通过拉曼光谱与紫外-可见光调制激发光谱相结合的方法揭示了Cu/CeO2催化剂的结构敏感性,现已可购买

《Catalysis Science and Technology》:Structure sensitivity of Cu/CeO2 catalysts unraveled by combined Raman and UV-vis modulation excitation spectroscopyAvailable to Purchase

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年08月14日 来源:Catalysis Science and Technology 4

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   打开图像查看器 活性位点的识别及其结构敏感性在异相催化剂的合理设计中起着关键作用。调制激发光谱法结合相位敏感检测技术是

  

活性位点的识别及其结构敏感性在异相催化剂的合理设计中起着关键作用。调制激发光谱法结合相位敏感检测技术是一种有效的瞬态分析方法,可用于识别异相催化剂中的活性位点,从而提供超越传统稳态光谱法的新的机理见解。在此,我们采用MES/PSD方法研究了低负载量下Cu/CeO2(111)多面体与片状结构以及Cu/CeO2[(110) + (100)]棒状结构上的CO氧化反应,阐明了铈的形态和表面终止效应的作用。将MES/PSD方法与拉曼光谱及紫外-可见光谱相结合,发现CO氧化遵循Mars–van Krevelen机制,且Cu/CeO2的结构对铈的晶面形态以及其与负载铜物种和活性过氧化物的相互作用十分敏感。尽管负载量较低,但紫外-可见MES/PSD技术对铜物种及其氧化还原活性尤为敏感,结果显示Cu/CeO2(111)多面体与片状结构中的Cu2+更容易被还原为Cu+,而Cu/CeO2[(110) + (100)]棒状结构则并非如此。通过拉曼MES/PSD技术分析了再氧化机制,发现过氧化物是中间产物,在Cu/CeO2[(110) + (100)]棒状结构上更为稳定,这与该结构中Cu2+物种的更高稳定性以及相比多面体与片状结构更低的CO转化率相一致。我们证明了结合拉曼光谱与紫外-可见MES/PSD技术能够识别参与金属-载体相互作用的活性位点,包括表面终止效应,从而为深入理解异相催化机理提供了一种强大的光谱学方法。

可视化摘要

瞬态拉曼光谱与紫外-可见调制激发光谱法显示,低负载量下Cu/CeO2(111)多面体与片状结构上的Cu2+物种和过氧化物的稳定性较低,因此其CO氧化活性高于Cu/CeO2[(110) + (100)]棒状结构。

瞬态拉曼光谱与紫外-可见调制激发光谱法显示,低负载量下Cu/CeO2(111)多面体与片状结构上的Cu2+物种和过氧化物的稳定性较低,因此其CO氧化活性高于Cu/CeO2[(110) + (100)]棒状结构。

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