采用激光粉末床熔融技术制备CuSn10中间层后，TC4/AlSi10Mg多材料界面微观结构的演变机制

《Journal of Alloys and Compounds》：Evolution mechanism of interfacial microstructure in TC4/AlSi10Mg multi-material using CuSn10 interlayer fabricated by laser powder bed fusion

　　摘要：本研究采用激光粉末床熔融技术，以CuSn10合金作为中间层，成功制备了TC4/AlSi10Mg多材料。系统研究了CuSn10中间层对多材料界面微观结构与力学性能的影响。重点分析了不同激光功率下TC4/CuSn10界面及CuSn10/AlSi10Mg界面的演变机制，以及TC4/CuSn10界面梯度等轴晶的形成机制。随着激光功率的增加，界面宽度随之增大。沿构建方向，TC4/CuSn10界面依次形成了颗粒状结构（β-Ti+Ti2Cu）、网状结构（Ti2Cu+TiCu）、羽毛状结构（TiCu2Al+Ti3Cu4）和蜂窝状结构（TiCu2Al+α-Cu）。在较低激光功率下，TC4/CuSn10界面存在未熔合缺陷，而较高激光功率下则会出现孔洞。在CuSn10/AlSi10Mg界面可观察到层状Al4Cu9相、柱状Al2Cu相以及蜂窝状α-Al相。较低激光功率下，该界面既存在未熔合缺陷也有微裂纹。拉伸试验结果表明，CuSn10/AlSi10Mg界面的结合强度低于TC4/CuSn10界面。在重力驱动对流与马朗戈尼对流的共同作用下，TC4/CuSn10界面的冶金结合得到了改善。在TC4/CuSn10界面靠近CuSn10的区域出现了梯度等轴晶。沿构建方向，该区域依次形成了TiCu2Al区与α-Cu/TiCu2Al双相区。在TiCu2Al区底部，Al元素分布不均导致成核率降低，从而形成粗大晶粒；在该区中部，较大的温度梯度与均匀的元素分布促进了晶粒细化；在該区顶部，均匀的元素分布使得晶粒尺寸处于中等水平。在α-Cu/TiCu2Al双相区，液态时钛元素的固溶冷却效应，加上α-Cu与TiCu2Al之间的相互相约束，使得形成了细小的等轴晶。

引言：随着现代工业的快速发展，复杂部件的不同部位对材料性能提出了各种不同的要求。单一材料已无法满足复杂的服役条件，因此通过将多种材料结合在一起制造多材料制品，能够整合各类材料的优点，以适应严苛的环境要求[1][2]。焊接是实现多材料制备的常用技术，但它更适用于薄板加工，这限制了其在工程领域的应用[3][4]。由于 additive manufacturing技术具有材料浪费少且能够制造大型部件的优势[5][6]，因此在多材料制备方面具有明显优势。在各种AM技术中，激光粉末床熔融技术因其较小的激光光斑以及快速的加热和冷却速率，在调控多材料界面结合方面具有独特优势[7][8]。目前，已有许多多材料体系被研究，如Al/Cu[9]、Ti/Cu[10]、Ti/Ni[11]和Fe/Ni[12]等。其中，钛合金与铝合金是多材料体系中常见的材料。钛合金具有高强度、优异的蠕变与疲劳抗力以及良好的高温性能[13]；铝合金则具有密度低、机械性能好以及出色的耐腐蚀性[14]。将这两种合金结合而成的Ti/Al多材料能够兼备两者的优点，这一特点逐渐引起了研究人员的关注[15]。然而，在制备Ti/Al多材料的过程中，钛合金与铝合金之间显著的热物理性质差异会在界面处产生严重的残余应力，此外，界面还容易形成脆性的金属间化合物，进而引发界面微裂纹[16]。因此，实现高质量的界面结合仍是Ti/Al多材料制造中的关键难题。多材料界面结合的典型策略包括直接结合、梯度过渡以及中间层结合。目前，研究人员已通过这些策略系统研究了激光粉末床熔融技术制备的Ti/Al多材料的微观结构与力学性能。直接结合方法适用于制备热物理性质相近的多材料[17]，但使用该方法制备Ti/Al多材料时，需要合理优化工艺参数，以减轻界面处的残余应力。黄等人[18]研究了扫描速度对直接结合法制备的Ti/Al多材料界面结合的影响。当扫描速度提升至1100毫米/秒时，重新熔化的TC4合金体积减小，界面处的元素互扩散也受到抑制，此时界面宽度约为450微米，且观察到了三种稳定的金属间化合物（Ti3Al、TiAl和Al3Ti）。采用梯度过渡策略制备Ti/Al多材料，有助于缓解因钛与铝热物理性质差异带来的残余应力与裂纹问题，不过界面仍可能存在脆性金属间化合物。Daram等人[19]制备了从纯钛到纯铝逐步变化的成分梯度的Ti/Al多材料，每一步的成分变化率为10%。随着铝含量的增加，界面处形成了包括Ti3Al、TiAl和Al3Ti在内的脆性金属间化合物。中间层结合策略可以抑制因钛与铝在界面处反应而产生的脆性金属间化合物。张等人[20]采用纯铜作为中间层制备Ti/Al多材料，该方法有效抑制了脆性金属间化合物的产生。剪切试验结果显示，剪切断裂首先发生在铝合金区域，随后才是钛合金区域，且界面处未观察到裂纹，这说明该界面的结合强度高于基体合金。由此可见，中间层结合策略在实现Ti/Al多材料的高质量界面结合方面具有巨大潜力，但目前相关研究仍然较少。迄今为止，关于激光AM技术制备Ti/Al多材料的研究主要集中在通过调控工艺参数来改善界面区域的微观结构并实现良好的界面结合。至于多材料界面的形成机制，研究人员主要研究了其他多材料体系在熔池热循环过程中元素互扩散特性以及界面处的晶粒形成机制。肖等人[21]表明，在激光定向能量沉积过程中，多材料界面内的液体流动行为会导致成分重新分布以及液相线温度的变化，进而影响界面的凝固顺序，最终使得界面处的晶粒形态与基体合金有所不同。范等人[22]研究了扫描速度对激光粉末床熔融技术制备的316L不锈钢/Hastelloy X多材料界面元素分布的影响。在较低的扫描速度（200毫米/秒）下，界面处的元素分布不均匀，熔池中SS 316L与Hastelloy X的混合主要是由液体对流而非元素互扩散驱动的。陈等人[23]研究了SS 316L/CuSn10界面熔池中的元素互扩散现象以及裂纹的形成机制。研究结果表明，熔池内的马朗戈尼对流促使熔融的CuSn10合金向熔池底部移动并渗透到SS 316L区域，从而引发渗透裂纹。在高激光能量密度下，大量液态SS 316L会被搅动到熔池中心。由于SS 316L的熔点高于CuSn10合金，它在熔池中会先凝固，而熔融的CuSn10合金的凝固则会被延迟。SS 316L与CuSn10合金之间热膨胀系数的差异会在界面处产生巨大的热应力，进而引发微裂纹。目前，关于Ti/Al多材料界面形成机制的研究还远远不够，Ti/Al多材料界面熔池内的元素互扩散与液体对流受中间层影响的机制也仍有待阐明。本研究选用CuSn10合金作为中间层，通过激光粉末床熔融技术将TC4合金与AlSi10Mg合金结合在一起。由于CuSn10合金的熔点与热膨胀系数介于TC4合金与AlSi10Mg合金之间，因此使用该合金作为中间层可以缓解因两种合金热物理性质差异而导致的界面热应力集中[24][25]。本研究系统研究了激光功率对TC4/CuSn10界面及CuSn10/AlSi10Mg界面微观结构与相组成的影响，同时对比分析了这两种界面熔池的形态与微观特征。此外，还探讨了CuSn10中间层对激光粉末床熔融过程中TC4/AlSi10Mg界面演变机制的影响，并阐明了TC4/CuSn10界面梯度等轴晶的形成机制。

片段内容：
粉末制备：本研究以气雾化法制备的球形TC4、AlSi10Mg和CuSn10合金粉末作为原料，其粒径范围为15至53微米。这些粉末的化学成分见表1，形态如图1(a)-(c)所示。在激光粉末床熔融工艺开始之前，这些粉末需要在真空干燥箱中于120摄氏度下干燥12小时。

多材料制备流程：在激光粉末床熔融工艺中，采用氩气作为保护气体，以防止粉末氧化。

基体合金的微观结构：如图2(a1)所示，TC4区域的微观结构主要由不同取向的针状马氏体构成，这是由于采用了条带扫描策略以及相邻层之间67度的旋转角度所致[31]。施加在TC4区域的激光能量密度为63.33焦耳/立方毫米（见表2），这一能量密度使得TC4合金能够展现出优异的整体性能[32]。从图2(a2)可以看出，TC4区域内存在少量孔洞。在激光粉末床熔融工艺过程中，由于快速凝固的作用……

CuSn10中间层对界面演变机制的影响：在将上层合金沉积在预制备的合金之上时，多材料之间的界面结合是通过熔池加热过程中的液体混合与元素互扩散，以及后续冷却过程中的相变来实现的。与单一材料的激光粉末床熔融工艺相比，多材料激光粉末床熔融工艺的熔池加热与冷却阶段涉及更多的关键变量，包括上下层合金的密度、下层合金的导热性等等……

结论：本研究系统研究了CuSn10中间层对激光粉末床熔融技术制备的TC4/AlSi10Mg多材料微观结构与力学性能的影响，分析了不同激光功率下TC4/CuSn10界面及CuSn10/AlSi10Mg界面的演变机制，以及TC4/CuSn10界面梯度等轴晶的形成机制。主要结论如下：(1)颗粒状结构（β-Ti+Ti2Cu）、网状结构（Ti2Cu+TiCu）……

作者贡献说明：吕斌斌：写作——审阅与编辑、写作——初稿撰写、方法学、实验研究、正式分析；王岩：写作——审阅与编辑、监督、资金获取、概念构思；胡青：监督、概念构思；林军：验证、正式分析；吕良星：写作——审阅与编辑、概念构思；王文硕：验证、实验研究、数据整理；谭立明：写作——审阅与编辑、监督；刘峰：验证、资金获取。

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢：本研究得到了中国航空发动机集团的支持[项目编号：HFZL2022CXY029]。

吕斌斌|王岩|吕良星|王文硕|胡青|林军|谭立明|刘峰
中南大学粉末冶金研究院，中国长沙410083