《Microplastics》:Atmospheric Microplastics: Research Progress, Hotspots and Prospects of Global Environmental Problems
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大气微塑料(atmospheric microplastics)日益被认为是可移动的颗粒污染物,能够从室内、陆地、海洋、高海拔和偏远环境中排放、再悬浮、传输和沉积。然而,由于研究在采样设计、报告单位、颗粒尺寸下限、污染控制和聚合物鉴定等方面存在差异,已报道的丰
大气微塑料(atmospheric microplastics)日益被认为是可移动的颗粒污染物,能够从室内、陆地、海洋、高海拔和偏远环境中排放、再悬浮、传输和沉积。然而,由于研究在采样设计、报告单位、颗粒尺寸下限、污染控制和聚合物鉴定等方面存在差异,已报道的丰度和颗粒特征仍难以比较。本综述将简洁的文献计量学映射与批判性叙述综合相结合。在Web of Science核心合集中检索2000–2024年,获得356篇英文文章和综述,其中280篇符合纳入标准。2020年后发表量迅速增加。共被引和关键词分析确定了三个主要主题:发生、传输与沉积;采样与分析表征;暴露及潜在生态与健康影响。综合显示,主动空气采样和被动沉积收集测量的是不同的大气过程,而不一致的空白校正、回收率评估和聚合物确认限制了研究间的可比性。现场观测和模型支持长距离传输以及颗粒形态的重要性,但定量源解析仍不确定。当前证据支持吸入暴露和生物学合理性,但不足以建立人群水平风险或与特定疾病的因果联系。未来研究应优先考虑协调监测、加强质量保证/质量控制(QA/QC)、改进小颗粒和纳塑料的检测,以及综合传输-暴露评估。
**1. Introduction**
大气微塑料已被定义为小于5 mm的塑料颗粒,不仅污染水生和陆地环境,还作为可移动的颗粒污染物存在于大气中。大气途径连接了颗粒排放、再悬浮、长距离传输以及干湿沉降,使微塑料在室内、城市、陆地、海洋、高海拔和偏远环境间迁移。大气微塑料可能来源于织物磨损、道路和轮胎磨损、塑料制品破碎、农业活动、废物处理、工业过程以及已沉积颗粒的再悬浮。其大气停留和沉积受颗粒尺寸、密度、形态、表面性质、老化程度、气象条件和去除过程共同影响。研究表明,细长纤维和约1 μm的颗粒可能具有特别高的长距离传输潜力。然而,大气传输为跨介质环境转移和人体吸入暴露提供了合理途径,但检测到微塑料并不意味着已确认生态损害或与特定不良健康结局存在因果关系。近年来研究快速扩展,但研究间的可靠比较仍面临挑战:主动和被动采样针对不同大气过程,产生根本不同的测量结果;研究在采样器设计、采样时长、滤膜特性、预处理、污染控制、空白校正、颗粒尺寸检测下限和聚合物确认标准等方面差异显著。小尺寸微塑料和纳塑料在常用分析方法中难以可靠检测,而背景污染在更小尺寸下变得更为重要。因此,提高方法透明度、标准化和可比性对于评估空间格局、大气传输、环境暴露和潜在风险至关重要。现有现场观测表明大气微塑料存在于多种环境中,但其丰度和颗粒特征因地点和季节而异。室内通常比室外更高,但差异幅度因建筑和采样策略而异。海洋和偏远地区的检测进一步支持了大气传输和跨区域再分配的可能性,但观察到的模式受局部源、气象条件、地形、采样时长、颗粒尺寸范围、污染控制和分析检测限共同影响。
**2. Materials and Methods**
**2.1. Data Collection**
文献计量数据集来源于Web of Science核心合集的科学引文索引扩展数据库。检索日期为2026年7月1日,覆盖2000–2024年,仅限同行评审的英文文章和综述。检索式包含“atmospheric microplastic*”、“airborne microplastic*”、“atmospheric MPs”、“airborne MPs”、“plastic debris in air”、“microplastic deposition”、“atmospheric plastic deposition”等关键词,共获得356条记录。本研究设计为文献计量综述辅以叙述性综合。筛选过程参照PRISMA 2020流程图以提高透明度,但未进行正式偏倚风险评估,因为主要目的是绘制发表趋势、合作模式、知识结构、研究热点和新兴主题。明确纳入和排除标准:纳入聚焦大气微塑料、空气传播微塑料、大气沉降/传输或室内/室外空气暴露的研究;排除仅涉及海洋、淡水、土壤、沉积物、食物、生物或废水微塑料而无实质大气成分的研究。经标题、摘要筛选和全文资格评估,最终保留280条记录用于文献计量分析。所有记录以纯文本格式导出(含完整记录和参考文献)用于CiteSpace分析。
**2.2. Methods of Data Analysis**
文献计量分析使用CiteSpace 6.3.R1完成。时间跨度设置为2000–2024年,每年一个切片,选择标准为g-index (k=25)。主要参数:链接保留因子(LRF)=3.0,回溯年限(LBY)=5,L/N=10,e=1.0,不应用修剪策略。关键词聚类使用对数似然比(LLR)算法生成标签。分析内容包括年度发表趋势、作者/机构/国家合作、参考文献共被引、关键词共现与聚类以及关键词突现分析。这些分析用于描述大气微塑料研究的时间发展、合作结构、知识基础、研究热点、主题集群和新兴趋势。文献计量指标(如发表频率、被引频率、中心性、共现频率、突现强度)被解释为描述性指标,而非研究质量、环境风险或已确认健康效应的直接度量。
**3. Results**
**3.1. Annual Academic Output and Influence Evolution Trend**
大气微塑料研究在2016–2024年间迅速扩张,尤其在2020年后,年发表量达到近年最高水平,表明该领域科学关注度持续增长。累计被引次数未与发表量同步增加,中期发表的文章累积被引更多,而2023–2024年发表的文章被引较低,这主要反映了引用窗口的差异。因此,被引次数应结合发表年龄解读,而非直接视为研究质量指标。
**3.2. Research Collaboration and Intellectual Structure**
合作分析表明,大气微塑料研究日益国际化,但仍集中在少数国家、机构和研究团队。中国发表量最大,美国、英国、加拿大、澳大利亚及多个欧洲和亚洲国家在国际合作中发挥重要作用。参考文献共被引网络显示可接受的结构和相对连贯的聚类(模块化Q=0.3995,加权平均轮廓值=0.7341)。主要共被引研究建立了四个相互关联的研究基础:城市和偏远环境中大气传输与沉积、大气微塑料的发生与潜在来源、分析方法与方法标准化、以及空气暴露与潜在健康影响。这些基础表明该领域已从记录大气发生和沉积转向研究传输机制、源解析、分析可靠性、暴露途径及潜在环境和健康影响。
**3.3. Research Hotspots and Trend Analysis**
**3.3.1. Keyword Analysis**
关键词共现和聚类分析确定了三个主要研究主题。第一主题涉及大气传输与沉积,由聚类#0“atmospheric deposition”和#7“fallout”代表。第二主题聚焦暴露与潜在健康效应,主要由聚类#1“toxicity”和部分聚类#4“airborne microplastics”代表。第三主题涉及大气发生、分析鉴定和室内暴露,由聚类#4“airborne microplastics”、#5“atmospheric microplastics”和#6“indoor environment”代表。聚类#2“sediment core”和#3“zooplankton”反映了与沉积积累、海洋环境和生物暴露的交叉联系,而非核心主题。
**3.3.2. Progress and Challenges in Key Research Areas**
**Occurrence, Characteristics, Sources, and Atmospheric Transport**
来自偏远山区、海洋和高海拔环境的现场观测支持大气微塑料的长距离传输潜力,包括超过1000 km的传输。海盐喷雾和再悬浮道路灰尘可能作为某些偏远环境的初级或次级源,但相对贡献仍不确定。气象条件调节传输和去除:强风增强分散,降水促进沉降。颗粒形态和模型参数化也强烈影响预测的传输和沉积。结合沉积测量与反向和扩散模型可估算源特定排放和大气再分布,但模型验证表明颗粒去除和沉积过程仍不充分。半球观测显示纤维比碎片传输更高效,形态是长距离传输的主要决定因素。实验室实验表明微塑料纤维的沉降速度比体积等效球体低达76%,引入形状校正后显著增加模拟的水平与垂直传输。可靠的源解析需要多种独立证据的收敛:聚合物组成和添加剂图谱可链接候选源材料,形态、尺寸、颜色和风化特征提供排放和破碎信息,气象观测和气团轨迹识别合理传输路径,扩散或反向模型评估大气再分布,局部或区域排放清单约束潜在源的位置和相对强度。但常见聚合物(如PE、PET、PP、PS)用于多种消费品,不能作为源特异性示踪剂;后向轨迹识别潜在路径而非定量源贡献;模型估计对颗粒沉降、再悬浮和干湿去除的不确定性敏感。因此,只有当聚合物和添加剂特征、颗粒特性、气象证据、模型结果和源清单相互一致时,归因置信度才应增加。室内外大气微塑料在丰度、形态和聚合物组成上可能存在显著差异。许多研究报道室内高于室外,纤维常主导室内样本,碎片在室外环境中比例更大。但差异幅度和一致性随建筑特性、居住者活动、通风、局部源和采样策略变化。聚酯、聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)是室内主要聚合物类型,而聚酯、PE和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是室外大气样本中最常检测到的聚合物。不同研究之间报道的差异既反映真实环境异质性,也反映方法依赖性观察。
**Sampling, Analytical Identification, and Quality Assurance**
可靠的表征依赖于采样、预处理、颗粒鉴定和质量保证的综合性能。主动采样使用泵装置收集悬浮颗粒,通常报告单位空气体积的颗粒数(如items/m
3),适用于短期监测和暴露评估,但受进气口几何形状、流速、采样时长、滤膜孔径和纤维/不规则颗粒气动行为影响。被动采样收集沉积在指定表面积上的颗粒,结果表示为沉积通量(如items/m
2/day),简单、廉价,适用于偏远地区长期监测,但受收集器设计、风、降水、再悬浮和长时间暴露污染影响。主动和被动采样结果不可互换,研究间比较需考虑采样的大气组分、时长、体积或面积、气象条件、颗粒尺寸阈值和污染控制程序。预处理应根据样品基体和分析目标调整,而非统一应用。氧化消解(如过氧化氢或Fenton试剂)常用于去除有机物,但过高温度或时长可能改变颗粒形态或损伤聚合物。酸或碱消解可去除特定基质,但强试剂影响聚合物稳定性。酶解通常更好地保持聚合物完整性,但成本高、耗时长。密度分离适用于富含灰尘的样品,但回收率取决于分离溶液密度和聚合物类型。每一步消化、转移或过滤可能导致颗粒损失或引入污染,预处理应尽可能最小化。鉴定应区分形态学筛选和化学确认。视觉显微镜可用于记录颗粒数量、尺寸、形状和颜色,但主观性强,可能导致假阳性,尤其对透明碎片和天然/半合成纤维。扫描电子显微镜(SEM)提供表面形态、风化和裂纹的高分辨率信息,但不能独立确认聚合物组成。振动光谱技术(如显微傅里叶变换红外光谱(μ-FTIR)和拉曼显微镜)可在颗粒水平上鉴定聚合物,同时保留颗粒数、尺寸和形态信息。μ-FTIR对10–20 μm以下颗粒敏感度有限;拉曼显微镜可分析更小颗粒,但荧光干扰和长时间映射是限制因素。热分析方法(如热裂解气相色谱-质谱(Py-GC/MS))提供互补的质量信息,鉴定并量化聚合物,但方法是破坏性的,提供聚合物质量而非颗粒数、形态或尺寸。纳塑料需单独考虑,因为分析方法的下限直接决定了可观测的部分。颗粒分辨的μ-FTIR通常无法解析纳米级,表面增强拉曼光谱(SERS)已实现1 μm以下颗粒的鉴定,热脱附质谱已用于高山雪和城市PM
2.5样本中的聚合物检测。分级气溶胶采样结合Py-GC/MS可实现0.43 μm以下颗粒的尺寸分辨量化。然而,现有大气监测和吸入暴露估计可能仅代表总微纳塑料中分析可及的部分。研究应报告下限尺寸、方法特异性检测和回收限,并明确承认未测量的纳米级部分。质量保证和污染控制应贯穿全程,包括现场空白、程序空白和实验室空气空白。空白结果不应使用任意减法校正,而应基于检测限和定量限的方法。研究应明确报告空白类型、数量、颗粒特征、校正程序、回收率、检测限和定量限,以及原始和校正后的浓度。对于光谱鉴定,应报告光谱库、匹配阈值、手动验证程序和化学确认的颗粒比例。协调的报告对于提高可重复性和可比性至关重要。
**Potential Ecological and Health Risks of Atmospheric Microplastics**
大气微塑料可能通过两条途径产生环境影响:沉积到陆地和水生环境以及直接吸入暴露。但发生或暴露的证据应区别于不良效应的证据。通过干湿沉降,大气微塑料可将塑料颗粒转移到土壤、地表水、植被等受体。环境微塑料可能含有添加剂、吸附有机污染物并为微生物定殖提供表面,但该载体效应的环境意义取决于相关物质的浓度、生物利用度以及生物暴露条件。关于尺寸依赖毒性和营养转移的报告来自非大气暴露场景,不能直接外推。当前证据支持跨介质传输和生态暴露的可能性,但大气微塑料具体引起的生态效应程度仍不确定。人类呼吸道暴露证据近年增加:在肺组织、痰液和鼻腔灌洗液中检测到微塑料,支持吸入为合理暴露途径。但检测到颗粒并不证明其来源、滞留时间、生物活性或与呼吸道疾病的关系。实验研究报道了氧化应激、炎症反应和组织损伤,但许多实验使用单分散球形颗粒、有限聚合物范围、纳塑料而非环境主导的微塑料纤维,以及可能超过环境浓度的剂量。职业暴露场景应单独解读。总体而言,当前证据支持吸入暴露的发生和呼吸效应的生物学合理性,但不足以量化环境大气微塑料的人群健康风险。主要不确定性包括实际吸入剂量、呼吸道不同区域的沉积和清除、微塑料与纳塑料的差异、颗粒性质与相关化学物质的相对贡献,以及长期剂量-反应关系。需要标准化个人暴露测量、暴露相关毒理学研究和设计良好的流行病学调查才能建立与特定呼吸道疾病的因果关联。
**3.3.3. Frontier Analysis of Atmospheric Microplastics**
关键词突现分析显示,最强突现词包括“accumulation”(强度3.23)、“health risk”(2.84)、“synthetic fibers”(2.15)和“plastic debris”(2.11)。其时间分布表明研究关注点从塑料积累和海洋污染逐渐转向与大气更具体的问题,包括颗粒形态、沉积过程、分析方法和潜在健康影响。早期突现词(2016–2020年)反映与海洋塑料污染领域的紧密联系,后期(2020年后)“synthetic fibers”、“atmospheric fallout”、“environmental samples”和“health risk”的出现表明对颗粒形态、大气沉降、分析可靠性和吸入暴露的日益关注。总体而言,突现结果显示了从记录发生和积累向传输过程、方法可靠性和暴露影响的转变,但并非确认环境或健康效应。
**4. Discussion**
本研究结合文献计量图谱与批判性叙述综合,审视了大气微塑料研究的发展与现状。文献计量结果识别出从广泛关注塑料积累和海洋污染向大气传输、颗粒形态、分析方法和潜在暴露效应的转变。然而,科学综合表明,发表量的快速增长并未伴随数据可比性、定量源解析或暴露-效应评估的同等进展。当前主要挑战不再是简单记录大气微塑料的发生,而是确定报道的空间和时间模式是否反映真实环境变异性或采样、预处理、颗粒尺寸检测、污染校正和聚合物鉴定之间的差异。从现有证据中出现了三个跨领域的不确定性:第一,大气传输得到城市、海洋、极地和高海拔环境观测的支持,但定量源贡献仍难以解析,因为多个来源产生重叠的颗粒形态和聚合物谱;第二,主动浓度测量、被动沉积通量、颗粒基光谱法和质量基热分析法描述大气微塑料的不同方面,不应直接互换;第三,呼吸道暴露和实验生物学反应的证据支持暴露合理性和潜在危害,但不足以建立环境条件下的人群风险。文献计量成分的价值主要在于识别领域主题结构和时间演变,而非排名作者、机构或国家。本研究存在若干局限性:仅从Web of Science核心合集获取英文文献,可能遗漏其他来源;基于引用的指标受发表年龄、数据库覆盖和关键词选择影响;叙述性综合未进行系统综述或meta分析。因此,结果应被解释为综合性的文献计量和批判性叙述概述,而非大气微塑料发生、暴露或风险的确定性定量评估。