三反应中心催化作用能够在无氧化剂条件下实现针对多种新兴污染物的同步氧化还原反应

《Nature Communications》：Triple-reaction-center catalysis drives simultaneous oxidation-reduction towards diverse emerging contaminants under oxidant-free conditions

　　

摘要

经过精心设计的自驱动单原子催化剂（SACs）无需添加氧化剂即可高效降解新兴污染物（ECs），但这类催化剂的选择性往往仅限于能给予电子的ECs，缺乏广谱降解能力。为解决这一局限，本研究设计了一种三反应中心催化剂（Co⁰/CoN₂-SAC），该催化剂结合了基于碳框架的缺电子区域以及包含金属钴（Co⁰）和原子级分散的CoN₂位点的富电子区域。缺电子区域通过π–π相互作用促进ECs的吸附，而富电子区域中的CoN₂位点则作为电子受体，从能给予电子的ECs中提取电子。同时，缺电子区域中的Co⁰位点则充当电子供体，将电子传递给具有吸电子性的ECs，再配合活性原子氢（H*）和•OH的攻击，从而实现对这些吸电子型ECs的高效还原降解。因此，Co⁰/CoN₂-SAC系统对既能给予电子又能吸收电子的ECs都具有广谱降解能力，而缺少Co⁰的酸浸出版本则仅对能给予电子的污染物有效。这一氧化还原机制的阐明为设计能够处理复杂废水体系的适应性催化系统提供了重要依据，有助于在各种工业和城市水处理应用中实现高效的污染物去除。