消费者级个人暴露和室外固定监测仪PM2.5质量浓度的验证与校正：一项为期两年的科罗拉多州共置研究

《ACS Environmental Au》：Validation and Correction of PM2.5 Mass Concentrations from Consumer-Grade Personal Exposure and Outdoor Fixed Monitors: A Two-Year Colocation Study in Colorado

　　

消费者级（CG）空气质量监测仪采用低成本传感器测量不同污染物和环境因素，被用于评估许多社区的个人暴露以及室内外空气质量。这些设备通过实时数据访问，使公民能够积极参与了解其空气质量并减少空气污染暴露。作为丹佛社会正义与环境质量项目（SJEQ-D）的一部分，研究人员通过将Atmotube Pro个人暴露监测仪（ATMs）和固定式QuantAQ Modulair-PM室外监测仪（QAQs）与一台GRIMM EDM180（GRIMM）PM_2.5参考仪器共置四次（每次持续数周），在其用于社区之前评估了它们的性能。这项评估的意义在于，它是首批在两年内不同季节、于美国西部山区大规模共置大量CG空气质量监测仪（50台ATM和5台QAQ）的研究之一。本研究旨在作为一项大规模、基于现场的性能评估，以确定其在社区暴露研究中的适用性，而非传感器开发、机理研究或监管等效性分析。1小时平均GRIMM与原始ATM数据之间的平均相关系数和均方根误差（RMSE）分别为ρ = 0.770和RMSE = 5.12 μg m^–3；原始QAQ数据的相应值为ρ = 0.720和RMSE = 5.51 μg m^–3。这些相关系数表明，ATM和QAQ监测仪均捕捉到了参考仪器所测PM_2.5的大部分时间变异性。然而，两种监测仪均低估了PM_2.5浓度，尤其是在30.0 μg m^–3以上。此外，在原始ATM和QAQ数据集中观察到了时间漂移，个别监测仪在共置时间段内响应变化可测，表明其长期性能稳定性存在差异。ATM和QAQ的平均内部监测仪相关系数分别为ρ = 0.980和ρ = 0.780。相互比较时，5–11%的ATM无法正常工作。研究人员应用了一个包含相对湿度和露点的多元线性回归校正模型来处理ATM和QAQ共置数据。该校正使平均相关系数提高了6.5–8.3%，并使相对于参考仪器的RMSE降低了42–50%，同时减少了原始数据中观察到的时间漂移。总体而言，我们的共置结果表明，ATM和QAQ为个人暴露和室外空气监测提供了有用的PM_2.5测量值，并且应用适当校正可改善与参考仪器的一致性。在参考数据不可用的情况下，将CG监测仪相互共置可为设备性能和数据可靠性提供有价值的见解。

**论文解读文章**

**研究背景与问题**

城市社区暴露于来自交通、建筑和工业设施等多种来源的空气污染，其中直径小于2.5微米的颗粒物（PM_2.5）与呼吸道感染、心血管疾病和过早死亡等不良健康结局密切相关。研究表明，低收入和有色人种比例较高的社区承受着更高的PM_2.5相关疾病负担，这些不成比例受影响（DI）社区历史上因红线政策和歧视性法律而遭受环境不公。消费者级空气质量监测仪（CGMs）因成本低廉、操作便捷，正成为DI社区评估本地空气污染的有前景工具。然而，CGMs依赖低成本传感器，其准确性和精度存在差异，在部署前需要进行适当的验证，尤其是针对长期社区研究。现有研究指出，CGMs通常需要区域特定的验证和定期校正，这会增加时间和资源需求。为此，作为丹佛社会正义与环境质量项目（SJEQ-D）的一部分，研究人员在部署监测仪前开展了一系列与监管参考仪器的现场共置实验，以评估监测仪在当地环境条件下的性能。本研究旨在评估大规模CGMs收集的PM_2.5数据并应用已有校正方法，重点关注其在DI社区暴露研究中的应用。该研究是社区暴露研究的基础方法论组成部分，而非大气化学或传感器开发研究。论文发表在《ACS Environmental Au》。

**主要关键技术方法**

研究人员在科罗拉多州丹佛市I-25 Globeville站点的CDPHE（科罗拉多公共卫生与环境部）GRIMM EDM180参考监测仪旁，进行了四次共置实验（2021年秋季至2023年冬季），每次持续数周。共部署了55台Atmotube Pro（ATM）个人暴露监测仪和5台QuantAQ Modulair-PM（QAQ）室外固定监测仪，使用前移除了缺陷单元。通过Pearson相关矩阵识别缺陷监测仪，并基于1小时平均数据计算与参考仪器的相关性系数（ρ）、均方根误差（RMSE）等性能指标。采用Bland–Altman图评估浓度依赖性偏差，线性回归拟合时间漂移率。应用多元线性回归（MLR）校正模型，纳入相对湿度（RH）和露点温度（T_dew），对CGM数据进行校正并重新评估性能。

**研究结果**

**大多数ATM和所有QAQ在共置期间正常工作**
通过比较Pearson相关矩阵，研究人员在移除缺陷监测仪数据后确认，大多数ATM和所有QAQ在共置期间正常工作。每个共置期中被移除的ATM数量为0至8台。

**ATM、QAQ和GRIMM监测仪显示出高内部和相互相关性**
1小时平均GRIMM与原始ATM数据之间的平均ρ = 0.770，RMSE = 5.12 μg m^–3；原始QAQ数据的平均ρ = 0.720，RMSE = 5.51 μg m^–3。ATM和QAQ的内部监测仪相关系数分别为ρ = 0.982和ρ = 0.782，表明同一型号监测仪间一致性良好，但QAQ的变异性较大。

**传感器漂移分析表明，漂移具有监测仪、浓度和部署时期依赖性**
Bland–Altman图显示，在较高PM_2.5浓度下，ATM和QAQ的负偏差增大。漂移率热图表明，在共置1至3期（约1.5年内）漂移较小且可变，但在第4期（约1.5年后）漂移显著增大。ATM的漂移率普遍高于QAQ，部分ATM单元在特定时期表现出约0.5–0.8 μg m^–3/天的正漂移，而QAQ的漂移率范围为–0.1至0.25 μg m^–3/天，表明其时间稳定性更好。

**多线性回归模型揭示了漂移的来源**
对偏差（监测仪–参考）进行多元线性回归，包含RH、温度和时间项。结果显示，RH和温度系数总体较小，但部分监测仪具有统计显著性。时间漂移系数（α₃）平均很小（ATM：5.43×10^–7 μg m^–3/天；QAQ：1.61×10^–7 μg m^–3/天），但63%的ATM和80%的QAQ的时间系数显著，表明存在可测的长期变化。在考虑RH和温度效应后，残余漂移量很小，说明通过定期筛选和更换可管理漂移。

**校正模型提高了性能指标**
应用MLR校正模型（包含RH和T_dew）后，ATM的R²范围从0.46–0.73提升至0.53–0.77，回归斜率从0.38–0.74提升至0.97–0.99；QAQ的R²从0.51–0.66提升至0.48–0.67，斜率从0.35–0.69提升至0.96–0.99。RMSE降低了42–50%，但仅部分共置期满足美国EPA推荐标准（R² > 0.70，斜率0.65–1.35，y截距±5.00 μg m^–3，RMSE ≤ 7.00 μg m^–3，NRMSE ≤ 30%）。ATM在CL1和CL4达到了R²推荐值，而QAQ在所有共置期均未达到。

**讨论与结论**

讨论部分指出，与先前研究（如SCAQMD评估）相比，本研究中ATM和QAQ的R²较低，可能归因于当地环境条件（如低浓度、低RH）和更长的部署时间。共置2期（CL2）因低PM_2.5浓度和低温低湿条件，表现最差，这反映了光学散射传感器在低信噪比环境下的性能限制。尽管校正模型改善了数据，但校正的必要性取决于研究目标：若需绝对浓度精度，则需参考仪器校正；若仅关注相对暴露或时间趋势，则仅进行部署前筛选已足够。研究还强调，在无参考仪器时，CGM间相互共置可有效识别故障单元和评估相对性能。长期部署（超过1.5年）需通过定期比较和替换来减少偏差。本研究的校正系数和漂移率具有区域特异性，不可直接外推。

**结论翻译**：本研究中，研究人员提出了一项大规模、多季节的消费者级空气质量监测仪PM_2.5测量现场评估，作为社区暴露研究项目的基础方法论组成部分。通过在部署前将大量个人暴露和室外监测仪与参考仪器共置，这项工作为评估数据质量、识别缺陷单元以及表征社区空气质量研究中性能变异性提供了实用框架。所解决的核心问题并非这些监测仪是否达到监管级精度，而是它们在真实部署条件下的表现如何，以及需要哪些验证步骤来支持其在个人暴露研究中的应用。研究方法和发现旨在为研究人员和社区合作伙伴提供参考，以在现实的资源和基础设施约束下设计、验证和解读类似的监测工作。