臭氧辅助下含硫挥发性有机化合物的膨胀固定：一种用于高容量硫固定的室温策略

《Environmental Science & Technology》：Ozone-Assisted Swelling-Fixation of Sulfur-Containing VOCs: A Room-Temperature Strategy for High-Capacity Sulfur Fixation

　　

摘要

有恶臭的含硫挥发性有机化合物会对环境和健康造成严重危害，而现有的物理或化学处理技术存在效率低、经济性差的问题。本文以YMn₂O₅莫来石作为固硫材料，以CH₃SH作为模型污染物，提出了一种利用低浓度臭氧辅助固硫的策略。在原型装置中，该策略实现了1344.2 wt％的固硫率（为YMO质量的13.4倍），这一结果已得到验证。通过实验分析与理论模拟发现，臭氧产生的活性氧物种与Mn–Mn二聚体协同作用，促使CH₃SH发生热力学和动力学上都有利的转化，生成液态的CH₃SO₂SCH₃以及固态的Mn(CH₃SO₃)₂/SO₄^2–产物。这些产物的积累会在YMn₂O₅表面形成一层膨胀层，该层仍对CH₃SH/O₃具有反应性，从而能够持续进行固硫作用。生命周期评估表明，与传统吸附和氧化处理方法相比，该室温策略在减少碳排放、污染物排放及生态成本方面具有优势。这一策略可实现SVOCs的处理、异味控制以及硫资源的固定，且具备规模化应用和可持续发展的潜力。