单次曝光全息三维打印通过逆设计相位掩模

《SCIENCE ADVANCES》：Single-exposure holographic 3D printing via inverse-designed phase masks

　　

增材制造（AM）利用光通常受限于逐体素或逐层处理，这从根本上限制了制造速度和可扩展性。在此，研究人员介绍了一种单次曝光全息三维（3D）打印方法，该方法在一步中光学合成整个体积剂量分布。该方法结合了逆设计微结构相位掩模（phase masks）与为控制光吸收而设计的光聚合物树脂（photopolymer resins）。通过精确调整相位掩模形貌，研究人员在树脂内生成任意的3D光强度分布，包括有意编码的暗区域，以定义中空内部特征。同时，树脂配方旨在平衡光穿透与足够的局部能量沉积，以实现整个体积内的高保真聚合。使用该方法，可以在单次7.5秒曝光中制造包含超过10⁶个可寻址体素（voxels）的毫米级结构，对应于约1立方毫米/秒的体积吞吐量（>10⁵体素/秒）。目前展示的性能受限于树脂动力学和照明几何结构，而非相位掩模框架本身。由于体积信息容量与相位掩模的空间带宽积（SBP）成比例，该方法为显著提高吞吐量提供了清晰途径，使得微光学组件、生物医学支架和其他精密工程中尺度系统的可扩展制造成为可能。

**论文解读：单次曝光全息三维打印——基于逆设计相位掩模的体积制造新范式**

**研究背景与现存问题**

传统光基增材制造（AM）如立体光刻（SLA）和数字光处理（DLP）依赖于逐层或逐体素（voxel）曝光，其制造速度受限于重复的机械扫描或投影序列。尽管双光子聚合（TPP）可实现真正的体积约束，但需高功率激光和串行扫描，导致极低的构建速率（约0.01 mm3/h）。计算轴向光刻（CAL）和全息术（xolography）通过多角度投影或动态光场实现了更快的体积制造（约3-50 mm3/s），但依赖于复杂的多光束光学系统、精确校准和同步，限制了鲁棒性和可扩展性。此外，这些方法对任意几何形状（尤其是含中空结构）的生成仍存在挑战。因此，开发一种无需复杂光路、可单次曝光即完成任意3D结构（包括内部空腔）的并行化制造方法，成为突破速度瓶颈的关键需求。

**研究内容与结论**

该研究发表于《SCIENCE ADVANCES》，提出了一种单次曝光全息三维（3D）打印方法。研究人员通过逆设计微结构相位掩模（phase mask），结合自研的光聚合物树脂（photopolymer resin），在单次曝光中光学合成整个体积的剂量分布。实验证明，该方法可在7.5秒内制造包含超过10⁶个可寻址体素的毫米级结构（如空心圆柱体、立方体），体积吞吐量约1 mm3/s（>10⁵体素/秒）。该性能受限于树脂动力学和照明几何，而非相位掩模框架本身。由于体积信息容量与相位掩模的空间带宽积（SBP）成比例，且相位掩模可达到超过10⁸的SBP，该方法为大幅提升吞吐量提供了明确路径，可应用于微光学组件、生物医学支架等精密中尺度系统。

**关键方法（不超过250字）**

1. **逆设计优化**：基于TensorFlow框架，利用角谱法模拟光传播，通过梯度下降优化相位掩模高度分布，使合成的3D光强分布与目标几何相匹配（离散化为高斯点阵，间距24 μm）。
2. **相位掩模制造**：采用灰阶光刻（direct-write laser lithography）在玻璃基底上制备，像素间距1.5 μm，最大高度587 nm，面积2.4 mm×2.4 mm。
3. **树脂配方**：以双酰基氧化膦（BAPO，0.46 mM）为光引发剂，二季戊四醇五/六丙烯酸酯（90 wt%）与2-苯氧基乙基丙烯酸酯（10 wt%）为单体，通过调节BAPO浓度补偿轴向光衰减（Beer-Lambert定律）。
4. **实验装置**：405 nm激光（100 mW）经准直扩束后均匀照明相位掩模，树脂置于掩模上方约5 mm处，含快门控制曝光时间，并配备850 nm实时监测系统。

**研究结果**

**相位掩模制备与表征**
通过灰阶光刻制备相位掩模，扫描共聚焦显微镜验证表面形貌与设计一致。实验测量了相位掩模产生的3D光强分布，结果显示在目标区域（如支柱）形成针状高强度柱，中空区域强度显著低于阈值。层间对比度（K值）在21%-30%之间，足以抑制空心区域内的非期望聚合。

**打印条件优化**
通过2D投影实验（投影至12 μm厚树脂膜）确定最佳参数：高斯点间距24 μm，平均强度约50 mW/cm2。该间距接近相位掩模的衍射极限焦深（约22 μm），可在保持高轴向分辨率的同时实现稳健固化。优化曝光时间（7.5-15 s）基于实时傅里叶变换红外（FTIR）测量的聚合动力学数据。

**树脂配方优化**
基于Beer-Lambert定律，调节BAPO浓度（0.46 mM）使峰值强度在轴向2 mm深度处与入口平面匹配，实现轴向均匀固化。该配方平衡了光学穿透与局部能量沉积，确保高保真聚合。

**打印结构展示**
单次曝光（7.5 s或15 s）成功制造了空心圆柱体（体积1.83 mm3）和立方体等结构。通过延长曝光时间（15 s）还可制造厚度超过设计深度的结构（约1.8 mm×1.8 mm×3.6 mm），但会出现轴向重复伪影，可通过限制树脂厚度消除。

**实时监控**
利用850 nm照明和长通滤波成像系统实时监测聚合过程。固化区域散射850 nm光更强，时间序列图像（每1 s记录）揭示了聚合的实时进程，为自适应曝光控制提供了依据。

**讨论与结论**

**讨论部分总结**
单次曝光3D打印此前局限于特定对称性（如轨道角动量光束、贝塞尔光束），而本方法通过逆设计相位掩模可生成任意几何形状，无对称约束。与动态空间光调制器（SLM）相比，静态相位掩模具有更高的空间带宽积（SBP>10⁸）、更细的像素间距（亚微米级）和更高的损伤阈值，更适合高吞吐量制造。研究采用的离散高斯点阵采样策略（间距24 μm）提升了轴向和横向分辨率，并利用氧气抑制（O₂ inhibition）防止离焦区域固化。同时，通过引入角度多样性（如倾斜“U”形结构）可减轻贝塞尔光束样伪影。光学衰减可通过调节BAPO浓度补偿，但需平衡轴向均匀性、分辨率和机械强度。当前为概念验证，未来改进需提升光功率、掩模面积、树脂动力学和显影化学，并注意散斑抑制（必要时采用相位随机化技术）。

**研究结论部分翻译**
总之，研究人员展示了一种单次曝光全息增材制造平台，规避了串行和逐层3D打印的固有速度限制。通过集成逆设计相位掩模与为控制轴向剂量输送而设计的树脂配方，在单次7.5秒曝光中实现了毫米级结构的体积制造，体素分辨率约24 μm。这对应于约1 mm3/s（10⁵体素/秒）的展示吞吐量。该方法本质上是可扩展的：通过增加相位掩模的横向尺寸并保持约1 μm像素间距，可显著增加空间带宽积（SBP）至>10⁸，从而在单次曝光中扩展可寻址体素的数量。通过改进光束输送和更快的光化学系统，预期吞吐量可进一步增加至>10⁸体素/秒，而无需改变基础光学框架。由于可实现的分辨率由相位掩模的数值孔径（NA）设定，大规模逆设计也使得具有衍射极限保真度的日益复杂几何形状成为可能。这些结果共同为高速、完全并行化的体积制造建立了通用途径，具有潜在应用涵盖微光学组件、生物医学支架和其他精密工程中尺度系统。