基于机器学习辅助 OIRD 的蜂蜜掺假预测

《Food Bioscience》：Prediction of Honey Adulteration Using Machine Learning-Assisted OIRD

　　摘要蜂蜜掺假检测对于确保食品安全具有重要意义。本文提出了一种基于 OIRD 技术结合机器学习模型的蜂蜜掺假浓度检测方法。首先，实验发现不同掺假类型的不同蜂蜜在原始 OIRD 时间序列光信号中存在差异。其次，本研究分别使用 S-G 平滑和 MSC 校正对原始 OIRD 时间序列光信号进行了预处理。然后，提取了 OIRD 信号的时间域特征，为了提高模型的准确性，利用 UVE 和 SPA 算法对上述特征进行了二次筛选。最后，以筛选后的时间域特征为输入，使用偏最小二乘回归 (PLSR)、支持向量回归 (SVR)、极限学习机 (ELM) 和极端梯度提升 (XGBoost) 建立了蜂蜜掺假浓度预测模型。实验结果表明，使用 S-G 平滑预处理结合 UVE 特征筛选构建的 XGBoost 模型表现最好。该模型对三种蜂蜜掺假浓度的预测集的决定系数均大于 0.94，预测均方根误差 (RMSEP) 均小于 2.2。本研究证实了使用 OIRD 技术进行蜂蜜掺假检测的可行性，并为检测蜂蜜掺假提供了一种新方法。引言蜂蜜因其富含葡萄糖和果糖等营养成分而深受人们喜爱，并且对人类健康非常有益。此外，天然蜂蜜是一种复杂基质，含有水、蛋白质和酶 (Bolat et al., 2026)。其独特的化学特征在很大程度上依赖于蜜蜂，蜜蜂分泌酶（例如转化酶和淀粉酶）来分解花蜜中的复杂糖类 (Harithasree & Vijayasree, 2026)。引入双糖掺假物（蔗糖或麦芽糖）会破坏这种天然的化学平衡，从而不可避免地改变其物理性质。然而，一些不良商家为了追求高经济利润，试图将更便宜的替代品（如高果糖菊粉糖浆和玉米糖浆）掺入蜂蜜中 (Naila et al., 2018)。当掺假物的化学成分和颜色类似于纯蜂蜜时，蜂蜜掺假很难检测。因此，为了保护人类健康，研究人员一直在寻找可靠且快速的方法来识别掺假蜂蜜。传统的理化方法，如稳定碳同位素比率分析 (SCIRA) (White & Doner, 1978)、电子鼻 (EN) (Gan et al., 2016) 和质子核磁共振 (1H-NMR) (Chen et al., 2017)，被应用于蜂蜜鉴定。虽然有效，但这些技术通常面临检测时间长和设备成本高的问题。因此，快速且无损的光学方法，包括近红外光谱 (NIRS)、高光谱成像和傅里叶变换红外光谱 (FTIR)，受到了越来越多的关注。尽管它们被广泛使用，但这些传统光学技术仍然受到复杂样品制备过程等因素的限制，其测量周期通常每个样品需要 10–20 分钟 (Phillips & Abdulla, 2023)。相比之下，斜入射反射率差 (OIRD) 方法表现出显著的定量优势。OIRD 消除了复杂的预处理，并将信号采集时间大幅缩短至每个样品仅需 120 秒，相比传统方法效率提高了 80% 以上。在机制上，它对液体光学性质的微观变化表现出超高灵敏度，并且能够有效分辨偏振反射率的微小变化 (Meng et al., 2023)。这种卓越的灵敏度使 OIRD 能够精确捕捉掺假物引起的物理变化，从而为食品真实性测试提供了一种高时间效率和准确性的替代方案。作为一种新兴的光学检测方法，斜入射反射率差 (OIRD) 近年来在生物医学领域 (Li et al., 2025; Qian et al., 2025)、石油勘探 (Zhan et al., 2016; Chen et al., 2020; Meng et al., 2023) 和食品安全 (Sun et al., 2024; Zhang et al., 2025) 领域获得了广泛应用。在此基础上，本研究利用 OIRD 技术实现了对蜂蜜中不同掺假浓度的定量预测。根据不同比例，将两种天然存在于所有蜂蜜中的成分（蔗糖和麦芽糖）添加到三种不同类型的蜂蜜（百花蜜、槐花蜜和枣花蜜）中。为了区分不同蜂蜜类型的掺假浓度，本研究采用各种机器学习算法建立掺假浓度预测模型。为了评估模型性能，本研究采用了两个指标，R2和 RMSE。结果表明，与其他模型相比，使用 Savitzky-Golay (S-G) 平滑预处理结合无信息变量消除 (UVE) 特征选择构建的 XGBoost 模型显示出最好的预测性能，这表明结合适当的机器学习模型，OIRD 技术可以作为快速预测蜂蜜掺假浓度的新型光学方法。本研究的实验流程图如图 1 所示。章节片段实验设置本实验选择了三种代表性的常见蜂蜜类型，即百花蜜、槐花蜜和枣花蜜。所有样品均为关盛园品牌产品，完全符合国家食品安全标准。分别向这些类型的蜂蜜中添加蔗糖和麦芽糖。掺假比例设定为 0%、5%、10%、15%、20% 和 30%。选择这些特定水平是基于对现实世界欺诈的实际考虑：掺假低于OIRD 光谱分析当激光在液体样品上反射时，光电二极管 (PD) 可以接收相应的光信号并将其转换为电信号。经过锁相放大器处理后，可以检测到样品的基本频率信号、二次谐波信号和直流信号。经过公式 (4) 处理后，可以获得 OIRD 信号，包括实部信号 Re(Δp-Δs) 和虚部信号 Im(Δp-Δs)。本研究使用了三种类型的蜂蜜（百花蜜，结论本文验证了使用 OIRD 技术检测蜂蜜掺假的可行性，对不同掺假类型的不同蜂蜜样品进行了 OIRD 检测，并获得了原始时间序列光信号。然后，对原始 OIRD 数据进行了数据预处理，包括 S-G 平滑和 MSC 校正。最终，确定 S-G 平滑为最佳数据预处理方法。此外，提取了 OIRD 信号的时间域特征用于CRediT 作者贡献声明**Shunyi Li:** 验证，软件。**Shanzhe Zhang:** 写作 - 初稿，方法论，调查，概念化。**Xiaorong Sun:** 监督，资金获取。**Hao Yang:** 可视化，软件。**Kun Zhao:** 写作 - 审查和编辑，监督，资金获取，概念化。**Cuiling Liu:** 资源，方法论。**Yuan Gao:** 软件，数据整理。**Enhao Tang:** 软件，调查利益冲突声明作者声明无利益冲突。利益冲突声明作者声明无利益冲突。致谢通讯作者得到了国家自然科学基金 (No. 12374412)、北京市自然科学基金 (No. 4222043) 和北京工商大学青年学者研究基金 (No. RFYS2025) 的支持。Shanzhe Zhang|Shunyi Li|Hao Yang|Enhao Tang|Xiaorong Sun|Yuan Gao|Cuiling Liu|Kun Zhao北京工商大学计算机科学与技术人工智能学院，中国北京 100048