使用Hanbury Brown–Twiss干涉仪在激光激发荧光显微镜中表征单光子源的方法学方法

《Quantum Beam Science》：Methodological Approach to the Characterization of Single-Photon Sources Using a Hanbury Brown–Twiss Interferometer in a Laser-Excited Fluorescence Microscope

　　

量子增强技术的发展需要单光子源，以及对其进行表征和验证的方法。在此，研究人员描述了一种使用实验装置测量单光子源相关函数的方法，该装置包括一个配备Hanbury Brown–Twiss强度干涉仪（HBT intensity interferometer）作为检测系统之一的激光激发荧光显微镜。对装置响应函数和参考样品进行了测量。获得了AlGaAs纳米线（AlGaAs nanowires）中GaAs量子点（GaAs quantum dots）激子态的二阶自相关函数（second-order autocorrelation function, g⁽²⁾(τ)），并揭示了单光子发射。

论文解读文章

研究背景：发光是半导体中基本的光学现象，源于激发载流子的复合，可揭示电子结构、缺陷态及载流子动力学。稳态发光光谱用于测定带隙、杂质能级和激子效应，时间分辨发光光谱则能探测皮秒至毫秒量级的载流子复合过程。低维系统如量子阱、量子点、纳米线及含氮-空位中心的纳米金刚石，可作为高效单光子源，在量子增强技术中实现安全通信、超精密传感和先进计算，其中量子密钥分发依赖于不可克隆定理和量子纠缠。然而，单光子源的表征和验证需要先进的关联方法，如二阶时间场强度关联，以区分经典与量子光源、研究光子聚束/反聚束效应，并揭示标准时间平均测量无法获取的隐藏动力学，如量子点闪烁或光谱扩散。现有方法包括基于干涉的Michelson干涉仪和基于强度关联的Hanbury Brown–Twiss（HBT）方法。HBT方法通过测量光强涨落获取二阶相关函数，对光学失配和机械不稳定不敏感，但需精细的实验调谐。本研究旨在描述一种基于激光激发荧光显微镜的HBT干涉仪实验装置，系统性地阐述其测量方法，并以GaAs/AlGaAs纳米线量子点为例验证单光子发射特性。

研究内容与结论：研究人员搭建了一套自制实验装置，包括激光激发荧光显微镜，其中HBT干涉仪作为检测系统之一。该装置集成了稳态及时间分辨发光测量、光子关联测量功能，可在3.5K至350K温度范围内工作。通过测量仪器响应函数（IRF）和参考样品（荧光素水溶液）的寿命，验证了装置性能，IRF半高全宽约为103 ps，荧光素寿命为4.1 ns，与文献数据吻合。随后，以分子束外延生长在Si(111)衬底上的AlGaAs纳米线中的GaAs量子点作为模型样品，在6K低温下进行自相关测量。通过显微成像筛选单个纳米线，利用稳态光谱识别GaAs量子点窄谱线，并选择合适激发功率（1 μW）。采用HBT干涉仪中的两个单色仪分别设置相同波长（775 nm），通过时间相关单光子计数（TCSPC）方法采集双向光子分布直方图，总积累时间28800 s，时间窗口250 ps。利用公式拟合得到二阶自相关函数g⁽²⁾(0) = 0.01，表明该量子点辐射源为“真实”单光子源。此外，还测量了单个纳米线量子点的光致发光衰减曲线，寿命为1.24 ns，与固有辐射激子复合一致。该研究发表于《Quantum Beam Science》。

主要技术方法（不超过250字）：研究人员采用的关键技术包括：（1）基于K?hler照明的激光激发荧光显微镜，使用Mitutoyo 50倍长工作距离物镜（NA 0.42）和闭环氦低温恒温器（3.5K–350K）；（2）Hanbury Brown–Twiss（HBT）强度干涉仪，由50/50分束立方体、两个Lomo MDR41单色仪和两个超导单光子探测器（SSPD，量子效率85%，时间分辨率50 ps）构成；（3）时间相关单光子计数（TCSPC）方法，通过TimeTagger Ultra流式时间-数字转换器（时间抖动8 ps）实现；（4）连续波激光（532 nm）用于稳态光谱和自相关测量，皮秒激光（450 nm，脉冲宽度<70 ps）用于寿命测量。样品为基于Au催化的气-液-固方法在Si(111)衬底上生长的GaAs/AlGaAs纳米线。

研究结果（保留小标题）：

3.1 仪器响应函数：通过将激发激光直接导向检测系统，并以反射镜或抛光硅作为反射物体，测量了装置IRF。IRF近似为高斯函数，半高全宽为103 ps，与制造商参数计算值（90 ps）吻合。利用荧光素（pH=11，浓度10^-4 M）的寿命测量验证了装置性能，所得衰减寿命为4.1 ns，与文献数据一致。

3.2 自相关测量：以GaAs/AlGaAs纳米线量子点为研究对象，在6K低温下进行。通过显微成像选择单个纳米线，利用稳态光谱识别GaAs量子点窄谱线（775 nm，线宽≤0.1 nm）。采用HBT干涉仪，两个单色仪均设置为775 nm，经TCSPC方法采集自相关函数。数据拟合得到g⁽²⁾(0) = 0.01，反聚束寿命τ_A = 1.6 ns，聚束寿命τ_B = 3.8 ns，表明该光源为单光子源。此外，测量了740 nm激发下的光致发光衰减曲线，寿命为1.24 ns，与固有辐射激子复合一致。

总结讨论与结论：研究结论部分指出，该装置和技术的详细描述为稳态、动力学发光特性及光子关联测量提供了完整方案。通过IRF和参考样品验证，展示了装置在~100 ps时间尺度上的性能。以GaAs/AlGaAs纳米线量子点为例，成功测量了二阶自相关函数，表征了单光子源，并获得了固有辐射激子复合寿命。该装置和技术有望用于基于不同材料系统的量子光源光学研究。