《Atmospheric Environment》：Hybrid dispersion and chemical transport modeling frameworks for characterizing sources of ambient hydrocarbons in the Permian Basin
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摘要石油和天然气开采活动会加剧油气生产区域的空气污染物浓度。由于这些污染源分布广泛，其排放在空间、时间和化学特性上都非常复杂，因此很难确定是哪些具体的油气源导致了污染物浓度升高。在本研究中，通过详细的排放建模结合扩散与化学传输建模，分析了德克萨斯州西部二叠纪盆地空气质量监测站所检
摘要
石油和天然气开采活动会加剧油气生产区域的空气污染物浓度。由于这些污染源分布广泛，其排放在空间、时间和化学特性上都非常复杂，因此很难确定是哪些具体的油气源导致了污染物浓度升高。在本研究中，通过详细的排放建模结合扩散与化学传输建模，分析了德克萨斯州西部二叠纪盆地空气质量监测站所检测到的轻烷烃（乙烷和丙烷）的来源。研究显示，距离监测站50公里以内的本地污染源是造成最高浓度的主要原因，而距离更远的污染源平均贡献了20%的浓度，有时甚至超过90%。大气化学过程对本地污染源产生的轻烷烃浓度影响不大，但远处污染源以及反应性更强的碳氢化合物（如苯）的浓度可能会因反应损失而降低最多40%，具体降幅取决于物质种类和季节因素。这些研究结果表明，在像二叠纪盆地这样复杂且面积广阔的油气产区，要准确预测环境空气质量，就需要综合考虑本地和区域污染源以及大气化学过程。
引言
在农村地区的油气生产区域，已检测到较高的空气污染物浓度。1, 2, 3 化学特征表明，油气供应链的排放是导致这些浓度升高的原因之一。4, 5, 6, 7 若能准确识别出这些区域内最具影响力的油气排放源，就能有针对性地制定减排策略。8, 9, 10 然而，确定污染源十分困难，因为这些污染源的排放在空间、时间和化学特性上都很复杂，而且大型生产区域内的污染源数量可能非常多。11, 12, 13
最近，在伊格尔福特页岩区和马塞勒斯油气生产区，人们已经开发出了能够以高空间和时间分辨率表征油气供应链排放及空气污染的方法。11, 13 这些方法利用化学过程建模和离散排放事件模拟，能够在设备级和场地级提供具有化学特性的精细排放预测。随后，这些排放估算值会与数千个独立污染源的扩散模型相结合，从而在多种空间和时间尺度上给出空气污染物浓度的详细预测。在德克萨斯州中南部的伊格尔福特页岩区，这些方法预测的每小时乙烷浓度与连续监测数据非常吻合。[13] 不过，要预测大部分平均浓度和最高浓度，就需要较大的建模范围（至少50公里×50公里），并且要对数千个污染源进行模拟。[13]
伊格尔福特页岩区的开采范围，沿最长轴线可延伸数百公里，沿较短轴线则可达50至100公里。而在二叠纪盆地等其他开采区域，开采活动在任何方向上都能延伸数百公里。当传输距离超过50公里时，扩散模型在预测环境浓度分布方面的效果就会下降，尤其是当需要建模的污染源数量极大时。此外，一些扩散模型中采用的简化化学衰减机制并不能准确反映大气化学过程，而随着源与接收点之间距离的增加，大气化学过程会对环境中的碳氢化合物浓度产生更显著的影响。在二叠纪盆地这类远处污染源可能对环境浓度产生重要影响的区域，仅靠扩散模型可能无法详细描述油气供应链排放对大气中碳氢化合物浓度的影响。化学传输模型则能更准确地模拟这类场景下的大气化学过程和长距离传输现象。不过，化学传输模型通常只能提供较粗略的网格化浓度预测，因此不适合用于预测短距离内的局部污染源影响。
在各种应用领域——尤其是城市空气质量研究——中，都需要准确预测本地和区域污染源的影响，这促使人们开发出了混合技术，将这两种方法的预测结果整合为一个总的浓度值。[14] 这类技术被用于评估城市中区域性和本地性空气污染的相对影响，因为在这些城市里，污染源的分布和环境浓度可能在短时间内就发生变化，而且区域性的污染物还可能进入城市或在城市内发生转化。[15] 在使用这类方法时，必须注意避免模型之间重复计算污染源的贡献。在化学传输模型的预测结果中，通过反应性示踪剂可以明确各污染源的特定贡献，从而实现区域污染源的分配。[16] 在这种情况下，只需将这类预测结果与扩散模型预测的本地污染源影响相加，即可得到总的预测浓度。
本研究采用了扩散模型（CALPUFF）和化学传输模型（CAMx）的混合框架，来分析二叠纪盆地中心区域监测站所检测到的轻烷烃（丙烷和乙烷）浓度的来源。在化学传输模型的预测结果中，还使用了反应性示踪剂算法（RTRAC）来区分油气源对浓度的区域性贡献。研究还分析了远处和本地污染源对环境浓度的相对贡献，并评估了不同物质在本地和区域尺度上受大气化学过程影响的程度。
章节节选
研究区域
二叠纪盆地是一个规模庞大且产量极高的油气盆地，覆盖了德克萨斯州西部和新墨西哥州东南部的65个县（见图1）。该盆地的面积超过20万平方公里（400公里×500公里）。2024年，二叠纪盆地的石油产量超过了20亿桶，占当年美国石油总产量的48%。[17] 同一年的天然气产量则超过了9万亿立方英尺，占美国天然气总产量的22%。[18] 石油和天然气的分布范围……
研究结果
图4展示了在四个为期一周的建模周期内，CALPUFF模型以及惰性RTRAC模型对扩散建模区域内的各种污染源所预测的乙烷浓度。图中还叠加了米德兰自动气相色谱仪的实测数据。两种模型大致都能预测出乙烷浓度升高的时间节点，但其预测的浓度数值可能存在较大差异。在这些分析中，尽管实际观测到的浓度较高，但RTRAC模型预测的乙烷浓度最高仅为250 ppb左右。
结论
这些分析表明，在像二叠纪盆地这样高产的油气生产区域，评估碳氢化合物浓度时，必须对本地和远处的排放源进行详细且明确的分析。虽然远处污染源可能不会对油气产区最高的污染物浓度产生显著影响，但在某些区域，它们可能会对长期平均暴露水平或相关监管分析的结果产生重要影响。要准确评估这些污染源的影响，还需要进一步的研究。
作者贡献说明
Joel D. Graves：写作——审稿与编辑、写作——初稿撰写、可视化、验证、软件应用、方法设计、研究实施、正式分析、数据整理。Zhichao Chen：写作——审稿与编辑、验证、软件应用、方法设计、研究实施、正式分析、数据整理。Qining Chen：写作——审稿与编辑、验证、软件应用、方法设计、研究实施、正式分析、数据整理。Yosuke Kimura：写作——审稿与编辑、验证、软件应用、资源协调。
未引用参考文献
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利益冲突声明
作者声明存在以下利益冲突：D.T.A.曾担任美国环境保护局的科学顾问委员会成员，任职期间为政府特殊雇员。他的研究目前得到了美国国家科学基金会、能源部、德克萨斯州环境质量委员会、雪佛龙公司、埃克森美孚公司以及环境保护基金的支持。他还参与过一些由石油和天然气行业资助的空气质量研究项目。
利益冲突声明
? 作者声明存在以下可能被视为利益冲突的财务利益/个人关系：David T. Allen表示，健康效应研究所为他提供了资金支持、文章发表费用以及差旅费。他还表示自己与美国环境保护局科学顾问委员会存在关联，具体为该委员会的成员。此外，他还与Cheniere Energy公司存在合作关系，具体形式为咨询服务或……
致谢
本研究是在与健康效应研究所（HEI）签订的合同基础上开展的，该研究所是由美国环境保护局（EPA）（合同编号68HERC19D0010）以及一些石油和天然气公司共同资助的。虽然这项研究部分资金来自EPA和石油天然气行业，但这些机构并未对研究内容进行审核，因此本研究不一定反映这些机构或石油天然气行业的观点。
Joel D. Graves|Zhichao Chen|Qining Chen|Yosuke Kimura|V'Jae Navarro Brown|David T. Allen
德克萨斯大学奥斯汀分校能源与环境系统分析中心，地址：美国德克萨斯州奥斯汀市布雷克巷西3925号，邮编78759
