量化将LNAPL（碱中性沥青烃）新泄漏物的管理从主动回收阶段转变为自然源区消耗阶段所需的时间框架：基于一次新的柴油泄漏事件的模拟研究

《Journal of Environmental Management》：Quantifying timeframes for transitioning the management of a fresh release of LNAPL petroleum from active recovery to natural source zone depletion: Simulation of a new diesel release

　　

自然源区枯竭（NSZD）通常针对风化石油释放进行评估，往往在主动回收方案耗尽之后。本研究解决了一个关键的知识空白：在新鲜石油燃料释放后，NSZD速率何时会超过回收方法（此处为撇油）所能达到的速率？研究人员模拟了一个经过深入调查的新鲜轻质非水相液体（LNAPL）柴油释放到浅层砂质包气带和地下水的现场案例，同时进行了主动回收LNAPL质量的努力以及对NSZD速率的详细测量。为了评估不确定性和关键过程，研究人员模拟了多种情景。研究人员应用了经过验证的多相、多组分模型，涵盖了三种代表性的质量释放，考虑了完整的碳氢化合物分配、微生物动态和生物降解途径。研究人员比较了包气带中有和没有残留LNAPL的情景。结果表明，NSZD速率可以在两年内超过主动回收（撇油）速率。然而，对于本地降解碳氢化合物微生物数量最少的清洁场地，由于微生物群落生长所需的滞后期，NSZD占据主导地位被额外延迟了1-2年。包气带中的残留LNAPL显著增强了NSZD，其速率往往超出通过井筒能够回收的范围。本研究量化了主动回收在质量去除中占据主导地位直至过渡到NSZD质量去除占主导地位的时间框架，并与详细现场调查确定的结果进行了比较。这项研究提供了一个定量的、基于情景的平台，以支持关于何时将NSZD作为新泄漏可行的管理策略的决策，并具有应用于其他燃料类型和地质环境的潜力。

**论文解读：量化新鲜LNAPL石油释放管理从主动回收向自然源区枯竭过渡的时间框架**

**研究背景与问题**
自然源区枯竭（NSZD）作为一种基于自然分配与生物降解过程的石油轻质非水相液体（LNAPL）场地管理策略，因其低能耗、低排放和低成本的优势而受到广泛关注。然而，现有研究多聚焦于风化后的石油释放，通常在主动回收方案（如撇油）已耗尽后才评估NSZD。关键的知识空白在于：对于新鲜石油燃料释放，从何时起NSZD的质量去除速率能够超越主动回收？该问题直接关系到场地管理策略的可持续性决策，例如何时可以停止主动回收并过渡到基于NSZD的管理。尽管已有学者对比了历史释放场地的回收率与NSZD速率，但数据并非同时获取，且缺乏对新鲜释放后立即进行对比的研究。因此，量化新鲜释放后NSZD速率超过主动回收速率的时间框架，对于指导场地管理实践具有重要科学意义。

**研究内容与结论**
本研究基于Rayner等人（2026）报道的一个新鲜柴油释放进入浅层砂质包气带和含水层的详细现场案例，通过多相多组分数值模拟，系统比较了主动回收（撇油）与NSZD的质量去除速率。研究人员构建了基于TOUGH3-TMVOC-Bio平台的综合模型，模拟了三种初始LNAPL质量负荷（对应井中平衡厚度bn分别为0.8 m、0.4 m和0.2 m）以及包气带有无残留LNAPL的情景，并考虑了微生物群落生长滞后期的影响。模型验证结果显示，模拟结果与现场观测（包括撇油和NSZD速率的时间变化）以及两者交叉点（即NSZD速率等于并超过撇油速率的时刻）高度吻合。研究得出以下关键结论：对于新鲜柴油释放，NSZD速率可在两年内超过主动回收（撇油）速率；对于初始微生物种群较少的清洁场地，NSZD主导地位需额外延迟1-2年；包气带中残留LNAPL的存在显著增强了NSZD速率，其数值往往超出井筒能够回收的范围。该研究首次基于现场支持的模拟框架，定量评估了新鲜柴油释放后主动回收与NSZD的相对质量去除潜力，为决策何时采用NSZD作为管理策略提供了定量依据，论文发表在《Journal of Environmental Management》。

**主要关键技术方法**
本研究采用的主要技术方法包括：基于TOUGH3-TMVOC-Bio多相多组分非等温模拟平台，该平台能够模拟三相流体动力学、全烃类分配、微生物动态及包括好氧降解和甲烷生成在内的生物降解途径；通过标准气相色谱-火焰离子化检测（GC-FID）分析新鲜柴油样品，将柴油划分为四个代表性化合物组（G1至G4）并考虑历史残留烃（R1）；采用Monod动力学描述微生物降解过程，包括最大比利用速率和初始微生物种群密度；模拟了LNAPL撇油回收（基于径向对称域和井筒产能模型）与NSZD过程（基于一维垂直域），并独立进行以最大化回收潜力。样本队列来源为Rayner等人（2026）在澳大利亚砂质含水层进行的新鲜柴油释放现场调查。

**研究结果**
**4.1. LNAPL recovery simulations and comparison to field data**
通过对比Stone模型与Parker模型的相对渗透率模拟，发现采用Stone模型作为基础案例时，回收速率变化与现场观测一致。对于bn=0.8 m案例，初始回收速率超过25 kg/m²/y，数月后降至约8 kg/m²/y，并持续近七年保持高于1 kg/m²/y；bn=0.4 m案例在连续撇油三个月后降至2 kg/m²/y，四年后低于1 kg/m²/y；bn=0.2 m案例回收速率显著更低，第一年内即降至1 kg/m²/y以下。模拟结果总体上捕捉了现场撇油回收速率的变化趋势，bn=0.8 m和0.4 m的模拟案例基本覆盖了实测数据范围。

**4.2. NSZD rate simulations and comparison to field data**
对于包气带无残留LNAPL的基础案例，NSZD速率在初始1-3年内增加，归因于可降解组分（G1和G2）的高比例及高氧气消耗，以及甲烷生成菌的快速作用。3-4年后，速率下降至近恒定值0.25-1.25 kg/m²/y并持续至15年。敏感性分析表明，提高G3和G4的降解速率（S.A.1）可导致更高NSZD速率（峰值达5.0-6.5 kg/m²/y），而降低初始微生物种群（S.A.2）则延迟了NSZD速率的上升。当包气带存在残留柴油LNAPL时，NSZD速率显著提高，第一年可达15 kg/m²/y，随后逐渐下降，主要由于好氧降解减弱和甲烷生成增加。对比现场LiCOR^?测量（平均速率在4-7个月后低于5 kg/m²/y，8-14个月后增至约10 kg/m²/y），模拟结果在一定程度上涵盖了这些估值。

**4.3. Comparison of LNAPL recovery and NSZD rates: simulated vs field**
综合比较所有模拟NSZD案例与基础撇油回收案例，发现NSZD速率在两年内即可超过回收速率，且对于中等LNAPL厚度（如bn=0.2-0.4 m）出现更早。模拟的回收速率可能因未考虑地下水位波动（导致LNAPL铺展和残留）及排除NSZD影响而偏高，但bn=0.4 m和0.8 m的模拟结果仍涵盖了现场体积回收估算。包气带含柴油LNAPL的案例产生更高NSZD速率，但该部分LNAPL质量处于残留水平，无法通过撇油回收。现场实测的净去除速率（NSZD减去撇油）交叉点出现在释放后第200天，而模拟的两个极端案例（bn=0.8 m加包气带污染，交叉点第110天；bn=0.4 m，交叉点第380天）的交叉点跨度涵盖了现场数据。进一步对比显示，模拟的LNAPL回收速率（平均于bn=0.4与0.8 m）和NSZD速率（平均于清洁与污染包气带情景）在量级和趋势上与现场观测吻合。

**4.4. Uncertainties and sensitivity to the modelling parameters**
通过对比模拟与现场土壤气体浓度剖面，发现模型能够再现氧气和二氧化碳的剖面特征，但甲烷浓度模拟对厌氧生物降解速率（特别是甲烷生成）敏感。研究考虑了24种参数组合（包括两种相对渗透率模型、两种包气带初始条件、两种微生物活性水平、三种初始LNAPL厚度），以评估模型预测的不确定性。未来研究需扩展至其他燃料类型、不同土壤类型和包气带厚度，以及除撇油外的其他回收技术（如结合地下水位下降的撇油和土壤气相抽提）。

**讨论与结论**
**讨论总结**：本研究表明，模拟框架能够有效捕捉场地撇油和NSZD的关键特征，为确定从主动回收向NSZD管理过渡的时间框架提供了定量工具。NSZD速率在两年内超过回收速率，但清洁场地因微生物种群生长滞后而延迟1-2年。包气带残留LNAPL显著增强NSZD，但该部分质量不可回收，需考虑补充措施（如空气注入或土壤气相抽提）。研究局限性在于仅针对柴油、砂质含水层和传统撇油技术，未来应扩展至其他燃料类型、地质条件和回收技术。此外，采用NSZD作为管理策略需确保蒸汽和地下水羽流等暴露途径的风险得到控制。

**结论翻译**：关于新鲜LNAPL释放到土壤包气带后，通过井筒主动回收与通过NSZD过程实现的质量去除潜力的早期定量比较，鲜有报道。本研究的概念模型基于Rayner等人（2026）报道的一个涉及新鲜柴油的真实释放事件。该研究首次同时实施主动回收和NSZD测量，并同步估算新鲜释放的质量去除速率。模拟结果与现场观测（包括撇油和NSZD速率的时间变化以及两者交叉点）吻合良好。通过模拟和现场数据对比，研究确定了柴油释放后最初8-15年内两种管理策略的质量去除速率。模拟估计NSZD速率在两年内高于LNAPL回收速率。对于清洁场地，NSZD速率超过回收速率的时间进一步延迟1-2年。对于较低饱和度（bn=0.2 m），LNAPL回收速率更快地趋于极低值，而NSZD速率相对更高。当新鲜释放导致包气带残留LNAPL时，NSZD速率显著更高，但该部分LNAPL可能不可回收。本研究首次利用现场支持的多相模拟框架，对新鲜柴油释放的撇油回收与NSZD进行了定量比较，为决策何时采用NSZD作为管理选项提供了依据。