《Water Research》：Laboratory combustion-induced transformation of pyrogenic dissolved organic matter from vegetation and its impact on disinfection byproduct formation
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摘要野火会将热解有机溶解物引入流域，从而威胁饮用水质量。然而，分布在不同森林层级的可燃植被，尤其是下层植被，在决定热解有机溶解物的组成及其对水源水的影响方面所起的作用仍不清楚。本研究选取了五种具有代表性的法国森林植物——橡树（顶层）、松树（顶层）、石南花（下层植被）、金雀花（灌木
摘要
野火会将热解有机溶解物引入流域，从而威胁饮用水质量。然而，分布在不同森林层级的可燃植被，尤其是下层植被，在决定热解有机溶解物的组成及其对水源水的影响方面所起的作用仍不清楚。本研究选取了五种具有代表性的法国森林植物——橡树（顶层）、松树（顶层）、石南花（下层植被）、金雀花（灌木）和蕨类植物（草本植物），在550°C下进行燃烧以生成热解有机溶解物。与未燃烧植物提取的有机溶解物相比，热解有机溶解物中缩合芳香族分子的相对含量高出5.2到59.8倍，同时溶解有机碳含量降低，而包括卤素在内的无机离子浓度则上升。值得注意的是，PARAFAC建模识别出了两种类似羟基苯甲酸的成分（间位和邻位异构体），其光谱特性与已报道的纯有机化合物相符。这些成分主要存在于从金雀花中提取的热解有机溶解物中，而在燃烧后的蕨类植物和石南花中含量最低。有机溶解物因燃烧而发生的改变在很大程度上取决于植被类型。来自石南花、橡树和松树的热解有机溶解物中的缩合芳香族分子含量高于其他植物。在燃烧过的橡树和松树中，卤代有机化合物的前体物质含量有所增加。热解有机溶解物的氯化作用促进了溴化物和含氮有机污染物的形成，这可能与黑色氮和溴化物含量的升高有关。在来自金雀花和石南花的热解有机溶解物中，含氮有机污染物占比超过了50%。我们的研究结果表明，不同森林层级的植被如何通过与高温燃烧相互作用，进而影响有机溶解物的组成以及与森林水源水相关的有机污染物生成潜力。
引言
森林流域是饮用水的主要来源，为世界上最大的城市提供了三分之二的饮用水（Bladon等人，2014；Chen等人，2020；Uzun等人，2020）。随着野火发生频率和破坏程度的增加，人们越来越担心火灾后这些流域的水质问题（Hohner等人，2019a；Moody等人，2013；Smith等人，2011）。尤为令人担忧的是，植被和土壤有机物燃烧后产生的水溶性物质会进入水生生态系统，带来热解有机溶解物（Bodí等人，2014；Moody等人，2013；Wozniak等人，2020；Wozniak等人，2023）。热解有机溶解物通常包含高度缩合的芳香族化合物以及富含氮的化合物（如杂环氮化合物和胺类衍生物），这类物质可能会影响水源水的处理难度和饮用水质量（Cao等人，2025；Smith等人，2011）。因此，了解火灾对有机溶解物构成的影响对于评估其对饮用水处理的潜在影响至关重要。
火灾强度会显著影响热解有机溶解物的特性（Hohner等人，2019a；Roth等人，2022）。与低强度火灾或未燃烧状态相比，高温燃烧（超过450°C）会改变植被和土壤有机物的结构。这类火灾通常会导致水提取物中无机离子的含量增加，而溶解有机碳含量则下降（Bodí等人，2014；Bostick等人，2018；Chen等人，2022）。与此同时，由此产生的热解有机溶解物中芳香族化合物和缩合芳香族分子的含量会增加（Chen等人，2022；Wozniak等人，2020；Wozniak等人，2023；Zhang等人，2023b）。热解有机溶解物还包含脂肪族化合物和其他非缩合产物（Chen等人，2022；Chen等人，2023；Roebuck等人，2025）。在高强度火灾中，部分脂肪族化合物会通过热裂解反应转化为芳香族化合物（如脱氢、脱甲基和聚合反应）（Brebu和Vasile，2010；Yan等人，2022）。
尽管存在上述由火灾引发的普遍变化，但热解有机溶解物的组成和命运还取决于植物有机物质的来源（Wagner等人，2015；Wozniak等人，2020）。例如，从高度炭化的草类植物中提取的热解有机溶解物，其含氧缩合芳香族化合物的光谱特征比从橡树中提取的更为明显（D'Andrilli等人，2023；Wozniak等人，2020）。最近的一些研究使用混合植被燃料来模拟真实的土地覆盖类型（Myers-Pigg等人，2024；Roebuck等人，2025）。不过，这类综合方法可能会掩盖单个植物物种的独特分子特征，包括潜在的芳香族单体或含杂原子的化合物（如有机卤素化合物）。对于分布在森林下层、具有可燃性的植被（如金雀花和石南花）而言，这一限制尤为重要。这类植物在引发和蔓延野火过程中起着关键作用。在法国易发火灾的地区，计划性燃烧是减少这类可燃物积累的最有效手段。此外，这类植物的热分解和转化路径可能不同于较高的木本植物。后续的浸出过程可能会释放出与其初始化学性质相对应的独特可溶性热解产物。为阐明这些复杂的反应机制，有必要在受控燃烧条件下，系统比较不同森林层级中不同植物物种的水提取热解有机溶解物的分子组成和特性。
热解有机溶解物可能对下游供水设施产生重大影响，尤其会改变消毒副产物的生成情况（Chow等人，2019；Gleasman等人，2025；Pennino等人，2022）。现有研究一致表明，在炭化植被浸出液以及受野火影响的地表水中，含氮有机污染物（如卤代乙腈和卤代乙酰胺）的浓度较高（Chen等人，2022；Wang等人，2015b；Hickenbottom等人，2023；Hohner等人，2016）。这类含氮有机污染物通常被认为比碳基有机污染物（如三卤甲烷和卤代乙酸）具有更强的毒性（Kali等人，2021）。此外，热解有机物质中的溴化物也可能进一步促进溴化有机污染物的生成（Justen等人，2025）。虽然已有研究报道了有机污染物的生成趋势，但目前尚不清楚来自不同森林层级、不同植被来源的热解有机溶解物是否具有不同的有机污染物前体特征。这可能会导致有机污染物的生成量和种类存在差异。
为填补这一知识空白，本研究比较了不同森林层级中代表性植物物种在燃烧作用下有机溶解物的转化情况。本研究选取了在法国森林中占主导地位的五种植物——松树、橡树、石南花、蕨类植物和金雀花，在受控的高温环境（550°C）下进行燃烧实验。这一温度是根据历史野火的发生温度范围设定的，旨在模拟高强度火灾场景（Bodí等人，2014；Francos等人，2024）。研究人员对未燃烧和燃烧后的植物水提取物进行了多方面分析，包括：（1）物理化学参数（如溶解有机碳和无机离子含量）；（2）原始有机溶解物和热解有机溶解物的光学特性及荧光成分；（3）整体有机溶解物以及特定成分（如缩合芳香族化合物和卤代有机化合物）的分子多样性及转化情况；（4）氯化过程中的有机污染物生成情况。本研究有助于了解不同森林层级中炭化植被来源对严重火灾发生后水源水质量和有机物质组成的影响。
章节节选
植被采集与实验室模拟燃烧实验
本研究从法国的不同森林层级采集了五种植物的枝条：（1）顶层植被层，包括橡树（Quercus petraea）和松树（Pinus pinaster）；（2）下层植被层，为石南花（Erica scoparia）；（3）灌木层，为金雀花（Ulex minor）；（4）森林地面层，为蕨类植物（Pteridium aquilinum）。金雀花、石南花和橡树属于被子植物，而蕨类植物和松树则分别属于蕨类植物和裸子植物。这些植被材料，包括枝条和叶片，都被放入石英管中
未燃烧和燃烧后植物水提取物的基本水化学参数
在550°C下燃烧10分钟左右后，各植物的质量损失顺序为橡树＞金雀花＞石南花＞蕨类植物＞松树，剩余的炭化物产量占初始生物量的10.7%到28.6%不等（见表S4）。这种燃烧后的质量损失差异表明，即使在相同的燃烧条件下，不同的植被来源也会影响其热降解路径（Wei等人，2019）。
在所有植被类型中，燃烧后的植物中可浸出的有机碳含量明显低于未燃烧的植物，其含量在0.46-1.26毫克/克物质之间
环境意义
野火会将植物生物质中的热解产物带入水生系统，对森林流域的生态系统造成深远影响。本研究通过以植被为研究对象的方法，为在受控实验室燃烧条件下分析水提取热解有机溶解物的特性提供了理论框架，研究发现植被来源的有机溶解物通常会向富含氮、高度缩合的芳香族结构转变。不过，这种变化的幅度和方向还取决于最初的植被类型
结论
本研究系统地阐明了不同植物物种在受控燃烧条件下如何影响有机溶解物的分子转化，以及由此产生的有机污染物前体的特性。燃烧通常会使植物来源的有机溶解物向芳香族且更难分解的结构转变，同时还会释放更多的溴化物，从而增加含氮和含溴有机污染物的生成可能性，而这些变化又会受到植被来源的影响。
更重要的是，PARAFAC建模还识别出了两种不同的羟基苯甲酸异构体
CRediT作者贡献说明
曾静怡：负责撰写原文初稿、方法设计、实验开展、数据分析、概念构建等工作。焦萌：负责文章的审阅与编辑工作。Kathleen Murphy：参与方法设计以及文章的审阅与编辑工作。Carlos Afonso：负责方法设计及实验开展工作，Marie Hubert-Roux也参与方法设计及实验开展工作。向莹莹：参与方法设计、实验开展以及文章的审阅与编辑工作。Jean-Philippe Croué：负责文章的审阅与编辑、结果验证、项目监督、资金筹集以及数据分析工作
未引用参考文献
Chepel等人，2020年；Ledede和Mroz，1991年；Wardle等人，1998年
CRediT作者贡献说明
曾静怡：负责撰写原文初稿、实验开展以及数据分析工作。焦萌：负责文章的审阅与编辑工作。Kathleen Murphy：负责文章的审阅与编辑以及结果验证工作。Carlos Afonso：负责提供研究资源支持。Marie Hubert-Roux：负责文章的审阅与编辑以及结果验证工作。向莹莹：负责文章的审阅与编辑以及相关软件的使用工作。Jean-Philippe Croué：负责文章的审阅与编辑、项目监督以及项目管理工作。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。
致谢
本研究得到了法国国家研究署（ANR，项目编号ANR-23-CE34-0010-05）以及法国新阿基坦大区的支持。本研究中所使用的12吨级FT-ICR质谱仪由法国鲁昂诺曼底大学CARMeN研究所的Infranalytics FR2054研究基础设施提供。
Jingyi Zeng|Meng Jiao|Kathleen Murphy|Carlos Afonso|Marie Hubert-Roux|Yingying Xiang|Jean-Philippe Croué
法国普瓦捷大学，法国国家科学研究中心（CNRS），普瓦捷环境与材料化学研究所（IC2MP），UMR 7285，普瓦捷86000
