亚环境温度下用于高效光催化氧化HCHO的α-MnO2溶解诱导自组装结构

《Green Energy & Environment》：Dissolution-Induced Self-Assembly of α-MnO 2 for Robust Photocatalytic HCHO Oxidation at Sub-Ambient Temperatures

　　

摘要

在低于环境温度的条件下，如何在过渡金属氧化物上持续产生高活性的活性氧物种，以实现甲醛的完全矿化，依然是一个极具挑战性的问题。本研究提出了一种层状、类似鸟巢结构的α-MnO₂催化剂（记为α-MnO₂-SA，其中SA表示自组装结构），用于在低温环境下净化甲醛。与传统的单步沉淀法不同，这种通过相变实现的制备方法能够优化催化剂的层状结构和电子状态，从而显著提升晶格中氧原子的移动性以及表面氧空位的密度。光生载流子动力学与表面空位工程之间的协同作用，使得α-MnO₂-SA的表观活化能降至20.5 kJ/mol，从而能够在0 °C下实现100%的甲醛转化率。更为重要的是，在-10 °C、50%相对湿度以及300 L/(g·h)的超高重量时空间速条件下，该催化剂仍能保持80%以上的去除效率，且10小时内无明显性能下降。原位DRIFTS和EPR分析表明，这种独特的层状结构起到了氧缓冲的作用，有效降低了低温环境下的扩散限制，并通过快速再生活性物种促进了Mars-van Krevelen循环的进行。这项研究为设计能够在极寒环境中用于空气净化的、富含空位的稳定催化剂提供了新的思路。

Jie Xie|Tong Shen|Weiqiang Fan|Fagen Wang