《Microporous and Mesoporous Materials》：Adsorption-Based CO
2 Separation from Gas Streams: Porous Adsorbents, Mechanisms, and Cyclic Process Design
编辑推荐：
•本文综述了用于从气体流中捕获二氧化碳的多孔固体材料。•文中比较了沸石、碳材料、金属有机框架以及胺类吸附剂的特点。•吸附机制与循环操作过程之间存在关联。•文章强调了数据驱动的方法在未来吸附工艺设计中的重要性。引言近几十年来，大气中的二氧化碳浓度急剧上升。自工业革命以来，这一浓度增
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本文综述了用于从气体流中捕获二氧化碳的多孔固体材料。
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文中比较了沸石、碳材料、金属有机框架以及胺类吸附剂的特点。
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吸附机制与循环操作过程之间存在关联。
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文章强调了数据驱动的方法在未来吸附工艺设计中的重要性。
引言
近几十年来，大气中的二氧化碳浓度急剧上升。自工业革命以来，这一浓度增长了50%以上，从280 ppm上升至2025年的约430 ppm [1]、[2]。其中，森林砍伐以及汽车、发电厂和化工过程产生的排放等人类活动是导致浓度上升的重要原因 [3]。
二氧化碳排放量的加速增长是导致全球变暖的主要因素，这促使人们开发出了多种减缓策略，包括点源捕获、直接空气捕获技术以及负排放技术 [4]、[5]、[6]。在各类捕获技术中，基于固体吸附剂的吸附工艺因其相较于传统胺类和氢氧化钠洗涤系统具有更低再生能耗、更少的溶剂相关环境问题以及模块化设计优势而备受关注 [7]、[8]、[9]。过去二十年间，关于用于二氧化碳分离的多孔吸附剂的研究大量涌现，这类吸附剂包括沸石 [10]、活性炭 [11]、金属有机框架 [12]以及经胺类功能化处理的固体材料 [13]。已有不少综述探讨了该领域的特定方面，比如低温吸附系统 [1]、碳基吸附剂 [14]、吸收与吸附技术的进展 [15]、多孔液体材料 [16]、[17]，以及基于金属有机框架的二氧化碳捕获技术 [18]。然而，目前仍需要一篇综述能够全面梳理多孔固体用于二氧化碳吸附的研究发展历程，比较不同吸附剂类别在各类气体混合物及不同操作条件下的性能，并通过严格的循环过程模拟将材料特性与实际工艺性能联系起来。本研究正是为满足这一需求而展开，它从整体角度分析了多孔固体对二氧化碳的吸附作用，通过文献计量学方法梳理了该领域的研究发展脉络，对比了不同吸附剂类别在多种气体混合物及不同操作条件下的性能，还通过严格的循环模拟对压力 Swing 吸附、变压吸附、温度 Swing 吸附以及各类混合工艺进行了工艺规模层面的评估。本研究的核心贡献在于构建了一个基于实际工况条件的框架，将吸附剂类型与吸附机制与实际应用相联系，从而确定哪些材料最适合特定的分离目标及再生要求。近期的一些研究也对吸附工艺、其能量消耗情况以及从试点到全规模应用的进展进行了深入分析 [19]，而本综述则侧重于二氧化碳吸附的材料基础与作用机理，以及如何根据不同含二氧化碳的气体流特点，通过“结构-机理-工艺”逻辑来选择合适的吸附剂与工艺组合，应用场景涵盖直接空气捕获相关材料以及二氧化碳与烯烃的分离纯化领域。
章节概要
文献计量学分析
为了定量分析多孔固体用于二氧化碳吸附方面的研究状况，本研究利用Scopus数据库开展了文献计量学分析。搜索范围限定为1970年至2025年间发表的英文研究论文与综述，搜索关键词包含了“二氧化碳吸附”“多孔固体”“沸石”“金属有机框架”“活性炭”以及“吸附机制”等相关组合。通过VOSviewer（1.6.20版本）对收集到的数据集进行了分析，进而形成了相应的分析结果。
二氧化碳分离领域的研究空白
由于缓解气候变化的需求十分迫切，通过吸附技术实现二氧化碳分离这一领域近年来受到了极大关注 [20]。在某些特定的二氧化碳分离应用场景中，吸附技术具有明显优势，比如可通过循环再生方式降低能耗，采用模块化固体吸附剂接触器提升效率，同时减少与溶剂相关的操作问题。不过这些优势会受到目标气体流成分、所需二氧化碳的纯度与回收率、再生策略以及能源供应等多种因素的影响。
总体发展历程
要找出第一篇专门研究二氧化碳在固体材料上吸附的科学论文并不容易。早期的研究大多只是泛泛地探讨气体吸附与净化技术，并没有像如今这样将二氧化碳视为该领域核心的研究对象 [40]。此外还需要认识到，开展二氧化碳吸附研究的动力随着时间推移发生了很大变化。虽然目前该领域的研究主要受气候变化缓解需求的驱动，但最初的研究动机并非如此。
用于二氧化碳分离的吸附剂材料
基于吸附的分离工艺的性能，在很大程度上取决于能否为特定的气体混合物选择合适的吸附剂材料。工业气体流在成分、压力、温度以及污染物含量等方面存在很大差异，这种多样性给每种应用场景带来了不同的分离挑战 [84]、[85]。因此，为了满足各种特定应用的需求，吸附剂材料的研发工作也变得越来越复杂。
吸附工艺的配置方式
在工业过程中，吸附剂的回收与再利用至关重要，因此选择合适的吸附剂本质上就与所采用的循环吸附工艺的设计紧密相关 [174]。目前研究最为广泛的吸附工艺配置包括温度 Swing 吸附、压力 Swing 吸附、变压吸附以及各类混合工艺，这些工艺分别具有不同的能耗特点，也适用于不同的工业应用场景 [175]、[176]。在实际应用中，吸附工艺的选择在很大程度上会受到应用需求、成本考虑以及操作便利性等多方面因素的影响。
对比分析及吸附剂与工艺的协同效应
无法仅通过单独考虑吸附剂的选择或工艺配置来判断基于吸附的二氧化碳分离工艺的性能，实际上，气体混合物的组成、吸附剂的特性以及工艺设计三者共同决定了该工艺的实际应用可行性。表S1展示了不同吸附剂、不同气体混合物以及在不同操作条件下的这种相互依赖关系。另一个重要的工艺层面考量因素是，被吸附的物质究竟是二氧化碳还是其他组分。
面临的挑战与机遇
基于吸附的二氧化碳捕获技术在从实验室研究走向试点应用阶段展现出了巨大的潜力。不过，要实现该技术在工业领域的广泛应用并具备良好的经济性，仍然面临着诸多长期存在的挑战，同时也存在一些新的发展机遇。要解决这些挑战，就需要采取一种综合性的跨学科策略，整合材料科学、化学工程以及先进的计算方法才能实现。
构建用于基于吸附的二氧化碳捕获的预测性与数据驱动型框架
尽管目前已经有大量的关于二氧化碳吸附的实验研究与计算模拟工作，但目前还不存在一个能够系统地将吸附剂结构、吸附机制以及工艺配置联系起来的统一框架。大多数研究都只聚焦于某一单一层面，要么是材料表征，要么是平衡等温线分析，要么是循环过程建模，这就导致很难在统一的基准上对比不同吸附剂的性能，也无法将实验室尺度下的性能数据转化为工艺层面的相关指标。
结论
本综述从“结构-机理-工艺”的视角分析了基于吸附的二氧化碳分离技术。该综述并未仅仅依据吸附剂在平衡状态下的二氧化碳吸附量来对吸附剂进行排序，而是强调，在选择吸附剂时，应首先明确目标气体流的特征、二氧化碳在分离过程中的作用、主要的吸附机制以及循环再生策略。这样的研究思路为比较不同多孔吸附剂在燃烧后二氧化碳捕获、生物气与天然气处理等应用场景中的性能提供了实用的参考框架。
CRediT作者贡献说明
Deborah Panepinto： 文章撰写——综述与编辑、研究指导、项目管理。Antonio Nieto-Márquez： 文章撰写——综述与编辑、结果验证、研究指导、方法设计。Hamed Faramarzi： 文章撰写——综述与编辑、初稿撰写、方法设计、实验研究、形式化分析、概念构建。Saber Niazi： 文章撰写——综述与编辑、结果验证、方法设计、概念构建。Mariachiara Zanetti： 文章撰写——综述与编辑、研究指导、项目管理。
关于稿件准备过程中生成式人工智能与人工智能辅助技术的声明
在撰写本稿件期间，作者们使用了ChatGPT（OpenAI）和Claude（Anthropic）工具来进行语言编辑与校对，同时借助这些工具制作了摘要部分的部分图形元素。在使用这些工具之后，作者们对内容进行了必要的审核与修改，并对最终发表的文章内容承担全部责任。
利益冲突声明
? 作者声明自己不存在任何可能影响本文研究结果的已知利益冲突或个人关系。
Hamed Faramarzi|Saber Niazi|Mariachiara Zanetti|Deborah Panepinto|Antonio Nieto-Marquez
