硅酸盐结合的铁驱动着地球环境中的非生物太阳能转化

《Nature Communications》：Silicate-bound iron drives abiotic solar energy conversion in terrestrial environments

　　

摘要

通过天然半导体矿物实现的太阳能转换是地球环境中的一种非生物转化途径，但这一过程的驱动因素及其生物地球化学影响目前仍不甚明了。基于全国范围的野外和实验室测量数据，我们发现与硅酸盐结合的铁，尤其是赤铁矿与高岭石的组合，是驱动这种光电化学反应的主要因素。赤铁矿与高岭石界面处的S型异质结有助于增强光生载流子的分离，从而使光电流密度达到纯赤铁矿的四倍。模型预测，在温暖潮湿的地区，由于强烈的风化作用会促进二次硅酸盐结合铁的形成，因此该地区的土壤光生电子通量会更高。针对这一过程的理论上限估算表明，这些光生电子可以为微生物提供替代性的代谢途径（满足其约0.01–3.49%的代谢电子需求），推动元素循环（例如，提供约0.16–9.49%的用于还原氧化铁所必需的电子），并促进污染物降解（例如，贡献约8.20–49.4%的用于还原六价铬所必需的电子），从而显示出地表地球系统中可能存在一种能量流动机制。这些研究结果揭示了一种由矿物介导的太阳能非生物转化途径，它不仅能够推动生物地球化学过程，还能维持生态系统的功能。