基于热力学与机器学习方法的水相多胺与甘氨酸钠混合物中二氧化碳溶解度的预测建模

《Canadian Journal of Chemical Engineering》：Predictive modelling of carbon dioxide solubility in aqueous polyamine blended sodium glycinate blends using thermodynamic and machine learning approach

　　

摘要

本研究探讨了在含有甘氨酸钠的溶液中加入两种多胺——哌嗪和二丙三胺后，CO₂溶解度的提升情况。研究在313–333?K的温度范围内，以及2–120?kPa的CO₂分压条件下，使用平衡搅拌槽实验方法获取了气液平衡数据。共研究了六种混合溶液的组成，分别为5%、10%或15%质量的哌嗪或二丙三胺与25%、20%或15%质量的甘氨酸钠混合，且总胺浓度保持为30%质量%。随着多胺含量的增加，CO₂的承载量显著上升，其中15%质量的二丙三胺与15%质量的甘氨酸钠混合的溶液表现出最高的吸收能力。通过过量摩尔体积模型对溶剂密度进行了关联分析，得到的平均绝对误差分别为0.0265%（哌嗪-甘氨酸钠混合液）和0.0258%（二丙三胺-甘氨酸钠混合液）。气液平衡数据可通过修正后的Kent–Eisenberg模型进行拟合，其平均绝对误差分别为0.75%和0.80%。研究还使用了XGBoost、人工神经网络、随机森林和支撑向量回归四种机器学习模型，基于660个实验数据及文献数据点进行了分析。结果表明XGBoost的预测能力最强（R²?=?0.996），其性能优于随机森林（R²?=?0.99）、人工神经网络（R²?=?0.972）和支撑向量回归（R²?=?0.92）。通过克劳修斯-克拉佩龙方程估算的CO₂吸收等温热效应在25到55?kJ/mol CO₂之间，这一数值低于30%重量比的MEA的吸收热（约85?kJ/mol）。这些结果表明，经多胺处理的甘氨酸钠溶剂能够显著提升CO₂的捕获效率，同时数据驱动的模型可有效预测CO₂溶解度，为溶剂筛选和工艺设计提供依据。

利益冲突声明

作者不存在任何利益冲突。

同行评审情况

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第二轮评审
编辑决策信	2026/05/29
第一位审稿人的评审报告	2026/05/02
第一位审稿人的评审报告附件1	2026/05/02
第一轮评审
编辑决策信	2026/02/18
第二位审稿人的评审报告	2026/02/02
第一位审稿人的评审报告	2025/12/25
第一位审稿人的评审报告附件1	2025/12/25

数据可用性声明

支持本研究结论的数据可见本文的补充材料中。