集中式雨水渗透系统中PFASs的多尺度风险评估：分子机制、微生物演替与长期水文模拟的结合

《Journal of Hazardous Materials》：Multiscale risk assessment of PFASs in concentrated stormwater infiltration systems: Coupling molecular mechanisms, microbial succession, and long-term hydrological simulations

　　

摘要：

在海绵城市建设中，集中式雨水渗透系统被广泛用于控制径流并促进地下水补给。然而，渗透介质中全氟和多氟烷基物质（PFASs）的长期积累可能带来环境风险。通过实地调查与筛选，全氟辛酸（PFOA）和全氟壬酸（PFNA）被选为具有代表性的PFASs以供进一步研究。本研究结合土壤柱实验、植物生物测定、微生物群落分析以及数值模拟，探讨了PFASs在集中式渗透系统中的滞留情况、生物响应以及长期迁移风险。研究结果表明，PFNA的滞留能力通常高于PFOA，而较高的水力负荷会降低PFASs的去除效率。与传统介质相比，添加了水处理废渣的生物滞留土壤介质能够更好地滞留PFASs，并减少其向下迁移。植物生理及转录组分析显示，PFASs的积累会影响植物的抗氧化调节、光合作用相关途径以及生长状况。微生物群落分析则揭示了长期接触PFASs后群落多样性与组成发生的变化。尽管改良后的介质提升了PFASs的滞留能力，但在积聚了PFASs的介质中仍可观察到生物响应，这说明仅凭滞留性能无法完全反映长期积累所带来的生态后果。长期数值模拟表明，PFOA的迁移潜力大于PFNA。基于VIKOR方法的评估指出，BSM+WTR组合是最佳的介质选择。本研究通过将污染物滞留、分子响应、微生物群落演替以及长期水文模拟整合到统一的风险评估框架中，为评估集中式渗透系统中PFASs的风险提供了多尺度分析方法。

引言

以“海绵城市”为代表的可持续排水系统正在全球范围内得到推广，旨在提升城市雨水管理水平。在这些系统中，集中式雨水渗透设施通过将周边不透水区域的径流引导至局部渗透区域，被广泛用于促进地下水补给和控制径流。在本研究中，集中式渗透指的是将较大面积的径流汇集到相对较小且未经衬里的渗透设施中，从而导致单位渗透面积内的水力负荷和污染物负荷升高。在这种条件下，污染物的滞留主要依赖于渗透介质中的过滤、吸附以及生物地球化学转化作用[10]。虽然以往的研究大多关注雨水渗透设施的水力性能和污染物去除效率，但它们对土壤-地下水系统的潜在影响却鲜有研究。除了传统污染物外，雨水径流还会携带多种新兴污染物[21]，其中PFASs因在城市雨水径流中日益常见且可能在雨水渗透系统中积累而受到更多关注。

自《斯德哥尔摩公约》签署以来，全氟和多氟烷基物质（PFASs）因其极高的持久性、长距离迁移潜力以及潜在的生物毒性，被认定为全球性污染物质[24]、[6]。随着PFASs的生产与应用不断扩展，这些污染物已普遍存在于水体、陆地和大气环境中[25]、[27]、[28]。近期研究显示，初次冲刷的雨水径流中PFASs浓度较高，这表明集中式雨水渗透可能是PFASs进入下层土壤系统的重要途径[1]。然而，以往关于PFASs在雨水渗透设施中行为的实验室研究往往直接选用预先确定的目标化合物，而没有首先确认这些化合物是否能够代表当地的实际暴露情况。这样的研究方法可能会降低后续实验结果的代表性。因此，通过实地调查建立与环境实际情况相符的暴露场景至关重要，这样才能确保后续的实验室研究和长期环境评估基于具有代表性的PFASs暴露条件。

在集中式雨水渗透系统中，渗透介质是控制污染物滞留、迁移及长期积累的主要屏障[5]。尽管物理化学测量能够为了解污染物的滞留和迁移提供重要信息，但却无法完全体现长期污染物积累所带来的生物效应。因此，生物响应越来越被视为评估土壤环境中新兴污染物生态影响及其生物可利用性的敏感指标。拟南芥由于其遗传背景清晰且对环境压力因素极为敏感，已被广泛用作评估植物对环境污染物响应的模式生物[32]。以往研究表明，PFOA和PFNA的暴露会引发植物的氧化应激，打破活性氧（ROS）的平衡，并损害光合作用过程[33]。与此同时，微生物群落是调控土壤生物地球化学过程的关键因素，它们影响着渗透介质中的养分循环和污染物转化[22]。也有研究报道，PFASs暴露后会改变微生物的多样性、群落组成、优势类群以及酶活性，这些变化反映了微生物的适应性以及长期污染可能带来的生态扰动[15]。虽然目前已有大量研究分别探讨了PFASs对植物和微生物的毒性作用，但将基于植物的生物评估与微生物群落响应相结合，以全面评估PFASs在集中式雨水渗透系统中滞留所带来的生态后果的研究仍然较少。因此，采用这种综合的生物学视角，有望更全面地评估PFASs在渗透介质中长期滞留所引发的生态风险。

虽然土壤柱实验可以用来研究重复雨水渗透作用下的PFASs滞留情况，但其实验周期本质上较为短暂。只有在系统长期运行过程中，被滞留的污染物逐渐通过渗透介质迁移时，潜在的地下水污染才可能显现出来[31]。因此，长期数值模拟是一种有效的手段，可通过扩展实验观察范围来预测集中式雨水渗透系统中被滞留PFASs的环境归趋[8]。结合生物评估之后，长期模拟能够从当前的生物响应和未来的污染物迁移两个角度来评估生态风险。综上所述，这些互补的方法共同构成了一个多尺度框架，用于评估集中式雨水渗透系统中PFASs滞留所带来的长期环境风险。

为进一步了解PFASs在集中式雨水渗透系统中的长期环境风险，本研究构建了一个多尺度评估框架，该框架整合了实地调查、实验室实验、生物评估以及长期数值模拟，用以评估具有代表性的PFASs在这类系统中的环境风险。本研究的具体目标包括：（1）量化在不同渗透介质中，代表性PFASs在反复进行集中式雨水渗透作用时的滞留行为；（2）通过植物和微生物相关的生物评估方法，探讨PFASs滞留所带来的生态后果；（3）预测被滞留PFASs的长期环境归趋；（4）通过整合实地观测数据、实验室实验结果、生物评估以及长期模拟，建立一套多尺度的生态风险评估框架。期望这些研究结果能为PFASs的风险管理以及集中式雨水渗透系统的可持续设计提供科学依据。

章节节选

材料与方法

本研究结合了实地调查、实验室实验、生物评估、数值模拟以及生态风险评估等方法，旨在评估集中式雨水渗透系统中PFASs所带来的环境风险。首先通过实地调查和污染物筛选确定具有代表性的PFASs，随后开展实验室规模的渗透实验来研究它们的滞留行为。与PFASs滞留相关的生物响应包括

集中式渗透系统中PFASs的去除效果与空间积累情况

在完成实地调查并选定目标化合物后，研究人员开展了实验室规模的渗透实验，以研究代表性PFASs在反复进行集中式雨水渗透作用时的滞留行为。实地监测结果显示，PFOA和PFNA确实存在于雨水径流、渗透介质以及地下水中（见表S3）。这两种化合物在5分钟内的雨水样本中浓度最高，之后则逐渐下降

结论与局限性

本研究构建了一个综合评估框架，该框架结合了植物生物指示物响应、微生物群落动态以及长期数值模拟，用于评估集中式渗透系统中PFASs积累所带来的长期环境风险。通过将生理、转录组以及微生物相关指标纳入评估流程，该框架不仅拓展了仅基于物理化学性能的传统评估方法，还提供了更多有价值的信息

环境意义

集中式雨水渗透是城市径流管理和地下水补充的重要策略。然而，像PFASs这类移动性极强的新兴污染物，却对渗透系统的长期环境可持续性构成了威胁。与以往仅关注污染物去除效率的研究不同，本研究着重强调了PFASs在渗透介质中长期积累可能带来的生态后果。研究结果表明

CRediT作者贡献说明

丹文：数据整理。 季佳伟：方法设计。 高嘉宇：论文撰写——初稿编写、可视化处理、软件应用、方法研究、正式分析、数据整理、概念构建。 李雅娇：结果验证、数据整理。 李家科：论文撰写——审阅与编辑、结果验证、方法研究、资金获取。 陈洪：软件应用。

关于写作过程中生成式AI及AI辅助技术的声明

在准备本研究报告时，作者们使用了Gemini工具来翻译手稿并提升语言表达的清晰度。在使用该工具/服务之后，作者们对内容进行了必要的审阅和修改，并对最终发表文章的内容负全部责任。

利益冲突声明

作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关联或个人关系。

致谢

本研究得到了陕西省科技创新团队（编号：2024RS-CXTD?50）、西安工业大学交叉学科项目（编号：104–206022504）以及陕西省自然科学基础研究计划（编号：2025JC-YBQN?677）的资助。

Jiayu Gao|Jiake Li|Yajiao Li|Hong Chen|Jiawei Ji|Dan Wen

中国陕西省西安市710048，西安工业大学，干旱地区水工程生态与环境国家重点实验室