可解释的自主溅射外延技术揭示了适用于β-Ga2O3薄膜的人为控制生长规则

《Nature Communications》：Interpretable self-driving sputtering epitaxy reveals human-usable growth rules for β-Ga2O3 films

　　

摘要

自主实验室是探索高维工艺空间的强大工具，但贝叶斯优化决策层在优化黑箱目标函数时无法提炼出可迁移的工艺理解。在此，我们提出了一种具有数学解释性的自主实验室框架，可将自主优化数据转化为人类可执行的生长规则。作为基准测试，我们将该框架应用于溅射技术，以解决溅射外延中的一个难题：实现高质量的β-Ga₂O₃异质外延以及单晶β-Ga₂O₃同质外延。通过将贝叶斯优化与对乌尔巴赫能的自动光学评估相结合——乌尔巴赫能是一种用于衡量亚带隙缺陷的指标——该自主系统找到了能使乌尔巴赫能降至182?meV的异质外延条件，这一数值低于此前报道的溅射β-Ga₂O₃薄膜的数值。重要的是，经过优化的生长条件可在不同基底上应用，从而实现单晶β-Ga₂O₃同质外延，这一结果也得到了扫描透射电子显微镜的验证。为将闭环数据转化为可解释的生长规则，我们训练了一个随机森林模型，发现生长过程可由四个生长参数的叠加效应来描述，同时还存在温度与氧浓度之间的相互作用。这一结构为人类提供了可行的策略：先进行一维参数的逐步调整，再开展二维方向的精细优化，而通过人类再次进行的优化，乌尔巴赫能可进一步降至163?meV。这就建立了一种可解释的自主工作流程，能够将自主优化数据转化为经过验证、可供人类使用的生长规则。