为诊断任务的主要影响因素时，这些方法的局限性就会更加明显。数据驱动方法在固体氧化物燃料电池故障诊断领域越来越受到重视。Li等人[28]提出了一种多标签模式识别方法，可实现同时进行多种故障诊断，Zhang等人[29]则证明了深度学习在智能固体氧化物燃料电池故障识别中的应用效果。Wu等人[30]开发了一种基于主成分分析的方法，用于检测气体供应单元的故障，而Li等人[31]则提出了一种系统级的数据驱动诊断框架。这些研究提升了诊断的准确性和适应性，不过大多数数据驱动方法仍然仅能给出故障标签或报警信息，无法判断所检测到的故障是否仍可通过调整参数来解决，或者是否已经超出安全运行范围。目前，故障缓解与容错控制研究大多是从独立于运行视角的角度展开的。Gallo等人[32]开发了一种基于模型的方法，用于燃料电池驱动系统中的故障缓解。Wu和Gao[33]提出了基于非线性模型预测控制的容错型固体氧化物燃料电池运行策略，而Xue等人[34]则研究了带有重整装置的固体氧化物燃料电池系统中的蒸汽波动故障问题；此外，以保持系统健康状态为目标的预测控制方法也得到了探索[35]。尽管这些研究表明主动调控措施可以有效限制故障的进一步发展，但它们通常假设故障信息已经可得，且并未将诊断结果与基于故障可恢复性的决策直接联系起来。在富含二氧化碳的合成气运行条件下，这一局限性尤为突出，因为此时电化学、流动、压力和热学方面的异常现象可能会表现出部分重叠的特征，但却需要完全不同的应对策略。因此，当前尚未解决的关键问题在于如何将动态故障识别与能够区分可通过调控解决的故障与需要稳定化处理、降功率运行、隔离或停机的故障的决策机制相整合。另一个难点在于固体氧化物燃料电池故障信号的时间特性。电压、电流、燃料电池堆温度、阴极压力、流量以及与燃料利用相关的各类参数对故障的反应时间尺度各不相同。Yang等人[36]发现单电池电压中包含与故障相关的信息，Vairo等人[37]则开发了一种机器学习模型，用于早期检测可能导致严重问题的固体氧化物燃料电池异常现象。Zhong等人[38]通过基于数据与拓扑结构的建模方法研究了固体氧化物燃料电池振荡的根本原因，而Yang等人[39]则总结了固体氧化物燃料电池的控制方法，并强调了其运行过程中的多变量动态特性。Costamagna等人[40] [41]进一步研究了在非设计工况下基于数据驱动方法的固体氧化物燃料电池发电厂诊断问题。这些研究表明，一个有效的诊断模型应当能够同时捕捉局部瞬态扰动以及长程故障演化趋势。正如Xu等人[42]所证明的，时间卷积网络可以通过因果卷积和扩张卷积有效地提取局部及多尺度的时间特征。与此同时，Ahamed和Cheng[43]也证明了基于Mamba的状态空间模型在时间序列分类任务中可用于高效建模长程依赖关系。这两种方法的互补特性使得TCN–Mamba架构非常适合用于富含二氧化碳的固体氧化物燃料电池的动态故障诊断。为了解决上述存在的问题，本研究开发了一种基于TCN–Mamba的框架，用于在富含二氧化碳的合成气条件下运行的固体氧化物燃料电池系统的诊断驱动型局部自恢复。该框架利用20维动态运行数据，通过TCN模块提取短期的局部瞬态特征以及变量间的耦合特性，同时借助Mamba模块捕捉与故障发生、发展及演化相关的长程时间依赖关系。在此基础上，构建了具有故障可恢复性意识的故障管理架构，用以区分可通过参数调整解决的故障与不可逆或涉及安全风险的严重故障。与传统仅在故障识别阶段就停止工作的诊断方法不同，所提出的框架能够将诊断结果直接映射到相应的运行决策层面。对于可恢复故障，该框架会触发针对性的纠正措施，包括调节二次空气供应、重新分配阴极侧压力以及增强冷却剂流量；而对于致命故障，则会启动稳定化处理、降功率运行、系统隔离或紧急停机等策略。因此，本研究的主要贡献在于将动态故障诊断、故障可恢复性评估以及基于故障严重程度的运行响应策略整合到一个统一的健康管理框架之中，专门用于以富含二氧化碳的合成气为燃料的固体氧化物燃料电池系统。

章节节选：
固体氧化物燃料电池系统：本研究中所分析的固体氧化物燃料电池系统是为在富含二氧化碳的氢气/一氧化碳合成气环境下运行而设计的。如图1所示，该系统由固体氧化物燃料电池堆及其辅助的配套组件构成，这些组件包括空气供应单元、燃料供应单元、换热器、冷却回路、喷射器、燃烧室以及各类监测模块。这些组件共同决定了系统的电化学转换过程、热平衡状态、反应物分布情况以及动态运行行为。
故障诊断方法与恢复策略：选择TCN–Mamba架构是基于20维固体氧化物燃料电池运行数据的多尺度时间特性，这些数据的详细构成及其在诊断中的作用已在表S7中予以总结。突发的气流和压力波动会引发短时内的局部变化，而热量积累以及阳极降解则会导致更长期的时间依赖现象。TCN通过因果扩张卷积能够提取局部瞬态模式，而Mamba则能有效对……进行建模。
富含二氧化碳条件下的固体氧化物燃料电池分层故障诊断：首先在7%的常规二氧化碳浓度条件下评估了所提出的TCN–Mamba模型的分层诊断性能，随后又在更低浓度的二氧化碳环境下进行了测试，以考察该模型在不同浓度条件下的泛化能力。诊断任务共涉及7种运行状态：1种正常状态、3种可恢复故障以及3种致命故障，这些状态分别对应着不同的运行可恢复性水平和安全风险程度。如图6(a)所示，所提出的模型实现了……

结论：本研究针对在富含二氧化碳的氢气/一氧化碳合成气条件下运行的固体氧化物燃料电池系统，开发了一种基于诊断的局部自恢复框架。首先建立并利用极化特性验证了固体氧化物燃料电池的动态系统模型，进而构建了具有故障可恢复性意识的故障架构，其中包括1种正常状态、3种可恢复故障以及3种致命故障。这种分类方式通过区分可通过参数调整解决的故障，将故障诊断与运行决策有机结合起来。

CRediT作者贡献声明：
韩张燕：写作——审稿与编辑、写作——初稿撰写、软件工具使用、数据整理、概念构思。张本希：验证工作、研究监督、资金申请。陈张良：可视化处理、软件工具使用、形式化分析。张从雷：软件工具使用、数据整理。卢毅：可视化处理、验证工作。朱凯奇：项目管理工作、方法设计。万忠民：软件工具使用、项目管理工作、方法设计、概念构思。杨彦如：软件工具使用、资源协调。王晓东：资源协调。

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。

致谢：本研究得到了中国国家重点研发计划（2024YFB4104703）的支持。

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