用于提升多孔材料中前驱体渗透率的静态原子层沉积：实验与数值分析相结合的方法

《Chemistry of Materials》：Static Atomic Layer Deposition for Enhanced Precursor Infiltration in Porous Materials: A Combined Experimental and Numerical Analysis

　　

摘要

原子层沉积技术被广泛用于对多孔材料进行涂层处理，但传统的连续流式原子层沉积技术在高长径比的多孔结构中存在渗透深度有限以及前驱体利用效率低的问题。为了解决这些难题，我们研究了静态原子层沉积技术，这是一种在前驱体注入和气体清除之间增加一个封闭阀门保持阶段的改进工艺。这一阶段能够延长前驱体在材料中的停留时间，从而实现更深入的渗透以及更高的前驱体利用率，尤其是对于反应性较低的前驱体而言。我们以二乙基锌和四乙氧基硅烷作为具有不同粘附系数的代表性前驱体，对静态原子层沉积技术进行了测试。为了解释实验结果，我们基于连续扩散-反应模型，引入了动态边界条件，该条件考虑了在有限供应条件下封闭阀门腔室内前驱体逐渐耗尽的情况。实验结果与数值模拟均表明，在相同的前驱体累计注入时间内，静态原子层沉积技术相比传统方法能够实现更高的质量增加量和更深的渗透深度，尤其是对于像四乙氧基硅烷这样的低反应性前驱体。参数模拟进一步显示，最佳保持时间与前驱体的反应性密切相关，因为反应性较低的前驱体需要更长的停留时间才能实现有效渗透。表面覆盖程度主要由前驱体的粘附系数决定，而工艺配置则决定了可实现的渗透深度。总体而言，这项研究建立了一个以建模为导向的框架，可根据前驱体特性和基底几何结构来调整静态原子层沉积工艺，从而提升多孔纳米结构中原子层沉积技术的效率和可扩展性。