城市群中基于观测的人为排放缩放空气质量预报

《Earth's Future》：Air Quality Forecasts With Observation-Based Scaling of Anthropogenic Emissions for Urban Agglomerations

　　

空气质量预报对于支持城市群的决策至关重要，那里数百万人口暴露于高污染水平。然而，这些预报常常受到人为排放不确定性的限制，尤其是在没有专用运行系统的大型城市群中。在这项研究中，研究人员提出了一种基于观测的排放缩放方法，旨在改善运行预报。该方法从过去一周的观测与模拟浓度比值中推导缩放因子（SF），并将其应用于预报模型中的"人为排放"，假设在大型城市群中，观测与模拟浓度之间的偏差主要由人为排放清单的不确定性驱动。该方法还根据上午时段臭氧（O₃）偏差，在氮氧化物饱和态（NOx-saturated regime）假设下，推导人为挥发性有机物（VOC）排放的SF。研究人员将此方法应用于一个化学传输模型，使用全球人为排放清单，并针对圣保罗的两个不同时段（2023年2月–4月和2024年7月–9月）进行实施。结果表明，一氧化碳（CO）、二氧化氮（NO₂）、臭氧（O₃）和二氧化硫（SO₂）浓度的预报在数周内显著改善。对于细颗粒物（PM_2.5）和可吸入颗粒物（PM₁₀），改善受限于二次气溶胶形成以及来自城市群外部的污染输送。总体而言，研究结果证明，基于观测的排放缩放提供了一种高效且可转移的方法，用于改善城市群中的运行空气质量预报，而无需模型特定的开发。

**论文解读：基于观测的人为排放缩放方法改善城市群空气质量预报**

**研究背景与问题**

城市群空气质量预报对于保护数百万暴露于高污染水平人群的健康至关重要。然而，现有预报系统常受限于人为排放清单的不确定性。全球自下而上排放清单（如CAMS-GLOB-ANTv4.2）在发达地区（北美、欧洲）表现良好，但在发展中国家，由于行业排放因子与工业化地区存在差异，其准确性显著下降。例如，在南美洲，尤其是圣保罗等大型城市群，交通相关排放的偏差尤为突出。此外，多模型集合预报虽能平均化个体模型弱点，但COVID-19封锁事件揭示，当人为排放急剧变化时，仅基于观测调整排放的模型才能准确再现臭氧（O₃）变化，凸显了观测调整的重要性。现有数据同化方法（如最优插值、变分同化）虽强大，但需大量计算与误差统计基础设施，不适合快速推广至缺乏运行系统的城市群。因此，研究人员提出一种基于观测的、简单可转移的人为排放缩放方法，旨在快速改善城市群运行预报。

**研究内容与结论**

研究人员在圣保罗大都市区，于2023年2月–4月（夏季/雨季）和2024年7月–9月（冬季/旱季，含生物质燃烧烟羽输送事件）两个时段，应用基于观测的排放缩放方法。使用WRF-Chem（v4.3.3）模型，结合MOZART4化学机制和GOCART气溶胶方案，采用CAMS-GLOB-ANTv4.2全球人为排放清单和Crippa等人（2020）的部门小时廓线。每周通过观测与模拟浓度比值计算缩放因子（SF），对NOx、SO₂、CO、PM_2.5、PM₁₀和挥发性有机物（VOC）进行日尺度或小时尺度缩放。结果表明，该方法在数周内显著改善了CO、NO₂、O₃和SO₂的预报精度，其中O₃通过NOx和VOC联合调整在NOx饱和态下得到改善。对于PM_2.5和PM₁₀，改善受限于二次气溶胶形成和外部输送。该研究为城市群运行预报提供了一种高效、可转移的方法论，无需模型特定开发，论文发表在《Earth's Future》。

**主要关键技术方法**

研究人员采用观测排放缩放方法，基于城市监测网络构建"城市超级观测"，与模型模拟浓度比较，推导每周缩放因子（SF）。模型配置为WRF-Chem（v4.3.3），化学机制MOZART4，气溶胶方案GOCART，排放清单CAMS-GLOB-ANTv4.2，生物质燃烧排放使用FINNv1数据集，气象边界条件来自NCEP FNL预报，化学边界条件来自WACCM6预报。观测数据通过OpenAQ平台获取。样本队列来源为圣保罗大都市区，两时段（2023年2月–4月，2024年7月–9月）。

**研究结果（保留小标题）**

**3.1 Evaluation of NO₂ Forecast**

通过分析NO₂缩放因子（NO₂-SF）和预报误差指标，发现日尺度NO₂-SF在第三周后稳定于约0.5，表明NOx排放需减半。小时尺度NO₂-SF夜间小于1、白天大于1，修改了日排放廓线。两种缩放预报（F-DAY和F-HOUR）均将平均偏差从约20 ppb降至5 ppb以下，均方根误差（RMSE）相应降低，优于全球预报（CAMS和WACCM）。F-HOUR在昼夜均表现最佳，但早晚高峰SF不稳定，可能源于模式对城市边界层（PBL）的欠佳模拟。

**3.2 Evaluation of SO₂, CO, PM_2.5, and PM₁₀ Forecast**

SO₂-SF快速降至约0.1，表明SO₂排放严重高估，缩放后偏差趋近零。CO-SF稳定于约0.6，显著改善预报，但生物质燃烧事件期间SF升高，显示缩放不再代表人为排放；残余RMSE约0.1 ppm，可能源于二次CO生成或背景输送。PM_2.5和PM₁₀的SF降至0.5以下，偏差降低10–20 μg m^?3，但生物质燃烧期间SF上升，改善受限；PM₁₀-SF增幅大于PM_2.5-SF，反映粗颗粒增加。

**3.3 Evaluation of O₃ Forecast**

VOC-SF在3周后降至0.2以下，结合NOx-SF，O₃日最大浓度偏差大幅降低（第一时期减少超50 ppb）。O₃/NOx比值始终低于15，确认NOx饱和态假设。夜间O₃仍高估，可能与PBL模拟有关。缩放后O₃预报优于全球产品，且对生物质燃烧事件敏感性较低。

**总结与讨论**

基于观测的排放缩放方法通过每周更新SF，快速改善城市群空气质量预报，适用于缺乏专用模型和排放清单的地区。在圣保罗的应用表明，CAMS-GLOB-ANTv4.2清单对NOx、SO₂、CO、VOC和PM的排放均存在高估，但SF应视为一阶指示而非直接修正，因受限于：观测代表性、城市气象模拟质量（如PBL高度）、污染输送事件（如生物质燃烧）及简化气溶胶-气体耦合。操作使用中，可通过SF骤增、多污染物协同变化、近实时火灾排放标志等指标暂停缩放。未来可结合长期与短期SF，或引入有限差分灵敏度实验以分离本地排放与背景贡献。结论翻译如下：

**研究结论翻译**

本研究提出了一种面向运行的方法，旨在通过基于监测网络观测缩放人为排放，快速改善城市空气质量预报。假设观测与模拟浓度偏差主要由人为排放不确定性驱动，每周推导缩放因子（SF），并作为日或小时调整应用于NOx、SO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀排放。此外，基于上午时段臭氧（O₃）偏差，在NOx饱和态假设下确定挥发性有机物（VOC）排放的缩放。该方法应用于圣保罗的两个10周时段，SF带来了空气质量预报的稳健改善。O₃预报在数周后通过NOx和VOC的联合调整显著提高，在NOx饱和条件下得到确认。SO₂和CO浓度也受益于排放缩放，而颗粒物的改善因二次气溶胶形成和城市群外部输送而更为有限。结果表明，相对于所用清单，人为排放显著减少。然而，SF应视为一阶指示而非直接修正，因为方法准确性受限于：需代表城市群尺度空气质量变率的观测、城市气象模拟质量、污染输送事件（如生物质燃烧烟羽或区域O₃输送）以及简化气溶胶-气体耦合的化学方案。基于观测的排放缩放方法为区域预报系统提供了快速改进，并为后续开发更详细的排放清单提供了有用指示。此外，将长期SF与逐周SF结合可进一步增强方法，在纠正系统性偏差的同时保持适应短期变化的能力。在缺乏运行预报系统和城市特定排放清单的城市群中，该方法易于转移，应能有效改善空气质量预报，无需模型特定开发。该方法也可应用于已有高质量清单和多模型集合的地区，并通过多种扩展（如针对极端值的指标、网格特异性修正、卫星产品调整边界条件）进一步提升。总体而言，该方法的核心目标是实现对人排放周际变化的快速适应，为决策者和公众提供直接可用信息，同时保持随观测、清单和建模系统进步而演变的灵活性。