《Food Research International》：Data-driven spectral stitching improves the performance of flow injection-mass spectrometry for food authentication: An example of pomegranate juice
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该研究开发了一种数据驱动的谱段拼接流动注射-质谱法（FI-MS）方法，用于果汁真实性鉴别。研究人员系统评估了谱段拼接策略对果汁真实性鉴别性能的益处。该方法实现了对石榴汁掺假的100%准确识别与半定量分析，并使用商业果汁样品验证了整个分析流程的适用性。
该研究开发了一种数据驱动的谱段拼接流动注射-质谱法（FI-MS）方法，用于果汁真实性鉴别。研究人员系统评估了谱段拼接策略对果汁真实性鉴别性能的益处。该方法实现了对石榴汁掺假的100%准确识别与半定量分析，并使用商业果汁样品验证了整个分析流程的适用性。
研究背景与目的
石榴汁富含维生素、矿物质、抗氧化和抗炎化合物，是高价值果汁产品。随着其需求增长，石榴汁成为经济动机掺假的常见目标，常被掺入梨、苹果、葡萄等廉价果汁。这些掺假物味道中性且糖组成相似，少量掺杂时在复杂果汁基质中难以察觉。现有DNA方法不适用于加工果汁，稳定同位素比值法易受环境变异影响，光谱技术灵敏度和特异性不足。质谱（MS）具有高灵敏度、高特异性和宽代谢物覆盖能力，但色谱分离耗时。流动注射-质谱法（flow injection-mass spectrometry, FI-MS）无需色谱分离，可实现高通量分析，但存在离子抑制和检测器饱和。谱段拼接（spectral stitching）通过依次扫描较窄的质荷比（m/z）窗口并拼合谱图，可缓解离子竞争。数据驱动的分段策略可进一步提升特征检出。机器学习（machine learning, ML）适用于复杂MS数据的模式识别。本研究旨在开发并验证基于FI-MS与ML的石榴汁认证方法，评估谱段拼接对化学覆盖和模型性能的影响，并建立适用于商业产品的优化工作流。论文发表在《Food Research International》。
主要技术方法
研究人员从渥太华当地多家零售店采集新鲜水果（原产地包括美国、秘鲁、中国和加拿大），制备15个石榴、15个葡萄、14个梨和13个苹果纯果汁，并按1%~40%制备三种掺假混合物，同时收集商业果汁样品。采用纳米电喷雾离子源（nano-ESI）高分辨质谱（Q Exactive HF-X）结合开管毛细管流动注射，比较全扫描与数据驱动谱段拼接采集；MZmine 4.5.20预处理，曲线下面积（AUC）归一化；构建支持向量机（SVM）、K近邻（KNN）、随机森林（RF）分类模型及偏最小二乘回归（PLSR）、SVM回归、RF回归和RF半定量模型，用留一交叉验证（LOO-C
