基于深度学习的从头算动态平均场理论实材料自能预测方法——仅需最少数据集

《npj Computational Materials》：Deep learning-based prediction of self-energies from ab initio dynamical mean-field theory for real materials with minimal data sets

　　

摘要

几十年来，密度泛函理论一直是一阶原理计算中的核心工具，基于DFT得到的能量和力数据被广泛用于训练原子间势能的机器学习模型。然而，DFT对交换相关泛函的单粒子处理方式严重限制了其对具有开放d壳层和f壳层元素的材料的预测精度，而基于此类数据训练的机器学习模型也继承了这一局限性。动态平均场理论通过明确考虑局域电子相关性来克服这一局限，尽管这会带来更高的计算成本。在本研究中，我们基于第一性原理的DFT+DMFT计算结果开发了深度学习模型，用以从非相互作用的格林函数中预测电子自能。以具有相关性的金属SrVO₃作为示例，我们证明了即便使用较小的数据集也能实现准确的自能预测。通过迁移学习，那些在SrVO₃上预训练过的模型能够成功预测CaVO₃、BaVO₃和SrNbO₃的自能，即便这些材料的成分和电子结构存在差异。此外，那些在SrVO₃和SrNbO₃上预训练过的模型甚至无需针对BaNbO₃的自能进行专门训练就能给出其预测结果。这种方法不仅能捕捉温度变化，还能应用于d¹型钙钛矿以外的材料，并大幅减少计算时间。这些成果表明，深度学习可作为计算成本极高的DMFT计算的高效替代方法，有助于快速预测由电子相关性决定的材料性质，为材料理论的变革奠定基础。