基于堆叠顺序控制的界面偶极翻转与氯碘交换机制，用于提升钙钛矿-有机叠层太阳能电池的性能

《Nature Communications》：Stacking-order-driven interfacial dipole flip and chlorine-iodine exchange for high-performance perovskite-organic tandem solar cells

　　

摘要

自组装单层结构在锚定层上的物理吸附会导致孔选择层表面的堆叠无序以及偶极定向混乱，从而影响光伏器件中的电荷传输动力学和界面能量损耗。在此，我们提出了一种结合堆叠顺序调控的界面偶极翻转与氯碘交换的策略，具体是通过在自组装单层结构上沉积氧化铋氯（BiOCl）来实现。这种孔选择层具有晶体结构，其偶极方向会发生翻转，并且在平面方向上呈现长程周期性排列，这一现象是由咔唑单元间的π-π相互作用所驱动的。该结构对钙钛矿前驱体溶剂及热扰动具有更强的稳定性。BiOCl中的氯元素在埋藏界面处发生氯碘交换，从而调控钙钛矿的结晶过程并减弱电子-声子耦合。采用这种材料制成的最佳单结反向钙钛矿太阳能电池的功率转换效率分别达到了27.25%（光照强度1.55?eV，电池面积0.09?cm2）和20.24%（光照强度1.85?eV，电池面积0.09?cm2），且具备出色的重复性和运行稳定性。当同时将自组装单层结构/BiOCl用作孔选择层和互连层时，所制备的钙钛矿-有机叠层太阳能电池的功率转换效率高达28.14%（经认证为27.84%），稳定输出功率为27.86%（经认证为27.59%）。在持续的最大功率点跟踪测试中，该器件在模拟太阳光照射下运行600小时后，仍能保持初始效率的90%。