精细化土壤NO排放对夏季臭氧模拟与缓解成效的影响：中国案例研究

《ACS Environmental Au》：Influence of Refined Soil NO Emissions on Summertime Ozone Modeling and Mitigation Efficacy: A Case Study in China

　　

夏季对流层臭氧（O₃）污染已成为中国面临的重大环境挑战。尽管人为氮氧化物（NO_x）控制正在大力实施，但生物源排放，尤其是农业高峰期土壤NO排放的影响，仍是空气质量模拟中的一个关键不确定性。本研究以具有代表性的夏季时段（2020年6月）为对象，探讨精细化土壤NO排放对O₃模拟的影响。通过将更新的环境响应函数、高分辨率肥料数据以及修正的农田排放因子整合到改进的Berkeley–Dalhousie土壤NO参数化（BDSNP）方案中，研究人员开发了一个精细化的土壤NO清单，得出2020年土壤NO总排放量为1.15 Tg N。对16个原位通量观测的评估显示，归一化平均偏差（NMB）显著降低（从?38%降至?14%）。数值模拟揭示，在模拟期间，土壤NO对主要城市群NO₂的贡献约为15%～22%，对人口加权MDA8 O₃的贡献约为6%～14%。更重要的是，研究人员发现，尽管地表O₃的整体模型偏差在统计上改善有限，但精细化清单显著改变了模型对人为排放控制的敏感性。与原始方案（4.5 ppb）相比，人为NO_x减排40%所产生的O₃效益要小得多（2.5 ppb），这表明低估夏季土壤NO可能导致对高峰期污染月份人为减排成效的过度乐观预测。本案例研究强调，在设计有效的O₃控制策略时，必须考虑农业氮管理。

**研究背景**

对流层臭氧（O₃）已成为中国夏季首要大气污染物之一。尽管近年来人为氮氧化物（NO_x）排放因清洁空气行动而显著下降，但O₃浓度仍居高不下，部分地区甚至呈上升趋势。土壤一氧化氮（NO）作为对流层O₃的重要前体物，其排放受到施肥、温度和水分等因子的强烈调控。然而，当前中国土壤NO排放量估算存在很大不确定性（0.48–1.23 Tg N/年），主要原因在于参数化方案的差异。广泛使用的Berkeley–Dalhousie土壤NO参数化方案（BDSNP）存在温度响应在30°C以上饱和、土壤湿度响应采用静态干/湿分类、肥料数据分辨率粗（0.5°×0.5°）以及农田基础排放因子重复计入肥料效应等问题。这些缺陷导致模式可能低估夏季土壤NO排放，进而影响对O₃模拟及减排成效的评估。因此，亟需对BDSNP算法进行精细化改进。

**研究内容与方法**

研究人员以2020年6月为典型案例月份，从四个方面改进了BDSNP算法：（1）更新温度响应函数，使其在30–40°C范围内继续增加；（2）采用基于归一化体积土壤湿度（NVSM）的动态湿度响应函数，替代静态干湿分类；（3）引入中国高分辨率（5 km×5 km）肥料施用数据集（2018年）；（4）将农田背景排放因子Aw,biome由0.57修正为0.42，消除肥料效应的重复计算。改进后的算法嵌入自然源排放模型MEGAN3.2，估算2020年中国土壤NO排放总量为1.15 Tg N。研究利用WRF模式提供气象场，驱动CMAQ（v5.3.2）空气质量模型进行模拟，并采用CMAQ-ISAM源解析方法量化土壤NO对NO₂和MDA8 O₃的贡献。观测验证数据包括16个站点的土壤NO通量观测、全国1479个国家监测站的NO₂和O₃浓度，以及TROPOMI卫星NO₂柱浓度。此外，设置了人为NO_x减排20%和40%的情景，评估不同土壤NO方案下O₃暴露（人口加权MDA8 O₃）的响应。

**研究结果**

**3.1 土壤NO排放估算与评估**

各项改进对排放的贡献不同：温度响应函数更新使年排放增加0.22 Tg N（34.5%），湿度响应更新同样增加0.22 Tg N（34.5%），肥料数据更新增加0.07 Tg N（11.1%），而农田参数修正使排放减少0.04 Tg N（6.3%）。综合更新后的2020年土壤NO排放总量为1.15 Tg N，约为YL95方案（0.23 Tg N）的5倍，原始BDSNP方案（0.63 Tg N）的2倍。夏季（6–8月）排放占全年总量的45.6%（华南）至74.8%（东北）。与16个站点通量观测相比，归一化平均偏差（NMB）从原始BDSNP的?38%改善至?14%。在区域尺度上，更新方案有效改善了华北、华东等地的NO₂和O₃模拟，尤其在O₃污染日和高温条件下，模拟偏差显著减小。

**3.2 O₃来源归因**

CMAQ-ISAM模拟显示，更新后土壤NO对NO₂浓度的贡献从YL95方案的12%升至19%，对MDA8 O₃的贡献从5%升至9%。华中、华东、华北及东北地区的贡献高于全国平均水平，其中华中地区最高（对MDA8 O₃贡献14%）。在O₃污染日（MDA8 O₃≥160 μg/m³），土壤NO对MDA8 O₃的中位贡献由YL95的3.0 ppb增至更新方案的8.8 ppb。随温度升高，贡献增大；当日最高温度超过30°C时，相对增幅达193.9%。

**3.3 对人为NO_x减排成效评估的影响**

情景分析表明，在20%（40%）人为NO_x减排情景下，YL95方案使O₃暴露减少1.8（4.5）ppb，原始BDSNP方案减少1.3（3.6）ppb，而更新BDSNP方案仅减少0.9（2.5）ppb。全国O₃超标天数（MDA8 O₃≥160 μg/m³）的减少量对应为YL95方案747（1986）天、原始BDSNP方案350（1002）天、更新方案212（712）天。值得注意的是，在东北地区，更新方案下40%的NO_x减排反而导致超标天数增加，表明土壤NO估算可改变区域O₃生成敏感性。

**讨论**

研究发现，低估夏季土壤NO排放会系统性高估人为NO_x减排的短期O₃效益，这一偏差在施肥密集的华北和华中地区尤为显著。研究还指出，当前方案仍存在排放因子来自全球数据、肥料时间分配基于静态生长季、未考虑HONO共排放等局限，未来需结合过程模型和区域实测进一步优化。

**结论**

该研究开发了精细化的中国土壤NO排放清单，显著改善了模式对O₃及其前体物的模拟能力，并揭示了土壤NO在削弱人为NO_x减排成效中的关键作用。40%的人为NO_x减排在更新方案下仅能降低O₃暴露2.5 ppb，远低于YL95方案的4.5 ppb。这表明，未来夏季空气质量管理需要将农业氮管理纳入核心策略，以保障O₃控制的有效性。论文发表在《ACS Environmental Au》。