《Journal of Environmental Management》：Contrasting annual variation of organic and elemental carbon in the Pearl River Delta: Insights from three years of continuous observations and the unique conditions of the COVID-19 lockdown
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摘要碳质气溶胶是细颗粒物（PM2.5）的主要组成部分，对空气质量、人类健康以及气候变化有着重要影响。近年来，中国采取了多项严格的空气污染控制措施，使得污染物排放状况发生了显著变化；然而，这些措施对碳质气溶胶的来源及形成过程的影响机制仍需进一步研究。为填补这一知识空白，本研究通过2
摘要
碳质气溶胶是细颗粒物（PM2.5）的主要组成部分，对空气质量、人类健康以及气候变化有着重要影响。近年来，中国采取了多项严格的空气污染控制措施，使得污染物排放状况发生了显著变化；然而，这些措施对碳质气溶胶的来源及形成过程的影响机制仍需进一步研究。为填补这一知识空白，本研究通过2019年至2021年三年的连续大气观测数据，分析了珠江三角洲地区的碳质气溶胶来源与形成机制，其中还包括了新冠疫情封控期间的特殊情况。研究结果显示，有机碳与元素碳的浓度变化趋势存在差异：有机碳浓度呈持续下降趋势，其主要原因是二次有机碳的生成量减少。这种下降趋势与珠江三角洲地区高浓度的NOx大气环境密切相关，而在封控期间由于NOx浓度大幅下降，这种关系发生了逆转。相比之下，元素碳浓度则保持相对稳定或略有上升，这反映出化石燃料燃烧，尤其是工业活动和移动源排放所带来的持续影响。通过正矩阵因子化模型对污染源进行归类分析后发现，与化石燃料相关的排放占碳质气溶胶总量的约70%，且在研究期间这一比例变化不大，仅在某些时段有所上升。总体而言，这些研究结果表明，有必要加强化石燃料排放控制，并针对珠江三角洲地区的大气特征制定更为有效的PM2.5治理策略。
引言
碳质气溶胶是细颗粒物（PM2.5）中的重要组成部分，约占全球PM2.5总质量的10%至60%（Huang等，2014，2025a）。这类气溶胶通常分为有机碳和元素碳两种类型，二者都对空气质量、人类健康以及气候变化具有重要影响（Bond等，2013）。元素碳主要来源于高温燃烧过程，如化石燃料燃烧和生物质燃烧，由于其强大的吸光能力，会成为导致大气变暖的直接因素（Li等，2025）。有机碳则包括直接由燃烧源排放的初级有机碳，以及在大气中通过挥发性有机化合物经过多相转化反应生成的二次有机碳（Pio等，2011；Satsangi等，2012）。尤其值得关注的是，二次有机碳与臭氧生成、大气氧化能力的增强、光化学烟雾以及酸沉降等现象之间存在密切关联，因此近年来受到了越来越多的重视（Lu等，2019；Xue等，2014）。
过去十年间，中国通过持续的努力，使得PM2.5浓度得到了显著下降（Geng等，2024；Huang等，2025b）。例如，2024年全国PM2.5的年平均浓度相比2013年下降了59%（见补充信息，图S1）。这一改善得益于针对碳质气溶胶等主要污染物的有效控制措施。然而，随着空气污染治理进入更为复杂的阶段，能源结构和大气化学成分都发生了变化，PM2.5浓度的下降速度也逐渐放缓（见图S1）。在某些地区，碳质气溶胶浓度甚至又开始上升（Dong等，2024；Fang等，2025）。此外，冬季持续的雾霾现象以及夏季热浪期间日益严重的臭氧污染，都凸显出二次有机碳在引发空气污染事件中的重要作用（Liu等，2014；Zhang等，2015）。因此，深入了解碳质气溶胶的来源及其形成机制，对于进一步降低PM2.5浓度具有重要意义。
珠江三角洲地区是中国在空气污染控制方面面临诸多挑战的代表区域。尽管近年来该地区的PM2.5浓度整体有所下降（Zhang等，2024a），但其数值仍远高于世界卫生组织规定的第一阶段空气质量标准。寒冷季节频繁出现的雾霾现象更是表明，该地区的空气质量管理已进入更为艰难和复杂的阶段（Lu等，2021）。因此，系统研究珠江三角洲地区PM2.5的特性及其碳质成分的变化规律至关重要，这不仅有助于制定当地的治理策略，也能为其他经济发达且污染严重的地区提供参考。在本研究中，我们以珠江三角洲地区的典型城市区域为研究对象，利用三年间连续的高频在线观测数据来分析碳质气溶胶的情况。通过正矩阵因子化模型以及元素碳示踪方法，我们全面研究了2019年至2021年间该地区碳质气溶胶的来源与形成机制，特别关注了新冠疫情封控期间所出现的变化。这些研究结果有助于深入了解复杂环境条件下碳质气溶胶的发展特征及其主要来源，同时为相关研究和政策制定提供了有力的科学依据，以有效控制碳质气溶胶污染。
章节节选
采样与化学分析
碳质气溶胶的测量工作是在广州市的一个大气监测站进行的，该地点是珠江三角洲地区的典型城市代表。有关该监测站的详细信息可在我们之前的论文中找到（Zhang等，2024b）。简而言之，这项监测工作从2019年1月持续到2021年12月，监测点位于北纬23°07′、东经113°15′处（见图S2）。该监测点周围有住宅区和商业区，且远离大型工业污染源，因此能够较为准确地反映该区域的空气状况
碳质气溶胶的浓度与来源特征
2019年至2021年间，珠江三角洲地区的有机碳浓度在1.0至23.4微克/立方米之间波动（见图1a），日均浓度为4.9±2.5微克/立方米（见图1b）；而元素碳浓度则在0.2至7.3微克/立方米之间变化，平均值为1.3±0.8微克/立方米（见图1c）。有机碳和元素碳共同占PM2.5总质量的26.1±10.9%，这一数据再次表明，在珠江三角洲地区，碳质气溶胶仍是PM2.5的主要构成部分。与中国实施更严格的空气污染控制措施之前的水平相比
结论
通过2019年至2021年的三年连续在线观测数据，本研究系统分析了珠江三角洲地区碳质气溶胶的来源及其形成过程。新冠疫情封控这一特殊情况为研究提供了独特的自然实验条件，使得我们能够同时分析不同年份间的变化以及短期内的波动情况。研究结果表明，有机碳浓度逐年下降，而元素碳浓度则保持稳定或略有上升。进一步分析发现，有机碳浓度的下降主要是由于
作者贡献说明
崔浩欣：数据整理、定量分析、研究方法设计、结果验证、初稿撰写。张继生：数据整理、结果验证、初稿撰写。裴成磊：数据整理、定量分析、文章修改与润色。于静：资金筹措、研究工作开展。方莉：研究方法设计、初稿撰写。苗春月：研究工作开展。张一帆：研究工作开展。刘永攀：研究工作开展。李艳霞：研究工作开展。宗政：研究思路构思、定量分析、资金支持
利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本研究结果的已知财务利益关系或个人关系。
致谢
本研究得到了以下机构的财政支持：中国国家自然科学基金（项目编号：42477099，资助对象为Z.Z.；项目编号：22222610，资助对象为D.L.）、中国科学技术部的国家重点研发计划（项目编号：2022YFC3701101）、山东省高等学校科研创新团队计划（项目编号：2024KJG037）以及山东省自然科学基金（项目编号：ZR2025QB04）。Z.Z.和L.X.还获得了泰山学者计划的资助
Haoxin Sui|Jisheng Zhang|Chenglei Pei|Jing Yu|Li Fang|Chunyue Miao|Yifan Zhang|Yongpan Liu|Yanxia Li|Zheng Zong|Dawei Lu|Likun Xue
中国山东省青岛市山东大学环境研究院，邮编266237
