技术政策转型下集成 CO2 捕集系统的多层级优化

《Chemical Engineering Journal》：Multilevel optimization for integrated CO 2 capture systems under techno-policy transitions

　　

• 提出了一种用于集成CO?膜分离/液化过程的两级嵌套优化框架。• 研究了增强型膜技术和碳排放惩罚的影响。• 开展了CO?膜分离过程的超级结构优化。• 通过结合可行性评估的贝叶斯优化方法优化了CO?液化过程。• 在增强型膜技术条件下，将总年化成本降低了4.5%–8.6%。

引言

CO?排放量的增加已推动全球气温接近工业革命前水平以上1.5 °C，使高效的碳捕集与封存成为全球优先事项[1]。这要求必须高效地捕集、储存和利用CO?。在各种后燃烧CO?捕集技术中，吸附、胺吸收和基于膜的分离技术引起了广泛关注[2]–[6]。基于膜的分离技术因其紧凑性、环境友好性和操作简便性而脱颖而出，使其成为后燃烧CO?捕集过程的一个有前景的选择[6], [7]。过去十年间，CO?膜性能（特别是CO?/N?选择性和CO?渗透性）的显著提升，使基于膜的CO?分离过程具有了极高的开发潜力[5], [8]–[11]。然而，后燃烧基于膜的CO?分离过程的商业化仍处于早期阶段。具体而言，Membrane Technology Research, Inc.公司于2022年开始建设一座10 MWe级的大型基于膜的CO?分离示范工厂[12], [13]。

多项研究探讨了各种膜级联配置。将单级和双级配置的基于膜的CO?分离过程与CO?液化过程进行集成比较[14]–[17]，结果表明多级设计的必要性在于其可降低膜面积和驱动力需求。此外，还评估了考虑循环操作的各种多级膜级联配置[18], [19]。然而，这些研究通常独立优化膜分离配置或在固定的纯度和回收率条件下进行优化，这限制了捕捉膜级联设计与CO?液化性能之间权衡关系的能力。此外，选择适当的膜规格（如CO?/N?选择性和CO?渗透性）也是必要的，二者之间存在权衡关系。较高的CO?渗透性可以在减少膜面积的情况下提高CO?回收率，但代价是渗透物流中CO?纯度的降低。因此，对具有不同CO?/N?选择性和CO?渗透性的膜进行配置优化至关重要，以便以最低成本同时提高CO?纯度和回收率，从而确保有效利用可用的膜类型。为了在单一框架内找到最佳膜级联配置，已开发了一种全面的超级结构优化框架，考虑了所有可能的替代配置设计，能够同时比较膜级联的多种配置[20]–[23]。

通常，来自第一阶段CO?捕集过程（如吸收和基于膜的CO?分离）的富集CO?气流应进行液化，以便进一步利用或运输。对于液化过程，氨和丙烷制冷循环被认为是可行且经济的选择[17], [24]–[26]。要确定最佳操作条件，应对CO?液化过程进行技术经济优化，并采用适当的热交换网络配置。特别地，利用液态CO?的冷能被认为是一种有前景的选择[27]。

CO?捕集至储存或利用过程由一系列分离步骤组成。然而，大多数关于基于膜的CO?分离和液化的过程设计研究仅关注各独立步骤。从过程系统工程的角度来看，需要采用集成优化方法来确定基于膜的CO?分离和后续液化过程的最佳配置。少数研究在多级膜级联的固定配置下同时研究了基于膜的分离和CO?液化[14]–[16]。然而，集成膜-液化过程的详细超级结构优化仍未被探索，考虑未来碳排放相关政策和材料发展路径的情景优化也尚未得到系统研究。

本研究提出了一种优化的膜级联配置与CO?液化过程耦合方案，特别针对分离和液化阶段之间复杂的权衡关系。虽然膜单元中较高的CO?纯度和回收率会增加分离成本，但同时减少了下游制冷的能耗负担。因此，我们假设在特定碳排放惩罚条件下，集成膜-液化CO?分离过程存在最佳的CO?纯度和回收率条件。为确定最佳条件，开发了一种用于从天然气联合循环（NGCC）发电厂分离CO?的集成膜-液化过程的两级嵌套优化框架。在上层优化中，使用贝叶斯优化优化膜分离过程中的CO?回收率和产品流纯度。在下层优化中，确定性全局求解器在由上层定义的约束条件下优化膜超级结构。CO?液化过程的优化通过一种结合数值可行性评估的改进贝叶斯优化方法来实现，以确定最佳操作条件。此外，为了全面评估未来过程配置情景，为膜技术进步和社会政策做好准备，对集成工厂进行了前瞻性情景技术经济优化，考虑了（1）每个膜阶段的膜性能参数，即CO?/N?选择性和CO?渗透性，以及（2）碳排放惩罚的变化。

章节摘要

膜建模：串联槽模型

为了模拟使用单膜的分离系统，通常采用离散化模型。本研究采用了逆流串联槽模型，通过将单膜离散化为多个单元来实现[18], [28]–[30]。该方法已被证明能够有效复现多组分气体分离系统的实验结果。该模型的示意图如图1b所示。为进一步考察数值

膜级联模拟

构建了一个三级膜级联超级结构模型，以模拟规模约为40,000 Nm3/h烟气排放量的基于膜的CO?分离过程。这对应于一座发电量约为12.5 MW或供热量为31.6 MW的中小型工厂。烟气来源于天然气与过量空气的燃烧。CO?、O?和N?的摩尔分数分别假设为0.077、0.113和0.810。进料物流的压力设定为

CO?液化过程模拟

最广泛使用的CO?液化过程采用氨和丙烷作为制冷剂，因其简单且具有经济可行性[16], [26], [48]–[50]。本研究选择氨作为基准工况的制冷剂，因为氨在大型工业制冷中应用广泛，在本文考虑的CO?液化条件下具有良好的性能系数（COP），并且避免了与可燃性相关

集成三级膜级联系统与CO?液化过程的优化

对包含两个阶段的工艺进行了技术经济优化：(1) 三级膜级联和(2) 后续液化过程。上层优化用于确定膜分离过程产品流中的最佳CO?纯度和回收率，同时考虑了CO?膜分离和液化的集成。在下层优化中，CO?膜分离和液化过程中每个工艺条件

技术经济分析

总年化成本由年化资本成本和年度运营成本组合得出。年化资本成本通过对总投资应用年化系数确定。本研究用于估算总投资和年度生产成本的计算方法简明概述于表2 [54], [55]。

年度运营成本分为电力成本和CO?排放成本。电力成本计算为

膜分离与液化之间的权衡

本研究的目标是确定膜过程产品流的最佳CO?回收率和纯度条件，同时比较近期（R2008）和未来（R2019）膜分离技术，并将碳排放惩罚从80调整至160美元/t-CO?。膜CO?分离和液化过程之间存在固有的权衡关系，其中一个过程承担更重的CO?净化负担。在不考虑CO?排放成本的情况下，

结论

采用两级嵌套优化方案对集成CO?膜级联和液化过程进行了全面的技术经济优化。CO?膜分离过程通过确定性全局求解器进行优化，CO?液化过程通过改进的贝叶斯优化进行优化。该优化框架有效地确定了集成CO?膜分离和

CRediT作者贡献声明

Jun Woo Park：写作—审阅与编辑，写作—初稿，可视化，软件，资源，方法论，正式分析，数据整理，概念化。Jung Moo Lee：数据整理，概念化。Ung Lee：写作—初稿，监督，方法论，调查，资金获取，概念化。Ki Bong Lee：写作—审阅与编辑，写作—初稿，监督，资源，方法论，调查，正式分析，数据整理，

利益冲突声明

作者声明他们没有任何已知的竞争性财务利益或个人关系，这些利益或关系可能会影响本报告中所述的工作。

致谢

作者感谢韩国科学技术研究院（KIST）机构项目的财政支持。本研究还得到韩国国家研究基金会（NRF-2022M3C1A3092056）的支持，基础研究计划（NRF-2020R1A2C2010815）以及全球C.L.E.A.N.（CCU大规模减排协作网络）通过韩国国家研究基金会（NRF）（由科学与信息通信技术部资助，RS-2025-02373048）的支持。

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