综述：设计多模态食品传感系统：从功能材料到真实世界食品分析的智能决策

《Journal of Food Composition and Analysis》：Designing multimodal food sensing systems: From functional materials to intelligent decision-making for real-world food analysis

　　

摘要：实际食品系统在化学性质、动态特性和基质效应方面高度复杂，这使得仅使用单一感官输入难以进行分析。虽然单模态传感器可能极为灵敏或快速，但它们无法提供确认性信息、对基质效应的鲁棒性以及分析污染、微生物腐败、新鲜度损失和食品掺假等多维现象的能力。在本文中，研究人员将食品的多模态传感定义为从同一样品或同一传感过程中提取至少两个不同且互补的信息通道，用于分析目的。多模态传感不应与数据融合混淆；传感关注互补信号的生成与采集，而数据融合关注其解释。在此方法下，本综述从端到端解决方案的角度考虑多模态食品传感问题，包括功能材料、传感结构、信号处理、数据融合和智能决策。研究人员介绍了能够提供识别、信号放大、基质管理和平台集成功能的材料，从双模态传感器、混合平台、传感器阵列、便携式解决方案和智能包装系统的角度进行了阐述。研究人员分析了数据级、特征级和决策级融合方法以及机器学习，用于将异质信号转化为污染预警、新鲜度估计、真实性评估和食品质量决策。

本文从设计驱动的角度系统综述了多模态食品传感系统，强调从功能材料到智能决策的端到端集成。论文首先指出，实际食品系统（如牛奶、肉类、食用油、果汁、海鲜和发酵产品）的化学复杂性、动态性和基质效应使得单模态传感器难以提供可靠的分析结果。单模态传感器可能灵敏度高或速度快，但缺乏确认能力、对基质效应的鲁棒性以及分析多维现象（如污染、微生物腐败、新鲜度损失和掺假）的能力。因此，多模态传感被定义为从同一食品样品中提取至少两个非冗余信息通道，通过互补信息提升检测、分类、定量或决策性能。

**1. 引言：为什么食品分析需要多模态传感**
该部分强调了食品分析从单分析物单信号向先进传感技术的革命性转变。经典分析方法虽准确但繁琐，不适合现场分析。食品系统对快速分析和决策的需求日益增长，包括污染物筛查、病原体与腐败检测、新鲜度评估和真实性鉴定。单模态方法的局限性在于，几乎没有一个单一因素能决定食品质量与安全，尤其对于复杂基质，干扰、污染、信号不稳定和基质依赖等问题显著。多模态传感通过整合不同感知方式（如电化学-比色、荧光-比色、表面增强拉曼散射（SERS）-电化学、电子鼻-成像、光谱-空间等）来提供互补信息，从而提高可靠性、鲁棒性和决策相关性。功能材料（如抗体、适配体、酶、分子印迹聚合物、纳米粒子、量子点、金属有机框架、石墨烯衍生物、MXenes等）在识别、信号放大、基质管理和平台集成中起关键作用。数据融合与机器学习将异构信号转化为有意义的结论，但系统的有效性依赖于可持续性、对漂移和基质效应的鲁棒性以及实际应用性。

**2. 多模态食品传感的统一设计框架：从材料到决策**
该部分提出了一个包含五个层次（功能材料、互补信号生成、传感器、数据集成和决策）的统一框架。设计应从决策出发，而非从材料或传感方法开始。
**2.1 决策导向的系统设计**：首先确定系统需要做出的决策（如污染/病原体检测、新鲜度分级、货架期估计、掺假检测等），然后选择合适的信息通道和传感方案。
**2.2 功能材料与互补信号生成**：功能材料提供物理基础，包括识别材料（如抗体、适配体、酶、分子印迹聚合物等）、信号放大材料（如等离子体纳米粒子、量子点、金属有机框架、石墨烯、MXenes、磁性纳米材料、纳米酶等）、基质管理材料（如水凝胶、膜、抗污染涂层、过滤介质等）和集成材料（如纸基、柔性塑料、可印刷电极、生物降解膜、包装基材等）。这些材料需在食品基质（pH、离子强度、酶、蛋白质、脂质等）中保持性能，并能实现电化学、比色、荧光、拉曼等互补信号输出。
**2.3 多模态采集的传感架构**：架构负责互补信号的生成、采集、同步和传输。包括双模态单平台（如电化学-比色、荧光-比色、SERS-电化学）、传感器阵列与混合系统（如电子鼻-成像、光谱-视觉、电子舌-电化学、微流控-光学）、微流控系统（集成过滤、富集、反应、清洗和检测）以及便携式/嵌入式系统（如纸基测试、智能手机集成、柔性系统、智能标签、物联网（IoT）技术）。双模态单平台适用于快速筛查与定量确认，但共享界面可能产生相关误差；传感器阵列适用于多维应用（如新鲜度、腐败、真实性）。
**2.4 数据集成与智能解释**：采集信号后需进行集成，包括信号质量评估（漂移、饱和、缺失数据、异常响应、低信噪比）。融合分为数据级、特征级和决策级。数据级融合适用于同步且结构相似的传感器；特征级融合结合提取的描述符（如光谱峰、图像特征、颜色坐标、电化学变量、挥发性响应）。机器学习与化学计量学方法将信息映射到分类、回归、异常检测和置信度水平。系统需处理缺失模态、冲突、传感器漂移和分布外样本，并输出不确定性信息，而非简单预测。可解释性至关重要，用户需知道决策依据。校准个体模态是融合的前提，权重可通过验证确定，并可根据浓度或样品参数调整（如低浓度时灵敏荧光通道权重高，有色浑浊样品中基质效应小的电化学或光谱通道优先）。一致导致信心，不一致则需重新分析或参考方法确认。
**2.5 决策与反向设计逻辑**：多模态传感的最终目标是提高决策信心，输出可以是类别值（安全/不安全、新鲜/腐败、真实/欺诈）或定量值（污染物水平、微生物计数、掺假百分比、新鲜度因子、剩余货架期）。

**3. 真实世界食品样品与分析局限性**
该部分评估了多模态传感在实际食品基质中的实用性，包括谷物、啤酒、牛奶、肉类、鱼虾、食用油、加工食品等。这些基质含蛋白质、脂肪、色素、盐、碳水化合物、微生物、胶体颗粒和挥发性物质，干扰目标分析物识别、信号强度、表面污染和基质效应偏差。多模态系统通过互补性解决这些问题：一种模态提供快速视觉筛查，另一种提供定量/确认；靶向特异性识别辅以挥发性、光谱、空间或微生物指纹；融合光学、化学、物理和成像信号以区分相似新鲜度等级、掺假水平或地理来源。
**3.1 污染物检测**：以黄曲霉毒素B1（AFB1）检测为例，Jiang等人设计了电化学/比色双模式传感器，利用CoFe₂O₄@Au纳米粒子和发夹DNA传感元件，结合智能手机读取，实现高灵敏度与快速视觉确认。Yin等人开发了微流控间接竞争ELISA系统，结合比色和化学发光输出，用于啤酒中多种毒素同时检测。Rashtbari等人利用Fe₂AlB₂ MAX相的过氧化物酶样活性，实现荧光-比色双模式检测农药残留。Yang等人构建SERS/电化学双通道生物传感器，用于Pb²⁺超灵敏检测，SERS提供分子识别，电化学提供独立定量。
**3.2 病原体与腐败监测**：该应用需解决两个问题：是否存在危险病原体，以及食品是否正在腐败。单模态传感器无法同时满足。例如，Yi Wang等人利用荧光标记ssDNA和二维纳米材料猝灭剂，结合机器学习，在牛奶中实现8种病原菌和腐败菌的分类，准确率达94%以上。Jampasa等人开发了纸基电化学适体传感器检测鼠伤寒沙门氏菌，检测限达3.50 CFU/mL。Thi Le等人利用量子点-磁珠荧光免疫分析法检测单核细胞增生李斯特菌，检测限0.26 CFU/mL。微流控FRET芯片和离心式微流控芯片也实现了快速多靶标检测。腐败监测方面，Kodogiannis和Alshejari结合电子鼻和多光谱成像，通过数据融合估计微生物数量并将肉类分为新鲜、半新鲜和腐败三类。
**3.3 新鲜度与货架期评估**：新鲜度涉及挥发性物质产生、生化分解、颜色变化和储存历史等多因素。Teymouri等人设计了Cu-MOF-on-纤维素纸传感器，同时产生比色和荧光响应，用于检测鱼类腐败挥发性物质（H₂S、NH₃）。Jiang等人开发了智能手机就绪的比率型荧光传感器，检测尸胺，检测限46 nM，响应时间<15秒。Chen等人设计了基于花青素比色和聚集诱导发射（AIE）荧光探针的壳聚糖/乳清蛋白虾标签，可在不同储存温度下工作。Yilin Wang等人开发了智能手机辅助的CAAC智能标签，提高湿强度并减少花青素释放。Sun等人将MPZ负载鱼标签与智能手机应用结合，通过比色和荧光双模式在7秒内检测生物胺，并定量总挥发性碱性氮（TVB-N）。Cheng等人融合荧光高光谱成像和电子鼻，利用HFA-Net模型预测猪肉TVB-N，R2达0.9373。Wang等人使用比色传感器阵列和深度学习，实现猪肉新鲜度99.5%的准确率。
**3.4 真实性分析与掺假检测**：掺假形式多样（稀释、替代、误标地理来源等），单模态传感难以应对。Farah等人利用差示扫描量热法（DSC）结合机器学习，检测牛奶中掺假物（甲醛、乳清、尿素、淀粉），准确率100%。Chung等人采用非靶向方法，融合成分数据和光谱吸收坐标，用ExtraTrees和XGBoost分析，准确率0.9924。Tata等人融合气相色谱-离子迁移谱（GC-IMS）和闪蒸气相色谱电子鼻数据，对特级初榨橄榄油与软精炼油混合样分类，准确率0.96。Zarezadeh等人结合电子鼻和超声波数据，融合后人工神经网络（ANN）准确率95.51%，高于单一模态。Bai等人利用智能手机RGB图像和CBAM-Invert-ResNet50模型，检测羊肉中猪肉掺假，R2达0.9589。Yu等人利用便携式高光谱成像结合光谱空间变换和支持向量机（SVM），对鸡肉、鸭肉、牛肉进行物种鉴别，准确率94.91%。Peng等人利用超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱（UHPLC-Q/TOF-MS）代谢组指纹和机器学习，鉴别祁门红茶地理来源，前馈神经网络准确率100%。
**4. 展望：走向可部署和决策感知的多模态食品传感**
当前多模态系统多处于概念阶段，需加强实际基质验证、跨地点重现性、简化校准、可解释和置信度感知的融合、材料规模化制备、易用性以及与监管和工业决策的关联。新兴机遇包括自适应双模态传感器、包装内连续监测、智能手机传感与边缘人工智能（edge-AI）、输出置信区间以及传感与数字食品系统（可追溯性、批次数据、储存条件等）的集成。最终，多模态传感应走向材料驱动、应用驱动、用户中心且在真实食品系统中可靠，目标不是增加信号数量，而是提高决策质量。