《Marine Environmental Research》：Environmental aging alters microplastic effects on soil DNRA in estuarine and coastal wetlands
编辑推荐：
摘要河口与沿海湿地中微塑料污染的加剧正在威胁全球氮循环的平衡。由于微塑料不可避免地会经历环境老化，它们对土壤物理化学性质及微生物功能的影响与原始材料存在本质差异。然而，经过环境老化的微塑料如何干扰反硝化作用——这一维持氮素平衡的关键过程——目前仍不甚清楚。为此，我们开展了为期90
摘要
河口与沿海湿地中微塑料污染的加剧正在威胁全球氮循环的平衡。由于微塑料不可避免地会经历环境老化，它们对土壤物理化学性质及微生物功能的影响与原始材料存在本质差异。然而，经过环境老化的微塑料如何干扰反硝化作用——这一维持氮素平衡的关键过程——目前仍不甚清楚。为此，我们开展了为期90天的微型实验，研究在潮间带土壤中添加浓度为0.5%和1.0%（重量比）的原始或经环境老化处理的聚丙烯微塑料时，反硝化作用的变化情况。实验结果表明，与对照处理相比，经过老化的聚丙烯微塑料显著提升了反硝化速率：0.5%浓度的处理在90天后使反硝化速率提升了60%，而原始聚丙烯微塑料则几乎无影响。值得注意的是，这种促进作用呈现非线性特征，即1.0%浓度的老化聚丙烯微塑料的效果反而低于0.5%浓度。在影响反硝化过程的因素中，硫化物、总有机碳和硝酸盐，而非功能基因的丰度，起着主导作用。土壤物理化学性质的改变使得聚丙烯微塑料对反硝化作用的影响发生显著变化。总体而言，这项研究为了解老化微塑料在河口及沿海生态系统中的氮素动态中的作用提供了新视角，同时也强调了在今后评估长期微塑料污染的生态风险时需考虑老化效应。
引言
河口与沿海湿地位于陆地与海洋相互作用的关键区域，这类生态系统通常较为敏感且脆弱（Gu等人，2018；Chen等人，2024）。它们在推动生物地球化学循环、维持生物多样性以及减少污染物负荷方面发挥着重要作用（Galloway等人，2008；Murray等人，2022）。作为重要的营养元素，氮对于维持生物地球化学平衡至关重要（Hou等人，2022）。然而，近年来，工业和农业活动的加剧导致肥料渗漏、生活污水以及工业废水中的活性氮大量涌入河口与沿海水域。过高的氮负荷引发了水体富营养化、缺氧现象以及温室气体排放增加的问题（Ramesh等人，2015；Regina等人，2021）。微生物氮循环负责调控氮元素的迁移、转化及其最终去向（Kuypers等人，2018），从而决定系统中的氮负荷及其输出量。因此，氮富集的河口区域中氮转化过程及其驱动机制一直备受关注（Damashek和Francis，2018；Cao等人，2025）。
鉴于氮转化过程对环境变化极为敏感，微塑料等新兴污染物可能进一步威胁河口与沿海湿地中的氮循环。近几十年来，由于微塑料分布广泛，已成为又一全球性环境问题，人们担忧其可能干扰氮的生物地球化学循环（Xia等人，2023）。虽然微塑料本身的含氮量较低，其对氮转化的直接影响也可忽略不计（Seeley等人，2020；Zhou等人，2021；Hu等人，2023），但它们可通过改变土壤性质及相关微生物来间接影响氮循环（Seeley等人，2020；Huang等人，2024）。迄今为止，已有许多研究探讨了微塑料对河口与沿海湿地氮循环的影响，但大多集中在微生物脱氮过程以及温室气体一氧化二氮的排放上（Seeley等人，2020；Chen等人，2023）。这些研究表明，无论是传统塑料还是可生物降解塑料，都会显著影响硝化作用和反硝化作用，其效果因塑料类型、浓度及生物可利用性而异（Seeley等人，2020；Rong等人，2021）。例如，聚氨酯泡沫和聚乳酸能够促进硝化与反硝化作用，而聚氯乙烯则会抑制这两种过程（Seeley等人，2020）。此外，Ayaz等人（2025）发现，微塑料会促进塑料群落生物膜内的微生物相互作用，进而引发不完全反硝化作用以及由硝化菌产生的更多一氧化二氮，这进一步增加了河口与沿海土壤中一氧化二氮的排放量。同样，Chen等人（2022a）也发现，微塑料通过影响微生物，改变了的一氧化二氮生成途径，其中可生物降解的聚乳酸相比聚氯乙烯和聚乙烯等传统塑料，更能促进一氧化二氮的产生。尽管目前研究多聚焦于氮去除途径，但另一个重要过程——反硝化作用，却鲜有研究关注。反硝化作用能将硝酸盐转化为铵态氮，从而将氮保留在系统中，同时可能因保持活性氮的存在而加剧氮污染风险（Hou等人，2022）。虽然人们已经认识到反硝化作用在河口与沿海湿地中的重要性（Li等人，2019），但我们对微塑料污染环境下反硝化作用过程及其影响因素的了解仍然有限。此外，现有的模拟实验大多使用未经老化的微塑料，而实际环境中的微塑料会经历紫外线辐射、热降解、氧化等老化过程，这些过程会改变它们的物理化学性质，比如表面粗糙度增加、亲水性提升、含有氧的功能团形成以及吸附能力增强（Wang等人，2023；Thanigaivel等人，2025），这些变化可能会对微生物的氮转化过程产生更深远的影响。She等人（2025）最近的研究表明，老化会进一步加剧微塑料对淡水沉积物中硝酸盐还原过程的影响，经过老化的聚苯乙烯可使反硝化速率提升272%至297%。这些效应源于微塑料表面特性的变化——粗糙度、亲水性以及含氧功能团的增加，而这些特性又会影响土壤中的养分状况及微生物参数。Wang等人（2023）进一步发现，与未经老化的微塑料相比，老化微塑料能更快、更强烈地改变土壤中的氮周转速率，并且存在明显的类型和剂量效应。不过，目前关于原始微塑料和老化微塑料对反硝化作用影响的研究主要集中在农业土壤和淡水土壤中（Ma等人，2024；She等人，2025），而河口与沿海湿地中的氮转化过程在受到老化微塑料影响时的反应机制仍不明确（Li等人，2023；Wang等人，2023）。
为填补这一研究空白，本研究以中国东南沿海的重要河流闽江入海口为研究对象，该区域的微塑料污染程度处于中等水平，其中聚丙烯和聚乙烯是主要的微塑料成分（Bao等人，2025）。因此，我们以聚丙烯微塑料为实验材料，开展了微型实验，探究环境老化对反硝化过程的影响。本研究的目标是：（1）阐明在不同浓度下的原始微塑料和老化微塑料作用下反硝化作用的差异；（2）确定调控反硝化作用动态的关键因素；（3）揭示老化微塑料通过改变反硝化过程可能带来的环境影响。期望这些研究结果能够深化人们对微塑料污染背景下河口与沿海湿地氮循环机制的理解，为区域氮负荷管理提供科学依据。
章节要点
研究区域与实验设计
闽江入海口是中国东南部福建省福州市境内的一条受人类活动影响严重的河流。我们在闽江入海口南侧的汕头湾潮间带设定了采样点，其坐标为北纬26°00′36″至26°03′42″，东经119°34′12″至119°40′40″（见图1）。该地区属于亚热带季风气候，年均降水量为1350毫米，平均气温为19.6摄氏度（Tong等人，2018）。这里的沼泽地带会经历半日潮汐变化
土壤的物理化学性质
在90天的培养期内，原始聚丙烯微塑料和经过老化的聚丙烯微塑料对土壤的物理化学性质产生了不同的影响（见图2）。第25天时，各处理组之间的土壤pH值没有显著差异，但在第90天时，经过老化的聚丙烯微塑料处理组的土壤pH值出现了明显下降（见图2）。第25天时，各处理组的土壤总有机碳含量也没有显著差异，其数值在16.27至17.14克/千克之间。而经过老化的聚丙烯微塑料处理组中，APP-1组的土壤总有机碳含量为17.71±0.74克/千克，APP-2组则为18.13±0.31克/千克，明显高于其他处理组
老化聚丙烯微塑料对反硝化作用的影响
本研究为了解环境老化微塑料如何影响河口与沿海湿地中的反硝化过程提供了新的见解。实验结果表明，原始聚丙烯微塑料对反硝化作用几乎没有影响，而经过环境老化的聚丙烯微塑料则起到了显著的调控作用，它能够提升反硝化潜力，进而影响这类生态系统中的氮素动态（见图3和图4）。原始微塑料与老化微塑料在反硝化作用上的影响存在明显差异
结论
我们的研究结果表明，环境老化作用可能使聚丙烯微塑料从原本在生物地球化学过程中不起作用的颗粒，转变为河口与沿海生态系统中反硝化作用的活跃促进因子。虽然原始聚丙烯微塑料几乎没有影响，但0.5%（重量比）的老化聚丙烯微塑料在90天后就能使反硝化速率提升60%，这一效应主要是由老化作用引起的土壤物理化学性质变化所导致的。具体而言，老化后的微塑料能够促进总有机碳的释放，并调节氧化还原条件，如硫化物和硝酸盐的含量，从而为反硝化作用创造有利条件
作者贡献说明
陈瑞源：软件应用、实验研究。阮书杰：论文初稿撰写、软件应用、实验研究。陈飞阳：软件应用、方法设计。刘成：方法设计、定量分析。高登洲：论文修订与编辑、研究验证、实验指导、方法设计、资金申请、研究构思。张益晓：实验研究
未引用参考文献
Huang和Xia，2024；She等人，2024。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。
资助情况
本研究得到了中国自然科学基金（项目编号：42206237）、福建省自然科学基金（项目编号：2024J01463；2024J01446）以及福建师范大学大学生创新创业训练计划（项目编号：S202510394006）的支持。此外，该研究还获得了福建省科技厅公益项目（项目编号：2022R1002007）和广东省基础与应用基础研究基金的资助
利益冲突声明
? 作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。
阮书杰|陈瑞源|刘成|陈飞阳|张益晓|高登洲
