通过结合ReaxFF建模和机器学习技术，在MgO表面上通过化学指导的分子束外延生长SnSe

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Local Chemistry-Guided Molecular Beam Epitaxy Growth of SnSe on MgO via Combined ReaxFF Modeling and Machine Learning

　　

摘要

局部生长化学性质的微妙变化能够从根本上改变层状硫属化合物薄膜的形态，然而这种敏感性的原子尺度机制仍然知之甚少。在这里，我们结合了分子束外延（MBE）实验、反应性分子动力学模拟和机器学习分析，以建立SnSe薄膜在MgO上生长的化学-结构关系。实验结果表明，改变Sn/Se的流量比和沉积顺序可以促进从三维岛屿形成到横向融合的平滑薄膜的转变，同时表面粗糙度也会发生显著变化。反应性分子动力学模拟揭示，这种转变源于Sn和Se之间的内在化学不对称性，这种不对称性改变了生长过程中的原子表面扩散和聚集行为。富Se的环境有助于表面钝化并促进横向生长，而富Sn的条件则通过快速Sn聚集促进垂直生长。为了在不施加物理假设的情况下评估形态趋势，我们应用了一个无监督的机器学习框架来处理从模拟快照中得出的图像。所得到的表面形态的低维表示捕捉到了与实验观察和模拟结果一致的基本形态趋势，为化学-形态关系提供了数据驱动的补充解释。由于纳米级粗糙度显著影响SnSe基电子和能源器件中的载流子散射、声子传输和畴稳定性，这些结果为层状硫属化合物薄膜的形态控制提供了一个化学指导的框架。