反应深度学习助力催化剂信息学中的表观产率外推

《The Journal of Physical Chemistry Letters》：Reaction-Depth Learning Enables Apparent Yield Extrapolation in Catalyst Informatics

　　

摘要

高产率催化剂性能的预测仍面临挑战，因为传统的直接产率机器学习模型无法明确体现决定最终产率的目标反应、副反应以及竞争反应。在此，我们提出了一种基于反应深度的学习框架，用于可解释地预测催化剂性能。该模型不直接预测产物产率，而是根据催化剂和反应条件输入，预测与预定义的化学计量反应网络相关的潜在反应深度变量。通过化学计量矩阵重构出口流量，将预测结果表示为特定路径下的反应进展。将该方法应用于甲烷氧化偶联数据集后，原本在C₂产率空间中的外推问题转变为在反应深度空间中的插值或近似插值。在该反应深度模型中，外推区域的斯皮尔曼等级相关系数为0.51，而传统直接产率模型的相关系数则接近于零。与反应环境不一致的反应网络常常会产生负值的重构出口流量，这说明此类异常情况可用于判断反应网络的有效性。