基于不同温度下氢溶解度估算的原油加氢过程建模与优化

《Frontiers in Chemistry》：Modeling and optimization of hydrogenation for crude oil by estimating hydrogen solubility in the solvent at different temperatures

　　

摘要翻译：研究人员提出了一种新方法，通过利用基于和声搜索算法（Harmony Search Algorithm, HS）和AdaBoost的混合方法，预测氢在阿萨巴斯卡沥青（Athabasca bitumen）样品中的溶解度。H₂在样品中的溶解度对于石油加工中重烃的处理至关重要，并有助于优化相关工艺。在数据关联中，压力和温度被用作输入变量，而氢溶解度被指定为建模的唯一响应变量。该方法应用于三种常用的回归模型：K近邻（K-Nearest Neighbors, KNN）、Theil-Sen和Lasso，分别生成名为HSA-KNN、HSA-TS和HSA-LAS的混合模型。HS算法用于优化AdaBoost及基础模型的超参数，随后应用AdaBoost来增强基础模型的性能。HSA-KNN模型取得了0.96466的R²分数、6.2790E-03的均方误差（MSE）以及1.80485E-01的最大误差，而HSA-TS模型取得了0.96433的R²分数、6.3994E-03的MSE以及1.40763E-01的最大误差。另一方面，HSA-LAS模型取得了0.89249的R²分数。

论文解读文章

**一、研究背景与问题**

在石油工业中，氢气是加氢处理过程的关键气体，该过程通过去除重烃中的杂质（如有机硫化合物）使其达到产品标准。加氢处理本质上是一种液相化学反应，氢气与烃类组分在液相进料中发生反应以实现分离。由于加氢过程涉及复杂的多组分体系和气液平衡，液相中H₂浓度的精确测定成为工艺建模的关键。氢在烃类中的浓度由其溶解度决定，因此，准确获取不同温度和压力下的氢溶解度数据对于加氢过程的模拟与优化至关重要，例如柴油加氢脱硫过程（HDS）的设计与运行。

传统的气体溶解度预测方法包括热力学模型和分子模拟，但重烃（如沥青）体系成分复杂，这些方法的应用受到限制。数据驱动模型，特别是机器学习（ML）方法，因其能够捕捉复杂非线性关系而被视为预测氢溶解度的有效替代方案。然而，单一机器学习模型在预测精度和泛化能力上可能不足，且模型性能对超参数设置敏感。因此，如何构建一个准确且稳健的预测模型是当前研究面临的主要挑战。

**二、研究目标与方法概述**

针对上述问题，本研究旨在开发一种新型混合机器学习模型，用于预测氢在阿萨巴斯卡沥青中的溶解度。研究人员提出了结合和声搜索算法（HS）与AdaBoost集成学习方法的混合建模框架，以优化并增强三种基础回归模型——K近邻（KNN）、Theil-Sen回归（TS）和Lasso回归（LAS）——的性能，分别形成HSA-KNN、HSA-TS和HSA-LAS模型。该研究使用的数据集包含43个数据点，来源于Lal等人在阿萨巴斯卡沥青中测定的氢溶解度数据，涉及温度（T）、压力（P）和溶解度（S）三个变量。数据按70%和30%的比例随机划分为训练集和测试集，训练集用于模型拟合与超参数优化，测试集仅用于最终性能评估。此外，研究人员还使用了外部数据集对最优模型进行验证，以检验模型的泛化能力并防止过拟合。

**三、主要研究结果**

**模型性能比较**：研究通过对比三种混合模型的性能指标发现，HSA-KNN模型表现最优，其R²分数为0.96466，均方误差（MSE）为6.2790E-03，最大误差为1.80485E-01。HSA-TS模型紧随其后，R²分数为0.96433，MSE为6.3994E-03。HSA-LAS模型性能相对较低，R²分数为0.89249。结果表明，通过HS算法优化超参数并辅以AdaBoost集成，能够显著提升基础模型的预测准确性。

**模型泛化能力评估**：通过绘制HSA-KNN模型的学习曲线，研究人员确认该模型在训练集和交叉验证集上的表现随训练样本增加而趋于稳定，未出现过拟合或欠拟合现象，表明模型具有良好的泛化能力。

**输入参数影响分析**：三维预测曲面和二维特征影响图显示，氢溶解度与压力和温度均呈正相关关系。压力的增加能够压缩氢气，增强H₂与溶剂分子间的相互作用力，从而提高溶解度。温度的升高则通过增强反应速率和分子扩散系数，促进氢气从气相向液相的传质，进而增加溶解量。

**外部验证**：使用来自不同来源的关于H₂在有机溶剂中溶解度的外部数据对HSA-KNN模型进行验证，结果表明模型预测值与实验测量值高度吻合，验证了模型对未知数据的稳健性和有效性，未观察到过拟合现象。

**四、结论与讨论**

本研究成功构建了三种基于HS优化和AdaBoost集成的混合机器学习模型，用于预测氢在重烃（沥青）中的溶解度。其中，HSA-KNN模型在预测精度上表现最佳，R²分数达到0.96466，MSE为6.2790E-03，最大误差为1.80485E-01。研究表明，压力和温度均与氢溶解度呈直接正相关关系。该研究首次将HS-Algorithm与AdaBoost结合的混合建模策略应用于沥青体系中氢溶解度的预测，为石油加工中加氢过程的建模与优化提供了一种高精度的数据驱动工具。研究结论如下：本研究提出了一种结合和声搜索算法（HS）与AdaBoost的新方法，用于优化和增强三种常用回归模型（KNN、Theil-Sen和Lasso）的性能。这些模型被应用于物理案例研究，即氢在重烃（沥青）中的溶解度预测。结果表明，混合模型HSA-KNN、HSA-TS和HSA-LAS在精度上均优于基础模型，这体现在更高的R²分数、更低的均方误差（MSE）和更小的最大误差上。HSA-KNN模型取得了最高精度，R²分数为0.96466，MSE为6.2790E-03，最大误差为1.80485E-01。HSA-TS模型取得了R²分数0.96433，MSE为6.3994E-03，最大误差为1.40763E-01。HSA-LAS模型取得了R²分数0.89249，MSE为2.3449E-02，最大误差为2.22157E-01。压力和温度均被证明与烃类样品中H₂的溶解度存在直接关系。