一种新型无铅Cs\(_2\)NaFeBr\(_6\)双钙钛矿，具备多种与能量相关的多功能特性：基于第一性原理的全面研究

《Scientific Reports》：Novel lead-free Cs\(_2\) NaFeBr\(_6\) double perovskite exhibiting multifunctional energy-relevant properties: A comprehensive first-principles study

　　

摘要

随着对高效且环保的光伏吸收材料的迫切需求，人们开始寻找既能具备强光电响应又能保持长期稳定性的无铅卤化物钙钛矿。在此背景下，双钙钛矿因其组成上的灵活性、较低的铅毒性风险以及相比许多含铅同类材料更高的结构稳定性，成为了极具吸引力的研究方向。基于这些考虑，我们利用密度泛函理论以及相关的稳定性和器件性能分析方法，研究了立方型无铅双钙钛矿Cs\(_2\)NaFeBr\(_6\)。几何构型可行性指标显示，该立方结构的可行性较高，相关参数分别为\(t=0.9724\)、\(\mu =0.425\)和\(\Theta _D\approx 254\)开尔文，这与卤化物晶格较为柔软的键合环境相符。电子结构计算结果显示，该材料的间接带隙为1.09电子伏特，在\(\Gamma\)点的直接带隙则为1.12电子伏特，二者之间的能量差与室温下的热能量相当。根据能带边曲率计算得出的载流子传输参数表明，该材料的有效质量处于适中水平，这有利于载流子的传输，同时也使得载流子动力学较为平衡。光学响应方面，该材料具有较强的介电屏蔽效应，静态介电常数为\(\mu\)米时，功率转换效率可达30.60%；在厚度为5\(\mu\)米时，功率转换效率可达到32.09%，这一数值已接近该带隙对应的肖克利-奎瑟极限值。综合各项稳定性指标和光电性能参数来看，Cs\(_2\)NaFeBr