摘要
新型过渡金属配合物的发现和设计严重依赖于计算高通量筛选，以识别具有实验验证前景的候选者。然而，传统的计算方法（如密度泛函理论）往往计算成本过高，难以大规模应用。机器学习方法由于其卓越的计算效率提供了一种有前景的替代方案，但其准确性和高数据需求仍然是有效实施的主要挑战。为解决这些问题，我们在此提出了一种适用于过渡金属配合物量子性质预测的 Δ-ML 策略改编方案。我们结合 GFN2-xTB 几何优化和密度泛函理论单点计算，以获得低保真近似并生成特征化图形表示，作为图形神经网络架构的输入。高保真目标源自 tmQMg 数据集，包括 PBE0-D3BJ/def2-TZVP 能级的电子能和色散能、HOMO-LUMO 能隙和偶极矩，以及 PBE-D3BJ/def2-SVP 能级的极化率。与传统基准方法相比，所提出的方法在预测高保真目标时始终能达到更高的准确性，同时表现出改进的数据效率和域外可转移性。我们进一步表明，使用更廉价的低保真方法如何在预测性能轻微损失的情况下导致计算成本显著降低。总体而言，这些结果突显了 Δ-ML 在过渡金属化学材料发现中的潜力，尽管训练数据通常有限，但该领域需要高预测准确性。
图形摘要
-机器学习被应用于预测过渡金属配合物的电子性质，与传统模型相比，提高了准确性和化学可转移性。此外，还展示了如何通过最小化低保真方法的成本来显著提高计算效率，而仅对预测性能产生轻微影响。
利益冲突
作者声明无利益冲突。
数据可用性声明
低保真和超低保真 Δ-ML 模型以及基准方法的 u-NatQG 图表已公开可用，网址为 https://doi.org/10.5281/zenodo.18348669。用于模型训练和评估的代码可在 https://github.com/uiocompcat/TMC-Delta-ML 获取。
