在Cu2-xSe中用Zn2+取代Cu2+，可促进电子离域，从而提升光催化还原CO2的效率

《Green Energy & Environment》：Replacing Cu2+ with Zn2+ in Cu 2-xSe fuels electron delocalization for efficient photocatalytic CO 2 reduction

　　

摘要

通过光催化将二氧化碳转化为高附加值化学品，是实现能源转换与环境治理的有效策略。本研究采用自我牺牲模板法成功合成了一种掺锌的铜硒化合物（Zn-Cu???Se）光催化剂。锌离子的掺入改变了铜硒化合物的电子结构，使其半导体性质从p型转变为n型，进而增强了界面处的电子离域效应。离域电子从锌原子向铜原子和硒原子的快速转移推动了二氧化碳的多电子还原反应。原位DRIFTS和DFT计算结果表明，富含电子的Zn-Cu???Se显著降低了二氧化碳活化以及*CO（关键中间体）加氢反应的能量障碍。经优化的Zn-Cu???Se光催化剂在可见光照射下可产生8.63纳米摩尔/平方厘米的甲烷，且甲烷选择率高达93.84%。这项研究凸显了优化光催化剂局部电子结构对于实现选择性二氧化碳转化的重要性。

李雪飞|卢成绍|应天恬|杨丽霞|陈正林|张书曲