《Food Chemistry》：Plant-based nanoparticles for food systems: preparation strategies, pH-driven assembly, and emerging plant-to-nano processing
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pH驱动自组装（pH-driven self-assembly）能够实现无溶剂（solvent-free）的植物基纳米颗粒（plant-based nanoparticle）形成。介绍了一步法“原料到纳米”（raw-to-nano）pH驱动自组装纳米颗粒（pH
pH驱动自组装（pH-driven self-assembly）能够实现无溶剂（solvent-free）的植物基纳米颗粒（plant-based nanoparticle）形成。介绍了一步法“原料到纳米”（raw-to-nano）pH驱动自组装纳米颗粒（pH-driven self-assembled nanoparticle）。综合了食品应用中的递送、颜色稳定化、质构（texture）和抗菌使用。识别了关键转化差距（Key translation gaps），包括标准化（standardization）、安全性（safety）和可放大生产（scalable manufacturing）。
1. 引言（Introduction）
近年来，生活方式显著改变，伴随慢性疾病发病率上升，功能食品和生物活性成分市场扩大。食品来源的生物活性物质（如多酚、维生素、精油等）具有抗氧化、抗糖尿病和抗癌作用，但许多水溶性差、化学不稳定，易降解，导致口服生物利用度低。食品纳米技术提供了可食用胶体递送系统（如纳米乳液、固体脂质纳米颗粒、聚合物纳米胶囊），可增加界面面积、控制胶体相互作用、保护敏感化合物，提高分散性、稳定性及释放吸收。此外，纳米包装系统（如生物基纳米复合材料和抗菌纳米层）可改善阻隔和机械性能，延长货架期。本综述中，植物基纳米颗粒定义为结构载体基质来源于植物材料（如蛋白质、多糖或蛋白质-多糖复合物）的纳米级胶体系统，被封装生物活性物质可来自植物或外部合成。植物基纳米颗粒可通过多种互补方法制备，包括抗溶剂沉淀法、聚电解质复合物法（PEC）、离子交联法、物理结构法（如高剪切均质、超声、微流控）。每种方法在溶剂使用、能量输入、控制程度和可放大性方面各有权衡。pH驱动方法因其无溶剂、低能耗、高负载能力和生物可及性而受到关注，新兴的一步法“植物到纳米”加工策略可直接从植物原料中提取和封装，提高可持续性。
2. 传统与创新pH驱动制备方法（Traditional & innovative pH-driven preparation methods）
2.1. 传统pH驱动方法（Traditional pH-driven methods）
传统pH驱动方法中，先提取外层载体（蛋白质或多糖），在极端pH（碱性pH 10–13或酸性pH 3）下溶解疏水性生物活性物质并部分展开生物聚合物链，再中和至近中性pH（pH 7–8）诱导自组装，形成纳米颗粒。载体材料需具备“碱溶酸沉”或“酸溶碱沉”行为、良好生物相容性和结构可逆性。步骤包括：载体溶解、pH调节、碱性保持、中和、离心去除粗聚集体、透析脱盐。
2.1.1. 蛋白质基纳米颗粒（Protein-based nanoparticles）
蛋白质因其两亲性、低毒性和与生物活性物质相互作用能力，是理想载体。碱性处理增加溶解度并促进部分展开，暴露疏水残基；中和时静电排斥减少和生物活性物质溶解度降低促进成核与蛋白质-生物活性物质结合。大豆分离蛋白（SPI）、豌豆分离蛋白（PPI）、玉米醇溶蛋白等均可形成亚200 nm颗粒，具有高封装效率（EE）和改善的热稳定性与光稳定性。
2.1.2. 多糖基纳米颗粒（Polysaccharide-based nanoparticles）
多糖在较宽pH范围内稳定，且多为膳食纤维，有益健康。通过碱性-中和循环可将疏水化合物负载到两亲性或强氢键碳水化合物基质上。例如，可溶性大豆多糖（SSPS）和纤维素纳米晶体（CNCs）可形成稳定的热耐受载体，将姜黄素转化为无定形状态，提高其生物可及性和光热稳定性。阳离子多糖如壳聚糖则在酸性pH（约3）下通过静电相互作用和氢键驱动组装。
2.1.3. 蛋白质-多糖复合纳米颗粒（Protein-polysaccharides complex nanoparticles）
复合纳米颗粒通过“核-壳”或“同步共组装”路线制备，结合两类生物聚合物以改善胶体稳定性、盐和热耐受性及控制释放行为。核-壳路线先形成蛋白质-生物活性核心，再在酸性pH下沉积阴离子多糖；同步共组装路线中蛋白质和多糖同时存在，共同影响折叠和聚集。复合系统通常获得更窄的粒径分布和更好的环境耐受性。
2.2. 新兴的一步法植物到纳米加工（Emerging plant-to-nano processing via one-step pH-driven assembly）
传统方法是“提取-溶解-封装”路径，仍需要多步操作。新兴的“植物到纳米”或后pH驱动（PPD）方法将提取和封装整合为单一步骤：在控pH条件下同时从植物组织中释放生物活性物质和内源性生物聚合物，中和时共组装。该方法可减少氧气暴露和缩短高pH时间，提高封装效率（>95%），并改善加工效率和可持续性（如直接利用姜黄根提取姜黄素并封装到豆奶中，CO?排放降低22倍，能耗降低10倍）。但该策略仍处于早期阶段，需更多独立验证。
3. pH驱动植物基纳米颗粒的特性与功能（pH-driven plant-based nanoparticles characteristics and functionality）
pH驱动系统形成小尺寸球形胶体，封装多酚等生物活性物质。蛋白质基载体通常形成亚250 nm颗粒，负ζ电位，EE中等至高，但近等电点（pI）时对pH敏感，高离子强度下易聚集。多糖基载体粒径分布较宽但负载容量高，盐耐受性有限。蛋白质-多糖复合系统通过静电和位阻稳定提供更好的pH和盐耐受性。极端pH条件可能改变蛋白质结构（如部分展开、脱酰胺、二硫键交换）和多糖的组成与取代模式，影响纳米颗粒性能。
4. 植物基纳米颗粒在食品系统中的应用（Plant-based nanoparticles applications in food systems）
4.1. 抗菌应用（Antimicrobial applications）
植物基纳米颗粒通过直接接触膜破坏或局部递送植物活性物质发挥抗菌作用。蛋白质-多糖复合系统对革兰氏阴性菌的MIC（最低抑菌浓度）和MBC（最低杀菌浓度）降低4–8倍，对革兰氏阳性菌降低2–4倍。在新鲜农产品和海鲜上实现显著菌落减少，在香蕉上抑制炭疽病病变。
4.2. 天然色素（Natural colorants）
纳米颗粒通过保护性微环境和结合位点限制pH、光和热引起的降解。例如，玉米醇溶蛋白-花青素纳米颗粒在90°C下热稳定性提高56.6%，储存稳定性提高31.1%。改性淀粉纳米颗粒在UV照射24小时后姜黄素降解率从52%降至31.87%。蛋白质-多糖复合物在UV和热应激下保留率显著高于游离色素。
4.3. 质构改性（Texture modification）
纤维素纳米颗粒和纳米纤维作为Pickering乳液的固体乳化剂和凝胶网络的增强元件，可替代脂肪、控制粘度、稳定泡沫。例如，玉米醇溶蛋白纳米颗粒与纤维素纳米晶体（CNCs）在HIPEs中使储存模量（G′）从545 Pa增至2790 Pa。纳米纤维素在低脂蛋黄酱和酸奶中提高粘度、弹性和保水性，减少脱水收缩。
4.4. 生物活性递送纳米载体系统（Nanocarrier systems for bioactive delivery）
pH驱动组装和两亲性自组装可封装疏水性化合物，将其转化为无定形状态，提高表观溶解度和生物可及性。例如，玉米醇溶蛋白-茶皂素载体EE达83.7%，水溶性提高约290倍，体外生物可及性增加约5倍。豌豆-玉米醇溶蛋白纳米复合物使姜黄素在中性水中溶解度达652 μg/mL，储存28天后保留>85%。蛋白质-多糖复合物还可实现界面控制释放，调节脂解和传质。
4.5. 食品系统中的其他应用（Other applications in food systems）
植物基纳米颗粒还用于颗粒稳定乳液（脂肪替代）、包装改性（增加拉伸强度、阻隔性能、UV阻挡）和加工助剂（酶固定化用于果汁澄清）。
4.6. 在真实食品基质中的实际性能（Practical performance in real food matrices）
纳米颗粒在实际食品基质中的性能高度依赖系统，pH、离子强度、其他成分、加工条件等可能影响粒径、电荷、聚集和释放。感官属性（浊度、苦味、涩味、口感、颜色、风味释放）需评估，应在目标食品基质中按个案评估。
5. 放大潜力与局限性（Scale-up potential and limitations）
pH驱动组装被视为简单、无溶剂策略，但工业放大面临挑战：局部pH梯度、混合不均、停留时间控制导致异质成核和宽粒径分布；生物活性物质和多糖在极端pH下可能降解（如酚类氧化、果胶β-消除）；原料变异性（品种、成熟度、季节等）影响提取效率和颗粒性能。
6. 当前挑战与未来方向（Current challenges and future directions）
未来需：1）制定实际应用的最佳实践，纳入生命周期评估和技术经济分析；2）开展更深入的机理表征，利用光谱、散射、质谱、分子对接和分子动力学模拟研究分子机制；3）系统评估pH驱动纳米颗粒的胃肠命运、生物利用度、细胞毒性、过敏原性和肠道相互作用，确保安全使用。
7. 结论（Conclusion）
pH驱动组装生产的植物基纳米颗粒可将难溶性、易氧化植物活性物质转化为更稳定、更生物可及的食品级成分。蛋白质、多糖和复合系统均能产生亚200 nm载体，具有高EE、改善的热、光和储存稳定性及可调界面行为。支持四项主要功能：抗菌性能、天然色素保护、质构调控和生物可及性提高。新兴的一步法策略进一步减少操作单元、降低能耗和碳足迹。但需解决机理、技术和转化方面的关键差距，才能实现工业应用。
