可用于塑料热解气CO2重整的可再生镍取代钙钛矿催化剂：通过晶格氧恢复机制的深入研究

《ACS Sustainable Resource Management》：Regenerable Ni-Substituted Perovskite Catalysts for CO2 Reforming of Plastic Pyrolysis Gas: Mechanistic Insights via Lattice Oxygen Restoration

　　

摘要

对二氧化碳和废弃塑料进行协同转化，为同时实现碳资源利用和塑料再利用提供了可持续途径，但催化剂失活仍是一个重大难题。本研究开发了LaFe_1–xNi_xO₃钙钛矿，用于在900°C下对塑料热解气进行二氧化碳辅助重整。其中LaFe_0.5Ni_0.5O₃表现出最佳性能，合成气产率为170.84毫米摩尔/克^–1_pp，二氧化碳转化率为38.60毫米摩尔/克^–1_pp，碳转化率可达149.85%。结构分析表明，其优异活性源于原位析出的Fe–Ni合金纳米颗粒、氧空位以及晶格氧之间的协同作用。循环实验显示，催化剂失活主要是由于晶格氧逐渐耗尽所致，而通入空气则可以恢复钙钛矿结构及晶格氧，使催化剂在十次再生循环后仍能保持稳定性能。此外，该催化剂在处理混合实心聚烯烃原料时也能产生相近量的合成气，体现了其实际应用价值。这些研究结果明确了晶格氧动态在催化剂活性、失活及再生过程中的核心作用，为设计可用于二氧化碳辅助塑料废物转化的可再生催化剂提供了理论指导。