深度学习在确定固态非谐声子动力学与热力学中的应用：以可承受的成本实现高精度 Open Access

《Digital Discovery》：Deep Learning Approaches for Determining Solid-State Anharmonic Phonon Dynamics and Thermodynamics: Accuracy at an Affordable CostOpen Access

　　

理解晶格动力学对于解释和预测晶体材料的热学、电子和光谱行为至关重要，然而，当采用完全从头算方法处理声子色散、热力学和非谐振动效应时，准确的模拟在计算成本上仍难以承受。在此，我们提出了一种深度学习赋能的量子晶格动力学框架，在保留量子力学振动分析严谨性的同时，显著降低了计算成本。我们以冰XI作为模型体系——因其已知具有非谐动力学——将机器学习学习的原子间势函数整合到传统的固态振动工作流中，利用振动自洽场（VSCF）和振动组态相互作用（VCI）方法计算谐声声子、声子色散关系、准谐热力学性质以及完全非谐振动动力学。令人瞩目的是，可迁移的ANI-2x神经网络势函数仅使用分子数据集训练，却能以良好保真度重现许多固态振动性质。我们进一步证明，在适度的从头算构型集上训练一个体系专用的E(3)等变神经网络势函数，可以在谐与非谐可观测量的多个方面达到接近DFT的精度，包括耦合模式相互作用和双量子振动激发。所得模型能以亚百分比误差重现DFT频率，同时将晶格动力学模拟的计算成本降低数个数量级。这些结果确立了一条在复杂分子晶体——甚至无序固体——中实现量子精度非谐声子模拟的实用途径，并展示了深度学习如何变革固态振动动力学的计算研究。

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? 2026 作者。由英国皇家化学学会出版

2026

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