作为量子化学中神经网络量子态方法的对称性阻塞矩阵乘积态

《Journal of Chemical Theory and Computation》：Symmetry-Blocked Matrix Product States as a Neural-Network Quantum-State Ansatz for Quantum Chemistry

　　

摘要

神经网络量子态为多电子波函数提供了一种灵活的变分框架，但其在量子化学中的性能在很大程度上取决于该模型是否能够体现电子希尔伯特空间的物理结构。在本研究中，我们提出了对称块矩阵积态作为神经网络量子态模型，记为QiankunNet-MPS，用于从头算量子化学计算，通过明确施加电子哈密顿量的U(1) ? U(1) 粒子数对称性，来消除非物理构型并减少变分参数的数量。我们还开发了用于规范MPS表示的批量自回归采样方法，以及一种结合随机能量梯度与基于奇异值分解的键适应机制的双站点扫描优化方案。在对小分子的测试中，该方法的基态能量与相同键维度下的密度矩阵重整化群方法所得结果相当，而Fe₂S₂的计算则展示了如何利用由DMRG初始化的键展开和方差外推方法，来分析强关联过渡金属活性空间中的大键维度趋势。