《ACS Omega》：SpinCastML─An Open Decision-Making Application for Inverse Design of Electrospinning Manufacturing: A Machine Learning, Optimal Sampling, and Inverse Monte Carlo Approach
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静电纺丝（electrospinning）能够制备具有高度可调结构的微纳米级纤维材料，但由于聚合物化学与浓度、溶剂选择及加工条件之间存在强耦合效应，其理性设计仍具挑战。该过程本质为多变量非线性系统；配方或操作参数的微小变化即可改变电流体动力学（electroh
静电纺丝（electrospinning）能够制备具有高度可调结构的微纳米级纤维材料，但由于聚合物化学与浓度、溶剂选择及加工条件之间存在强耦合效应，其理性设计仍具挑战。该过程本质为多变量非线性系统；配方或操作参数的微小变化即可改变电流体动力学（electrohydrodynamic） regime，生成不同的纤维直径分布。由于功能性能常取决于分布形态与变异性而非仅平均直径，静电纺丝设计须作为分布层面且受化学约束的问题处理。SpinCastML是一个分布感知且化学约束的逆向设计框架，以开放独立可执行程序实现。该平台基于严格整理的68,480条单纤维直径测量数据，提取自1,778个数据集，涵盖16种聚合物。为应对高维异质性与材料不平衡，框架整合了聚合物平衡的Sobol与D-optimal采样，并对11种机器学习算法进行系统基准测试。SpinCastML不预测单一标量结果，而是建模完整的纤维直径分布，从而定量评估工艺稳健性及满足用户定义目标的概率。在平衡Sobol+D-optimal采样下训练的Cubist模型取得稳健全局预测性能（R2 > 0.92），在化学多样体系间泛化稳定。嵌入的逆向蒙特卡洛（Inverse Monte Carlo, IMC）引擎将静电纺丝表述为概率逆向问题，生成满足相容性约束且化学可行的聚合物–溶剂–工艺配置，同时赋予量化成功概率。实验分布重构R2 > 0.90，跨独立体系成功率预测绝对误差<1%。通过在可复现框架中整合分布级建模、化学可行性约束与概率逆向模拟，SpinCastML将静电纺丝从经验参数调优推进至定量引导、应用驱动的设计。
研究背景方面，静电纺丝作为一种通用制造技术，可在高压电场下从聚合物溶液或熔体产出连续微纳米纤维，广泛应用于组织工程、药物递送、过滤膜、能源催化等领域。纤维形态由溶液性质（浓度、黏度、分子量、电导率、表面张力）、加工参数（电压、流速、针尖–收集器距离、卷绕转速）与环境条件（温湿度）耦合决定。然而该过程强多变量非线性，微小扰动即可引发regime转移（如微纤→纳米纤、珠状→无珠），导致实验室长期依赖试错优化，耗时耗料且难持续。现有机器学习研究多预测单一平均直径，忽视分布形态与化学可行性；尚无面向“给定目标形貌反求配方与工况”的逆向设计开源工具。为此，研究人员在《ACS Omega》发表SpinCastML，将静电纺丝重述为分布级、化学约束的概率逆向问题。
关键技术方法上，研究人员构建了源于文献的68,480条纤维直径观测队列，覆盖16种聚合物、1,778个数据集，经透明预处理与溯源追踪。针对聚合物频次失衡，并行评估三种采样策略：简单随机采样、Sobol低差异序列+D-optimal设计、聚合物分层平衡Sobol+D-optimal采样，以万级子集（N=10,000）兼顾覆盖与算力。在5折交叉验证下对11种机器学习算法以RMSE、MAE、MAPE、R2及CV–Test一致性选型，最终采用Cubist全局模型。逆向求解由嵌入式IMC引擎完成：以准随机Sobol/LHS生成候选配置，强制聚合物–溶剂溶解性、溶剂–溶剂混溶性及用户严度约束，反演目标直径与容差至可行工况族并输出成功概率。
研究结果部分，Descriptive Analysis of Electrospun Fiber Diameters小节指出，全样本纤维直径呈右偏重尾（中位数340 nm，均值603 nm，偏度5.82，峰度46.98），聚合物分层后显现材料特异性：PEEK-sulfonated与PAN细而紧聚（中位184–202 nm），PVDF与PVP上尾显著，PS/PDLLA/PMMA偏粗；故中位数与IQR比均值更具代表性。Sampling Method小节表明，随机采样在N≥10,000时R2达0.94但高维覆盖无保障；Sobol+D-optimal在连续域填充优、信息矩阵行列式最大，但模型R2≈0.997却过特化于高信号区；聚合物平衡Sobol+D-optimal将 minority 聚合物占比由<1%提至预设区间（如PVDF由34,920降至1,053，PLA保320），在覆盖、冗余控制、化学多样性间取得平衡。Machine Learning Model Selection小节显示，平衡采样下Cubist最优（RMSE=260 nm，MAE=50 nm，R2=0.92，CV–Test ΔR2=?0.0128），GBM与XGBTree次之；线性模型（glmnet、LM）R2≈0.40失效；随机采样致kNN/rpart ΔRMSE>100，证实不平衡多聚合物数据下朴素随机不可用。Interpretability小节通过归一化特征重要度与3D响应面指出，浓度（相对重要度100）主导链缠结与射流稳定，流速、电压次之调控质量通量与库仑拉伸，针距/溶剂比影响飞行时间与蒸发，温湿度低位但符合物理直觉。Inverse Monte Carlo Simulations小节中，Experimental模式复现经验分布（如CA预测均504 nm/标准差352 nm vs 观测509/360；PAN 208 vs 209），Optimization模式具聚合物依赖性：PS成功率由87.4%升至98.8%、标准差880→390 nm；PVA则由72.5%降至29.1%、均值偏移；PVDF均值吻合但标准差破1,000 nm、成功率93%→64%，证明均值一致不足以评估逆向性能，需方差敏感指标。IMC提供的是可行工况概率地图而非单点最优。
讨论与结论翻译：SpinCastML确立了一种分布感知且化学知情的静电纺丝逆向设计范式，以概率化、决策就绪的引导取代试错优化，具备可复现、可审计及对实验不确定性稳健的特性。通过将静电纺丝重述为分布级逆向问题并将化学可行性嵌入设计回路，该研究为在真实制造变异下设计、验证与审视静电纺丝工艺设立了新标准。
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