距离不敏感图神经网络与多任务学习用于合金纳米团簇吸附能的精确预测

《Computational Materials Science》：Distance-insensitive Graph Neural Networks and multi-task learning for accurate prediction of adsorption energies on alloy nanoclusters

　　

• 提出了一种用于吸附预测的新型距离不敏感轨道图神经网络。
• 整合了轨道相互作用特征以增强模型表达能力。
• 多任务学习利用块体辅助数据提高标签效率。
• 在该基准测试中的44原子合金团簇上取得了0.042 eV的平均绝对误差（MAE）。
• 在85原子团簇上提高了精度，表明尺寸迁移性得到改善。

**距离不敏感图神经网络与多任务学习提升合金纳米团簇吸附能预测精度**

**研究背景：** 高效催化剂的设计对于实现清洁能源转化、可持续化学合成和环境修复至关重要。密度泛函理论（DFT）虽能准确计算吸附能等关键催化描述符，但其计算成本高昂，难以用于大规模候选材料筛选。机器学习（ML），尤其是图神经网络（GNN），为快速预测材料性质提供了有力工具。然而，现有最先进的原子模型大多依赖原子间距离、角度或完全松弛的三维坐标，这不利于在缺乏松弛结构的早期筛选阶段使用。此外，大型吸附能数据集如OC20和OC22主要基于周期性平板模型，无法完全代表有限纳米颗粒中特有的边、顶点和曲面环境，且其成分覆盖有限，难以系统涵盖高熵合金等多元体系。因此，开发一种不依赖精确几何信息的“距离不敏感”模型，并利用更丰富的块体材料数据辅助学习，成为提高合金纳米团簇吸附能预测效率和准确性的重要研究方向。

**研究内容和结论：** 研究人员在BE-CGCNN框架基础上，融合i-CGCNN和OGCNN的架构思想，提出了两种变体模型，其中结合轨道相互作用特征的BE-OGCNN表现最佳。在44原子合金团簇基准上，BE-OGCNN取得了0.042 eV的平均绝对误差（MAE），优于原BE-CGCNN（0.065 eV）和BE-iCGCNN（0.065 eV），并与距离敏感的Allegro（0.044 eV）和ALIGNN（0.038 eV）相当。同时，通过引入多任务学习（MTL），利用块体数据中的d带中心（ε_d）和总能（E_Total）作为辅助任务，显著提高了模型在少量吸附能数据下的标签效率，并在85原子团簇上表现出更好的尺寸迁移性。该成果发表于《Computational Materials Science》，为数据高效地筛选合金纳米颗粒催化剂提供了新思路。

**技术方法概述：** 作者采用了三种数据来源：自有的DFT计算团簇数据集（基于VASP和PBE泛函，包含Ag、Au、Co、Cu、Ir、Ni、Pd、Pt、Rh九种过渡金属的19、44、85原子八面体团簇，H吸附能由DFT计算得到）、OC20公开数据集（过滤出仅含过渡金属且排除第12族的H吸附结构，共1316个数据点）以及Alexandria块体材料数据集（用于获取d带中心和总能标签）。模型上，BE-OGCNN使用价电子轨道外积描述轨道-轨道相互作用，以配位数倒数替代Voronoi加权，并采用编码器-解码器结构。MTL采用硬参数共享，主任务为H吸附能预测，辅助任务为ε_d和E_Total。

**研究结果：**

**3.1 图神经网络架构比较：** 在44原子团簇测试集上评估了BE-CGCNN、BE-iCGCNN、BE-OGCNN以及距离敏感模型Allegro和ALIGNN。结果表明，BE-OGCNN的MAE为0.042 eV，明显低于其他距离不敏感模型，且与距离敏感模型的精度非常接近。此外，分类评估显示BE-OGCNN对|ΔE_H|≤0.2 eV的吸附构型识别具有较高精确率和召回率（F1分数为0.844）。这说明轨道相互作用特征可以补偿缺少显式几何描述符的不足，而几何信息在获得松弛结构时仍能提供额外精度。

**3.2 通过多任务学习提高数据效率：** 在100至1000个训练样本范围内比较了单任务和多任务配置。所有多任务模型均一致优于单任务基线，其中同时使用d带中心和总能两个辅助任务的模型最佳，且在较大数据规模下优势更明显。配对t检验显示p值均小于0.05，改进具有统计显著性。对照实验表明，使用原子序数作为辅助任务不能带来类似提升，说明物理上与吸附能相关的辅助属性（如ε_d和E_Total）是关键。

**3.3 在更大团簇结构上的性能验证：** 在未参与训练的85原子团簇上评估了模型迁移性。单任务模型MAE为0.122 eV，多任务模型降至0.105 eV，RMSE也相应减小。这表明多任务学习可以小幅提高对未知尺寸的预测可靠性，可能受益于块体环境学习和正则化作用。

**讨论与结论：** 讨论部分指出，多任务学习的改进可能来自两个因素：一是大纳米团簇中存在与块体晶体相似的环境，学习块体性质有助于描述这些环境；二是多任务学习具有正则化效应，提高了泛化能力。该工作也存在局限，所有团簇均采用八面体构型，未涵盖不规则、重构或缺陷丰富的形态，因此结果不能直接外推到任意纳米颗粒形貌。研究结论认为，距离不敏感的BE-OGCNN凭借轨道相互作用特征、键型嵌入和吸附物导向预测方案，在44原子团簇上达到了与距离敏感模型相当的精度；多任务学习利用块体辅助标签改善了数据效率并增强了尺寸迁移性。这一组合策略为数据高效的催化剂纳米颗粒筛选开辟了有前景的方向，但仍需在更广泛的组成、吸附物和纳米颗粒形态上进一步验证。