利用DFT和机器学习技术对TM@B6C6N6单原子催化剂进行电催化硝酸盐还原的高通量筛选，现已可购买

《Journal of Materials Chemistry A》：High-throughput screening of TM@B6C6N6 single-atom catalysts for electrocatalytic nitrate reduction via DFT and machine learningAvailable to Purchase

　　

电催化硝酸盐还原反应（NO₃RR）为在温和条件下同时实现硝酸盐污染物治理与可持续氨气生产提供了一种极具前景的策略。由于涉及复杂的多电子/质子转移过程以及竞争性的析氢反应（HER），开发高效且选择性的催化剂仍是一项重大挑战。在本研究中，研究者结合密度泛函理论（DFT）计算与机器学习方法，系统研究了23种锚定在B₆C₆N₆单层上的过渡金属单原子催化剂（TM@B₆C₆N₆）在NO₃RR反应中的性能。通过基于热稳定性、电化学稳定性、吸附行为及催化活性的逐步筛选策略，找到了具有潜力的候选催化剂。研究结果表明，Ir@B₆C₆N₆、Mn@B₆C₆N₆和Mo@B₆C₆N₆具有优异的NO₃RR催化活性，其极限电位分别仅为?0.42、?0.45和?0.50伏，同时还能有效抑制竞争性的析氢反应。自由能分析表明，*NO向*NHO的加氢反应是决定氨气合成的关键步骤。基于投影态密度和晶体轨道哈密顿量分布的分析显示，过渡金属d轨道与硝酸根衍生的p轨道之间的强轨道杂化有助于硝酸盐的活化及中间产物的稳定。此外，研究者还运用机器学习模型和SISSO符号回归方法建立了定量结构-活性关系，发现鲍林电负性、金属中心电荷以及d带中心是影响硝酸盐吸附和催化性能的主要因素。这项研究为理解TM@B₆C₆N₆单原子催化剂的催化机制提供了重要见解，也为设计高性能的NO₃RR电催化剂提供了理论指导。

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电催化硝酸盐还原反应（NO₃RR）为在温和条件下同时实现硝酸盐污染物治理与可持续氨气生产提供了一种极具前景的策略。

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电催化硝酸盐还原反应（NO₃RR）为在温和条件下同时实现硝酸盐污染物治理与可持续氨气生产提供了一种极具前景的策略。

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? 2026 作者。由英国皇家化学学会出版

2026

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