在高性能自粘软材料的设计中，界面柔顺性与内聚强度之间的固有权衡一直是个核心挑战，尤其是在水和盐水环境中，界面水会阻碍紧密接触，而离子则会改变材料的网状结构的内聚力。在这里，我们提出了一种由水触发、对离子响应的相分离策略，用于制备具有强大水下粘附力的能量耗散型离子凝胶粘合剂。所制备的离子凝胶能形成均匀且柔顺的网状结构，可轻松适应粗糙的水下基底，从而实现贴合式的界面接触。当水分渗入后，离子凝胶会发生可控的相分离，形成聚合物密集区域，这些区域可作为动态的能量耗散结构，显著增强网状结构的内聚力。因此，在去离子水中平衡后，该粘合剂的水下粘附力可提升多达15倍，而在盐水环境中的粘附力则进一步提升。分子间力测量和分子动力学模拟表明，盐度引起的静电屏蔽作用会促进短程吸引相互作用，稳定聚合物密集区域，进而加强聚合物间的结合力，提升界面的韧性。相比之下，钾离子会破坏阳离子与π键之间的相互作用，从而削弱材料的内聚力，这体现了离子对材料相行为和粘附性能的显著特异性调控作用。这种离子凝胶兼具强大的水下粘附力、高韧性以及离子导电性，有望应用于水下修复、原位传感和信号传输等领域。本研究确立了由水触发、对离子响应的相分离策略，可作为在复杂水环境中设计功能性软粘合剂时克服柔顺性与内聚力之间权衡的一般性分子设计原则。
